Bi2(Zn1/3Nb2/3)2O7微波介质陶瓷制备和介电性能的研究

论文摘要

微波介质陶瓷作为一种新型电子材料，在现代通信中被用作谐振器、滤波器、介质基片、介质天线、介质导波回路等，广泛应用于微波技术的许多领域，如移动电话、汽车电话、无绳电话、电视卫星接收器、卫星广播、军事雷达、无线电遥控等，越来越受到人们的广泛重视。微波介质陶瓷的性能要求为：（1）在微波频率下材料相对介电常数应大，以便于器件小型化；（2）在微波频率下的介电损耗应很小，即介质的品质因子要高；（3）接近于零的频率温度系数。Bi2(Zn1／3Nb2／3)2O7陶瓷具有烧结温度低、介电常数高、频率温度系数调整范围宽等特点，这些因素均为其在LTCC技术中的应用提供了可能。本文以Bi2(Zn1／3Nb2／3)2O7陶瓷为研究对象，通过研究不同的制备方法，优化陶瓷的烧结工艺和介电性能；并在此基础上，通过离子取代和添加烧结助剂，研究了陶瓷相结构、显微结构和介电性能的变化规律。首先，系统研究了固相合成法、半化学法和熔盐法制备Bi2(Zn1／3Nb2／3)2O7陶瓷，实验结果表明：采用固相合成法、半化学法和熔盐法均可以获得纯的单斜焦绿石相，同时推导出这三种制备方法的反应机理是一致的；固相法和半化学法制备的粉体呈颗粒状分布，而熔盐法制备的粉体形貌呈独特的片状；采用这三种方法制备的陶瓷的具体性能为：ρ=7．79g/cm3，εr=83，tanδ=0．0022（固相法）；ρ=7．61g／cm3，εr=84，tnaδ=0．0029（半化学法）；ρ=7．64g／cm3，εr=81，tanδ=0．0051（熔盐法）。可见，固相法制备的Bi2(Zn1／3Nb2／3)2O7陶瓷较为致密，介电性能较好。因而，固相法是较为适宜的制备方法。其次，在确定了固相法为基本实验方法后，为了提高Bi2(Zn1／3Nb2／3)2O7陶瓷的介电性能，以Nd3+取代Bi2(Zn1／3Nb2／3)2O7陶瓷A位上的Bi3+，以Ta5+取代Bi2(Zn1／3Nb2／3)2O7陶瓷B位上的Nb5+，实验结果表明：对于(Bi2-xNdx)(Zn1/3Nb2／3)2O7陶瓷，当Nd3+取代量x<0．3时，陶瓷仍为单斜焦绿石相结构，随着x>0．3时，陶瓷中出现立方焦绿石相，陶瓷呈现单斜相与立方相的共存，当x≥1．0时，陶瓷中还出现了Bi2Nd4O9相，呈现三相并存的结构；随着Nd3+取代量的增加，介电常数先增大然后减小，而介电损耗先减小然后增大。在1000℃烧结取代量x=0．2处陶瓷取得最佳的性能：ρ=7．76g／cm3，εr=79，tanδ=0．002（1MHz）。对于Bi2(Zn1／3Nb（2／3-y／3）Tay/3)2O7陶瓷，加入Ta5+取代B位的Nb5+，陶瓷主晶相除了单斜焦绿石相外，还出现第二相Bi3TaO7相，随着Ta5+取代量的逐渐增加，Bi3TaO7相的比例开始减小，当Ta5+取代量增加到2．0时，即Nb5+完全被Ta5+取代时，陶瓷呈现纯的单斜焦绿石相结构，Bi3TaO7相完全消失；随着Ta5+取代量的增加，介电常数呈逐渐减小的趋势，介电损耗也呈逐渐减小的趋势。可见，Nd3+取代A位的Bi3+并没有显著提高陶瓷的介电性能，Ta5+取代B位的Nb5+反而恶化了陶瓷的介电性能。最后，为了降低陶瓷的烧结温度，并保持其良好的介电性能，分别以LiSbO3和BiFeO3为掺杂剂，详细研究了其对Bi2(Zn1／3Nb2／3)2O7陶瓷烧结温度、相结构、显微组织和介电性能的影响。实验结果表明：LiSbO3和BiFeO3的掺杂不会对Bi2(Zn1／3Nb2／3)2O7陶瓷的相结构产生影响；当LiSbO3的含量为0．1wt．％时，陶瓷的烧结温度从1000℃降到920℃，致密性好，同时具有较佳的性能：ρ=8．04g／cm3，εr=79，tanδ=0．002（1MHz）；当BiFeO3的含量为0．15wt．％时，Bi2(Zn1／3Nb2/3)2O7陶瓷的烧结温度从1000℃降到920℃，同时也保持了优良的性能：ρ=7．87g／cm3，εr=79，tanδ=0．00086（1MHz），尤其是介电损耗大大降低，十分有利于LTCC的应用。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 微波介质陶瓷的基本概述
• 1.2.1 低介微波介质陶瓷
• 1.2.2 中介微波介质陶瓷
• 1.2.3 高介微波介质陶瓷
• 1.3 微波介质陶瓷的研究现状和发展趋势
• 1.4 铋基焦绿石概述
• 1.5 本文主要内容
• 第2章 实验方法
• 2.1 陶瓷样品的制备工艺
• 2.1.1 固相合成法
• 2.1.2 半化学法
• 2.1.3 熔盐法
• 2.2 测试与表征方法
• 2.2.1 体积密度
• 2.2.2 相结构分析
• 2.2.3 显微组织分析
• 2.2.4 介电胜能
• 2(Zn（1/3）Nb_2/3)₂O₇陶瓷显微结构和介电性能的影响'>第3章 制备方法对Bi₂(Zn（1/3）Nb_2/3)₂O₇陶瓷显微结构和介电性能的影响
• 3.1 引言
• 2(Zn_1/3Nb_2/3)₂O₇陶瓷'>3.2 固相法合成Bi₂(Zn_1/3Nb_2/3)₂O₇陶瓷
• 3.2.1 预烧粉体的相结构
• 3.2.2 预烧粉体的形貌
• 3.2.3 陶瓷的相结构
• 3.2.4 陶瓷的密度
• 3.2.5 陶瓷的显微结构
• 3.2.6 陶瓷的介电性能
• 2(Zn_1/3Nb_2/3)₂O₇陶瓷'>3.3 半化学法合成Bi₂(Zn_1/3Nb_2/3)₂O₇陶瓷
• 3.3.1 预烧粉体的相结构
• 3.3.2 预烧粉体的形貌
• 3.3.3 陶瓷的相结构
• 3.3.4 陶瓷的密度
• 3.3.5 陶瓷的显微结构
• 3.3.6 陶瓷的介电性能
• 2(Zn_1/3Nb_2/3)₂O₇陶瓷'>3.4 熔盐法合成Bi₂(Zn_1/3Nb_2/3)₂O₇陶瓷
• 3.4.1 预烧粉体的相结构
• 3.4.2 预烧粉体的形貌
• 3.4.3 陶瓷的相结构
• 3.4.4 陶瓷的密度
• 3.4.5 陶瓷的显微结构
• 3.4.6 陶瓷的介电性能
• 3.5 本章小结
• 2(Zn_1/3Nb_2/3)₂O₇陶瓷显微结构和介电性能的影响'>第4章 A、B位离子取代对Bi₂(Zn_1/3Nb_2/3)₂O₇陶瓷显微结构和介电性能的影响
• 4.1 引言
• 4.2 A位离子取代
• 4.2.1 陶瓷的相结构
• 4.2.2 陶瓷的密度
• 4.2.3 陶瓷的显微结构
• 4.2.4 陶瓷的介电性能
• 4.2.5 本节小结
• 4.3 B位离子取代
• 4.3.1 陶瓷的相结构
• 4.3.2 陶瓷的密度
• 4.3.3 陶瓷的显微结构
• 4.3.4 陶瓷的介电性能
• 4.3.5 本节小结
• 2(Zn_1/3Nb_2/3)₂O₇陶瓷烧结助剂改性的研究'>第5章 Bi₂(Zn_1/3Nb_2/3)₂O₇陶瓷烧结助剂改性的研究
• 5.1 弓}言
• 3掺杂对Bi₂(Zn_1/3Nb_2/3)₂O₇陶瓷显微结构与介电性能的影响'>5.2 LiSbO₃掺杂对Bi₂(Zn_1/3Nb_2/3)₂O₇陶瓷显微结构与介电性能的影响
• 5.2.1 陶瓷的相结构
• 5.2.2 陶瓷的密度
• 5.2.3 陶瓷的显微结构
• 5.2.4 陶瓷的介电性能
• 5.2.5 本节小结
• 3掺杂对Bi₂(Zn_1/3Nb_2/3)₂O₇陶瓷显微结构与介电性能的影响'>5.3 BiFeO₃掺杂对Bi₂(Zn_1/3Nb_2/3)₂O₇陶瓷显微结构与介电性能的影响
• 5.3.1 陶瓷的相结构
• 5.3.2 陶瓷的密度
• 5.3.3 陶瓷的显微结构
• 5.3.4 陶瓷的介电性能
• 5.3.5 本节小结
• 5.4 本章小结
• 第6章 结论
• 6.1 全文主要结论
• 6.2 论文的新见解
• 6.3 进一步研究工作的建议
• 参考文献
• 附录
• 致谢
• 攻读硕士学位期间科研成果