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树木提取物的功能性合成及其在木材防腐中的应用

2020-11-28阅读(712)

树木提取物的功能性合成及其在木材防腐中的应用

论文摘要

树木提取物用于木材防腐是现代开发新型木材防腐剂重要研究方向,树木提取物中的部分化合物对木材腐朽菌具有不同程度的抑制活性,将其用于木材防腐,与传统防腐剂相比,具有鲜明的优点。本研究按照化学药剂的极性大小,选用水、甲醇、丙酮、氯仿和乙醚等5种试剂,对怀槐心材、树皮分别进行了提取,得出实验和分析结果:其心材提取物的总得率为12.59%;树皮提取物的总得率为57.68%。分别对怀槐心材的甲醇提取物、丙酮提取物、怀槐树皮的氯仿提取物、乙醚提取物进行了GC-MS检测分析。在怀槐心材提取物中确定的化学成分有25种,其中含量较多的为苯酚类物质,如苯酚、间苯二酚、邻苯二酚、邻甲氧基苯酚、间甲氧基苯酚等,此外还含有少量烯类、蒽类与菲类化合物;在怀槐树皮提取物中的化学成分有5种,其中多为脂肪酸类与脂类物质,如9-十六碳烯酸甲酯、辛酸等;辛酸在怀槐树皮氯仿提取物中所占比例为3.826%,在乙醚提取物中所占比例为8.260%。对提取物的混合物进行了大量的抑菌实验,在此基础上,采用滤纸片法,用9-十六碳烯酸甲酯、苯酚、间苯二酚、角鲨烯类化合物、邻苯二酚、邻甲氧基苯酚、辛酸对白腐菌[采绒革盖菌（Coriolus versicolor）]、褐腐菌[密粘褶菌（Gloeophyllum trabeum）]、软腐菌[球毛壳菌（Chaetomium globosum）]、霉菌[宛氏拟青霉菌（Paecilomyces variot Bainier）]做抑制实验。结果显示:在4%药物浓度下,9-十六烯酸甲酯仅对宛氏拟青霉菌有一定的抑制效果。在2%药物浓度下,9-十六烯酸甲酯、苯酚、角鲨烯、邻甲氧基苯酚对4种木材腐朽菌没有抑制效果;间苯二酚对白腐菌抑制效果较好,对球毛壳菌和宛氏拟青霉菌的抑制效果略差,对褐腐菌没有抑制效果;邻苯二酚对4种菌的抑制效果依次为:褐腐菌>球毛壳菌>宛氏拟青霉菌>白腐菌;对4种菌抑制效果最好的药物为辛酸,其效果依次为:白腐菌>褐腐菌>球毛壳菌>宛氏拟青霉菌。为进一步提高辛酸对木材腐朽菌的抑制活性以及作为木材防腐剂的适用性,本研究以辛酸、羟乙基乙二胺、二乙烯三胺、苄基氯和硫酸二甲酯为原料功能性合成了2种咪唑啉和4种咪唑啉系列季铵盐:（1）1-羟乙基-2-庚基咪唑啉（1-hydroxyethyl-2-heptylimidazolines,HOI）;（2）1-氨乙基-2-庚基咪唑啉（1-Aminoethyl-2-heptylimidazoline;EOI）;（3）1-苄基-1-羟乙基-2-庚基咪唑啉（1-hydroxyethyl-1-benzyl-2-heptylimidazolines,HOIB）;（4）1-甲基-1-羟乙基-2-庚基咪唑啉（1-hydroxyethyl-1-methyl-2-heptylimidazolines,HOIM）;（5）1-苄基-1-氨乙基-2-庚基咪唑啉（1-Aminoethyl-1-benzyl-2-heptylimidazoline;EOIB,）;（6）1-甲基-1-氨乙基-2-庚基咪唑啉（1-Aminoethyl-1-methyl-2-hept）,limidazoline;EOIM)。经过CA检索,尚未发现与HOIB和EOIB结构相同的化合物。采用菌悬浮液法,以浓度梯度的HOIB、HOIM、EOIB、EOIM溶液,混合白腐菌、褐腐菌的孢子溶液,并与碱性季铵铜（ACQ-C）、酸溶性铬酸铜（ACC）、二甲基二癸基氯化铵（DDAC）、十二烷基二甲基苄基氯化铵（1227）、铜唑（CA-B）等木材防腐剂作对比进行实验室培养实验。结果显示:HOIM、HOIB两种季铵盐抑菌效果较差,EOIB、EOIM的抑菌效果比ACQ-C、DDAC、1227、CA-B略差,但优于ACC。采用实验室木块防腐实验方法,以大青杨为试材,选用EOIB、EOIM、ACQ-C、DDAC、ACC、CA-B做对比实验。检测了防腐剂的防腐性能、抗流失性能、对环境的急性毒性以及防腐木材的尺寸稳定性、弹性模量和表观颜色等指标。实验室木材防腐试验结果显示:1、EOIB对白腐菌和褐腐菌,浓度为2%时,可达到Ⅱ级防腐标准,浓度为4%时,均可达到Ⅰ级防腐标准。2、EOIM对白腐菌,浓度为2%时,可达到Ⅱ级防腐标准,浓度为4%时,可达到Ⅰ级防腐标准;对褐腐菌,浓度为2%时,可达到Ⅲ级防腐标准,浓度为4%- 6%时,可达到Ⅱ级防腐标准,浓度为8%时,可达到Ⅰ级防腐标准。3、CA-B对白腐菌和褐腐菌,浓度为2%时,均可达到Ⅰ级防腐标准。4、ACQ-C对白腐菌和褐腐菌,浓度为2%时,均可达到Ⅰ级防腐标准。5、DDAC对白腐菌和褐腐菌,浓度为2%时,均可达到Ⅰ级防腐标准。6、ACC对白腐菌,浓度为2%时,可达到Ⅰ级防腐标准;对褐腐菌,浓度为2%- 8%时,可达到Ⅱ级防腐标准,浓度为10%时,可达到Ⅰ级防腐标准。各种防腐剂的流失率:ACQ-C,20.43%;CA-B,17.23%;EOIM,10.22%;EOIB,10.05%;DDAC,8.31%;ACC,7.57%。对环境的急性毒性试验结果为:安全浓度/(mg·L-1):DDAC为2.47,EOIB为2.02,CA-B为0.63,ACC为0.46,ACQ-C为0.01。半致死浓度LC50/(mg·L-1):24h,DDAC为10.20,EOIB为7.15,CA-B为3.60,ACC为3.20,ACQ-C为2.59;48h以上,DDAC为9.50,EOIB为7.01,CA-B为3.00,ACC为2.50,ACQ-C为0.66。木材经过真空浸注防腐剂药液处理后,其防腐木材的抗弯强度（MPa）从高到低依次为EOIM>空白试样>ACC>CA-B>ACQ-C>DDAC>EOIB;抗弯弹性模量（MPa）从高到低依次为EOIM>ACC>CA-B>ACQ-C>空白试样>EOIB>DDAC。防腐木材的尺寸稳定性实验结果显示:从全干至气干,线湿胀率从高到低依次为:CA-B>EOIB>空白试样>DDAC>ACC>EOIM>ACQ-C;体积湿胀率从高到低依次为:DDAC>EOIB>EOIM>ACQ-C>空白试样>CA-B>ACC。从全干至吸水,线湿胀率从高到低依次为:空白试样>CA-B>EOIB>DDAC>EOIM>ACQ-C>ACC;体积湿胀率从高到低依次为:空白试样>ACC>DDAC>EOIM>CA-B>EOIB>ACQ-C。综合大量的实验室试验和科学研究结果表明:（1）部分树木提取物成分对木腐菌具有抑制活性;（2）树木提取物经功能性合成后,可适于做某种环境下的木材防腐剂;（3）以树木提取物作为新型木材防腐剂具有对环境无污染,对人畜无害,师法自然等特点。选择合适的树木提取物成分为原料,进行功能性合成,可作为研究、开发新型木材保护剂的有效途径之一。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 1 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.1.1 木材防腐现状
  • 1.1.2 木材防腐方法与技术
  • 1.1.3 木材防腐剂
  • 1.2 树木提取物
  • 1.2.1 树木提取物对木材的防护作用
  • 1.2.2 树木提取物做木材防腐剂的研究现状
  • 1.2.3 树木提取物用作木材防腐剂存在的问题
  • 2 怀槐提取物的提取、检测和抑菌实验
  • 2.1 怀槐提取物的提取
  • 2.2 提取物化学成分GC-MS分析
  • 2.3 提取物抑菌实验
  • 2.4 结果与分析
  • 2.5 本章小结
  • 3 咪唑啉季铵盐的合成与表征
  • 3.1 咪唑啉及其季铵盐的合成原理
  • 3.2 1-羟乙基-2-庚基咪唑啉及其季铵盐的合成与表征
  • 3.2.1 1-羟乙基-2-庚基咪唑啉合成
  • 3.2.2 1-羟乙基-2-庚基咪唑啉的结构表征
  • 3.2.3 1-苄基-1-羟乙基-2-庚基咪唑啉季铵盐的合成
  • 3.2.4 1-苄基-1-羟乙基-2-庚基咪唑啉季铵盐的结构表征
  • 3.2.5 1-甲基-1-羟乙基-2-庚基咪唑啉季铵盐的合成
  • 3.2.6 1-甲基-1-羟乙基-2-庚基咪唑啉季铵盐的结构表征
  • 3.3 1-氨乙基-2-庚基咪唑啉及其季铵盐的合成与表征
  • 3.3.1 1-氨乙基-2-庚基咪唑啉的合成
  • 3.3.2 1-氨乙基-2-庚基咪唑啉的结构表征
  • 3.3.3 1-苄基-1-氨乙基-2-庚基咪唑啉季铵盐的合成
  • 3.3.4 1-苄基-1-氨乙基-2-庚基咪唑啉季铵盐的结构表征
  • 3.3.5 1-甲基-1-氨乙基-2-庚基咪唑啉季铵盐的合成
  • 3.3.6 1-甲基-1-氨乙基-2-庚基咪唑啉季铵盐的结构表征
  • 3.4 合成产物的CA检索
  • 3.5 本章小结
  • 4 合成产物与商业防腐剂抑菌实验
  • 4.1 实验材料与实验方法
  • 4.2 抑菌结果与分析
  • 4.2.1 抑菌结果
  • 4.2.2 结果分析
  • 4.3 本章小结
  • 5 室内木材防腐实验与木材性质检测
  • 5.1 实验设备、材料和菌种
  • 5.2 实验方法
  • 5.3 结果与分析
  • 5.3.1 实验结果
  • 5.3.2 结果分析
  • 5.4 防腐木材SEM观察与分析
  • 5.4.1 防腐木材的SEM观察
  • 5.4.2 结果分析
  • 5.5 防腐木材的性质检测
  • 5.5.1 防腐木材的抗弯强度和抗弯弹性模量检测
  • 5.5.2 防腐木材的尺寸稳定性检测
  • 5.5.3 防腐木材的颜色观察
  • 5.5.4 结果分析
  • 5.6 本章小结
  • 6 防腐剂的抗流失性能及对环境的急性毒性试验
  • 6.1 防腐剂抗流失性能试验
  • 6.2 结果分析
  • 6.3 防腐剂对环境的急性毒性试验
  • 6.4 结果分析
  • 6.5 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 附录
  • 攻读学位期间发表的学术论文
  • 致谢
  • 个人简历

    • 相关论文文献

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