论文摘要
近年来,量子点由于其特殊的光学和电学特性,引起了人们的广泛关注。通过光活性染料分子对量子点的表面修饰可以增强量子点的光物理特性,使得这种杂化的纳米材料在太阳能转化、光学装置、生物监测及成像方面显示出了极大的应用前景。而这种杂化纳米材料的构建,需要在分子水平上了解染料分子与量子点的相互作用及其在量子点表面的吸附形态。然而,目前这方面的研究还很少。本文利用荧光光谱、紫外-可见吸收光谱、共振瑞利散射（RRS）光谱并结合透射电镜及量子化学的计算方法从分子水平研究了中性红、亚甲基蓝／亚甲基绿、孔雀石绿／结晶紫三类染料分子在单-（6-巯基）-β-环糊精包被的CdTe量子点表面的吸附行为,并探讨了反应机理、提出了相应的反应模型。在此基础上实现了单-（6-巯基）-β-环糊精包被的CdTe量子点荧光的可逆调控。主要研究体系如下：1.单-（6-巯基）-β-环糊精包被的CdTe量子点的合成及其与中性红的相互作用研究以巯基乙酸（TGA）和单-（6-巯基）-β-环糊精（mono-6-thio-β-CD）作混合稳定剂,通过优化TGA/mono-6-thio-β-CD比例及回流时间,合成了粒径分布均匀、荧光量子产率高达81.3%的mono-6-thio-β-CD包被的CdTe量子点（QDs）,建立了一种在水相中直接合成β-CD包被的CdTe QDs的新方法。利用荧光光谱、紫外-可见吸收光谱、共振瑞利散射（RRS）光谱研究了mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs与中性红的相互作用。通过比较TGA-CdTe QDs和mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs与中性红的相互作用,结合透射电子显微镜（TEM）对反应机理进行了讨论并提出了相应的反应模型。在pH 6.1的BR缓冲溶液中,当中性红浓度为7.5×10-6mol／L时,中性红的离子型体HNR+和分子型体NR分别与mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs表面的-SCH2COO-和mono-6-thio-β-CD结合达饱和,当中性红浓度大于7.5×10-6 mol／L时,中性红开始在mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs表面聚集,导致mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs粒径增大、荧光急剧猝灭、RRS显著增强。2.单-（6-巯基）-β-环糊精包被的CdTe量子点与亚甲基蓝和亚甲基绿的相互作用及其荧光的可逆调控以巯基乙酸（TGA）和单-（6-巯基）-β-环糊精（mono-6-thio-β-CD）作混合稳定剂,合成了mono-6-thio-β-CD包被的CdTe量子点（QDs）。利用荧光光谱、紫外-可见吸收光谱、共振瑞利散射（RRS）光谱研究了mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs与亚甲基蓝（MB）／亚甲基绿（MG）的相互作用。通过比较TGA-CdTe QDs和mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs与MB／MG的相互作用,结合透射电子显微镜（TEM）对反应机理进行了讨论并提出了相应的反应模型。在pH 7.0的磷酸盐缓冲溶液中,MB/MG以分子单体与mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs结合,从而导致mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs导带激发态电子转移到基态MB／MG上,使mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs荧光猝灭。MB主要与mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs表面的β-CD结合,而MG主要与mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs表面的-SCH2COO-结合。向反应体系中加入hsDNA, hsDNA使MB／MG从mono-6-thio-β-CD-CdTeQDs表面脱落,导致mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs激发态电子到MB/MG的转移过程受到抑制,mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs荧光恢复。实现了mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs荧光的可逆调控。3.单-（6-巯基）-β-环糊精包被的CdTe量子点与孔雀石绿和结晶紫的相互作用研究以巯基乙酸（TGA）和单-（6-巯基）-β-环糊精（mono-6-thio-β-CD）作混合稳定剂,合成了mono-6-thio-β-CD包被的CdTe量子点（QDs）,利用荧光光谱、紫外-可见吸收光谱、共振瑞利散射（RRS）光谱研究了mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs与孔雀石绿（MG）／结晶紫（CV）的相互作用。通过比较TGA-CdTe QDs和mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs与MG/CV的相互作用,结合透射电子显微镜（TEM）对反应机理进行了讨论并提出了相应的反应模型。在pH 7.4的磷酸盐缓冲溶液中,CV/MG以分子单体与mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs结合,从而导致mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs导带激发态电子转移到基态MB/MG上,使mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs荧光猝灭。MG与mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs的结合方式不同于CV,导致MG对mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs荧光猝灭常数远大于CV,同时mono-6-thio-β-CD-CdTe-MG体系的RRS显著增强,而mono-6-thio-β-CD-CdTe-CV体系的RRS无显著变化,实现了mono-6-thio-β-CD-CdTe QDs RRS探针对MG的选择性识别。
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