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锆钛复合氧化物的制备及在三效催化剂中的应用

2020-11-23阅读(772)

锆钛复合氧化物的制备及在三效催化剂中的应用

论文摘要

本文制备了系列Zr0.5Ti0.5O2（简记为ZT）复合氧化物,并添加Al2O3及CeO2对其进行改性,制成ZrxTixAl1-2xO（2简记为ZTA）和ZrxTixCe1-2xO2（简记为ZTC）三元复合氧化物样品,并考察了样品的结构、织构、酸度性质、抗老化性能及其用作汽车尾气三效催化剂的活性和抗老化性能。主要考察了前驱物种类、沉淀剂、沉淀时的温度和pH值等制备条件对Zr0.5Ti0.5O2复合氧化物的比表面积、孔容和孔径分布的影响。详细考察了焙烧温度对Zr0.5Ti0.5O2复合氧化物织构、结构、表面酸量和酸分布和对汽车尾气净化三效催化剂的催化活性的影响。考察了不同铝含量的ZrxTixAl1-2xO2（x = 0.45,0.375,0.25,0.125）复合氧化物的织构、结构、酸度性质、抗高温老化性能,并考察了Pt / ZTA催化剂的活性和高温老化性能。还考察了不同CeO2含量对ZrxTixCe1-2xO2（x = 0.4875,0.475,0.45,0.40）复合氧化物的织构、结构、储氧性能,并考察了Pt / ZTC催化剂的活性。采用共沉淀方法制备的Zr0.5Ti0.5O2复合氧化物在焙烧温度为550℃时,具有较大的比表面积、较大的孔容、适宜的孔径分布、较强的表面酸性和较大的表面酸量,比表面积达195 m2? g-1和孔容为和0.28 ml ? g-1。以此类材料为载体所制备的Pt催化剂,与传统的La-Al2O3为载体的催化剂相比,具有更高的HC和CO的催化活性和优异的NO转化性能。采用共沉淀方法制备的ZrxTixAl1-2xO2复合氧化物,具有较大的比表面积、较大的孔容、适宜的孔径分布、较强的表面酸性和较大的表面酸量。当Al2O3的含量不小于50%的时候,能够较大的改善ZrxTixAl1-2xO2复合氧化物的性能,使Zr0.25Ti0.25Al0.5O2和Zr0.125Ti0.125Al0.75O2比ZT具有更好的织构性能和抗高温老化性能。Zr0.25Ti0.25Al0.5O2具有比Zr0.5Ti0.5O2更大的比表面积、孔容、更强的酸性、更多的强酸中心位和更好的高温稳定性;采用Zr0.5Ti0.5O2及Zr0.25Ti0.25Al0.5O2复合氧化物为载体制备的汽车尾气三效催化剂,与传统的以La-Al2O3作载体的Pt / La-Al2O3催化剂相比,具有更好的低温活性和更优异的NO转化性能,改善了老化前后催化剂对C3H8的催化转化性能,并提高了催化剂的抗高温老化性能。采用共沉淀方法制备的ZrxTixCe1-2xO2复合氧化物,随着铈含量的增加,样品的比表面积和孔容逐渐减小,孔径分布都为双峰分布,经550℃焙烧后的新鲜样品均为无定形态;加入铈以后使样品具有了储氧性能,且随着铈含量的增加,样品的储氧能力增大;随着CeO2的含量的增大,Pt / ZTC催化剂对C3H8、CO、NO三种物质的催化转化能力的变化规律呈现不同的变化趋势,催化剂对CO的起燃温度和完全转化温度在载体含CeO2量为20%时达最低值156℃和184℃;对C3H8的起燃温度和完全转化温度在载体含CeO2量为5%时最低分别为225℃和251℃;对NO的起燃温度和完全转化温度在含CeO2量为5%时达最低,分别为204℃和217℃。CeO2的加入不但可以调变催化剂对C3H8、CO、NO三种物质的转化性能,还可以增大催化剂的空燃比窗口。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 前言
  • 1.1 文献综述
  • 1.1.1 汽车尾气排放的环保标准
  • 1.1.2 汽车尾气净化过程和研究进展
  • 1.1.3 汽车尾气净化催化剂的组成
  • 1.2 锆钛复合氧化物的研究进展
  • 1.2.1 固体酸催化剂的定义和测定
  • 1.2.2 固体酸催化剂的分类及应用
  • 2-TiO2 复合氧化物的制备及应用'>1.2.3 固体超强酸ZrO2-TiO2复合氧化物的制备及应用
  • 1.3 本论文的选题和研究背景
  • 1.4 本论文的研究工作
  • 0.5TI0.5O2复合氧化物性能的影响'>第二章 制备条件对ZR0.5TI0.5O2复合氧化物性能的影响
  • 2.1 实验部分
  • 2.1.1 主要试剂
  • 0.5TI0.5O2 样品的制备'>2.2 系列ZR0.5TI0.5O2样品的制备
  • 0.5Ti0.5O2 样品'>2.2.1 不同前驱物制备的Zr0.5Ti0.5O2样品
  • 0.5Ti0.5O2 样品'>2.2.2 不同沉淀剂制备的Zr0.5Ti0.5O2样品
  • 0.5Ti0.5O2 样品'>2.2.3 不同沉淀温度制备的Zr0.5Ti0.5O2样品
  • 0.5Ti0.5O2 样品'>2.2.4 不同沉淀时pH 值制备的Zr0.5Ti0.5O2样品
  • 0.5Ti0.5O2 样品'>2.2.5 不同焙烧温度制备的Zr0.5Ti0.5O2样品
  • 2.2.6 镧稳定氧化铝的制备
  • 2.3 催化剂的制备
  • 2.3.1 单Pt 型催化剂的制备
  • 2.3.2 催化剂的老化处理
  • 0.5TI0.5O2 复合氧化物的性能表征'>2.4 ZR0.5TI0.5O2复合氧化物的性能表征
  • 2.4.1 载体BET 的表征
  • 2.4.2 样品XRD 的测定
  • 2.4.3 样品NH3-TPD 的测定
  • 2.5 催化剂的反应性能评价
  • 2.6 结果与讨论
  • 0.5Ti0.5O2 样品织构性能的影响'>2.6.1 不同前驱物对Zr0.5Ti0.5O2样品织构性能的影响
  • 0.5Ti0.5O2 样品织构性能的影响'>2.6.2 不同沉淀剂对Zr0.5Ti0.5O2样品织构性能的影响
  • 0.5Ti0.5O2 复合氧化物织构性能的影响'>2.6.3 沉淀时的pH 值对Zr0.5Ti0.5O2复合氧化物织构性能的影响
  • 0.5Ti0.5O2 复合氧化物织构性能的影响'>2.6.4 沉淀温度对Zr0.5Ti0.5O2复合氧化物织构性能的影响
  • 2-TiO2 复合氧化物性能的影响'>2.6.5 焙烧温度对ZrO2-TiO2复合氧化物性能的影响
  • 0.5Ti0.5O2 复合氧化物织构性能的影响'>2.6.5.1 焙烧温度对Zr0.5Ti0.5O2复合氧化物织构性能的影响
  • 0.5Ti0.5O2 复合氧化物的XRD 分析'>2.6.5.2 不同焙烧温度Zr0.5Ti0.5O2 复合氧化物的XRD 分析
  • 0.5Ti0.5O2 复合氧化物表面酸性的影响'>2.6.5.3 不同焙烧温度对Zr0.5Ti0.5O2复合氧化物表面酸性的影响
  • 2.6.5.4 催化剂的活性评价
  • 2.7 结论
  • XTIXAL1-2XO2复合氧化物的性能'>第三章 ZRXTIXAL1-2XO2复合氧化物的性能
  • 3.1 实验部分
  • 3.1.1 主要试剂
  • XTIXAL1-2XO2 复合氧化物样品的制备'>3.2 系列ZRXTIXAL1-2XO2复合氧化物样品的制备
  • xTixA11-2xO2 复合氧化物样品的制备'>3.2.1 不同铝含量的ZrxTixA11-2xO2复合氧化物样品的制备
  • 3.2.2 催化剂的制备
  • XTIXAL1-2XO2 复合氧化物样品的性能表征'>3.3 ZRXTIXAL1-2XO2复合氧化物样品的性能表征
  • 3.3.1 载体BET 的表征
  • 3.3.2 样品XRD 的测定
  • 3.3.3 样品NH3-TPD 的测定
  • 3.4 催化剂的性能表征
  • 3.5 结果与讨论
  • xTixA11-2xO2 复合氧化物样品织构性能的影响'>3.5.1 不同铝含量对ZrxTixA11-2xO2复合氧化物样品织构性能的影响
  • xTixA11-2xO2 复合氧化物样品的XRD 分析'>3.5.2 不同铝含量的ZrxTixA11-2xO2 复合氧化物样品的XRD 分析
  • 0.25Ti0.25A10.502和Zr0.5Ti0.5O2 复合氧化物样品的性能比较'>3.5.3 Zr0.25Ti0.25A10.502和Zr0.5Ti0.5O2复合氧化物样品的性能比较
  • 0.25Ti0.25A10.502和Zr0.5Ti0.5O2 复合氧化物样品的XRD 分析'>3.5.3.1 Zr0.25Ti0.25A10.502和Zr0.5Ti0.5O2 复合氧化物样品的XRD 分析
  • 0.25Ti0.25A10.502和Zr0.5Ti0.5O2复合氧化物样品的NH3-TPD 分析'>3.5.3.2 Zr0.25Ti0.25A10.502和Zr0.5Ti0.5O2复合氧化物样品的NH3-TPD 分析
  • 3.5.3.3 催化剂的活性评价
  • 3.6 小结
  • XTIXCE1-2X02复合氧化物的性能'>第四章 ZRXTIXCE1-2X02复合氧化物的性能
  • 4.1 实验部分
  • 4.1.1 主要试剂
  • XTIXCE1-2X02 复合氧化物样品的制备'>4.2 系列ZRXTIXCE1-2X02复合氧化物样品的制备
  • XTIXCE1-2X02 复合氧化物样品的制备'>4.2.1 低铈含量的ZRXTIXCE1-2X02复合氧化物样品的制备
  • 4.2.2 催化剂的制备
  • XTIXCE1-2X02 复合氧化物样品的性能表征'>4.3 ZRXTIXCE1-2X02复合氧化物样品的性能表征
  • 4.3.1 载体BET 的表征
  • 4.3.2 样品XRD 的测定
  • 4.3.3 储氧量（OSC）的测定
  • 4.4 催化剂的性能表征
  • 4.5 结果与讨论
  • XTIXCE1-2X02 复合氧化物样品的织构性能'>4.5.1 ZRXTIXCE1-2X02复合氧化物样品的织构性能
  • XTIXCE1-2X02 复合氧化物样品的XRD 分析'>4.5.2 ZRXTIXCE1-2X02 复合氧化物样品的XRD 分析
  • XTIXCE1-2X02 复合氧化物样品的储氧性能测定'>4.5.3 ZRXTIXCE1-2X02复合氧化物样品的储氧性能测定
  • 4.5.4 催化剂的性能评价
  • 4.5.4.1 催化剂的温度特性
  • 4.5.4.2 催化剂的空燃比特性
  • 4.6 小结
  • 第五章 结论
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表的论文
  • 致谢

    • 相关论文文献

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