洪碧云:碱木质素/聚乙烯亚胺碳点的合成及其在分析检测中的应用论文

洪碧云:碱木质素/聚乙烯亚胺碳点的合成及其在分析检测中的应用论文

本文主要研究内容

作者洪碧云(2019)在《碱木质素/聚乙烯亚胺碳点的合成及其在分析检测中的应用》一文中研究指出:碳点(Carbon dots,CDs)是一种新型的、能稳定发光的新型荧光纳米碳材料,一般粒径小于10 nm,具有准球形结构。与一些传统的半导体量子点相比,无重金属污染、生物细胞毒性低,是一种环境友好型材料,且可以通过化学修饰来实现功能化。与有机染料相比,碳点的粒径更小,有利于通过分子内的包吞作用来实现细胞成像、标记和检测。本研究针对目前碳点制备成本较高、操作复杂、后续纯化困难、荧光效率偏低,需要强酸或强氧化剂等问题,采用生物质原料碱木质素(Alkali Lignin,AL)和聚乙烯亚胺(Polyethyleneimine,PEI)作为碳源,聚乙烯亚胺同时作为表面钝化剂,在过氧化氢存在下通过一步水热法,简单、高效制备了高发光效率的碱木质素/聚乙烯亚胺碳点,并对其荧光性能、化学结构、晶体结构、表面显微结构和pH敏感性进行了研究。通过对金属离子、氨基酸和染料的猝灭现象进行研究发现,所制备荧光碳点对日落黄染料具有高选择性猝灭作用,并进一步对其作用机理进行探索研究。另一方面,针对碳点的分析检测应用研究,本课题基于动态亚胺键,将AL/PEI-CDs固载于双醛纳米纤维素(Dialdehyde cellulose nanocrystals,DA-CNCs)基体中,构建新型纳米纤维素基荧光探针,有望拓展林产资源的高效、绿色转化与功能化利用。论文的主要内容与结果如下:(1)以碱木质素、聚乙烯亚胺为碳源,同时PEI还作为表面钝化剂,通过一步水热法绿色、高效制备高荧光量子产率、荧光寿命较长的氨基化碳点(AL/PEI-CDs)。探究了碳源质量比、水热温度和水热时间等因素对碳点荧光强度的影响,确定了最佳反应条件,同时考察了pH对AL/PEI-CDs敏感性及稳定性的影响。采用紫外分光光度计、荧光分光光度计、原子力显微镜、高分辨透射显微镜、傅里叶红外光谱仪和X射线衍射仪,对AL/PEI-CDs的光学性质、形貌结构、化学结构和晶体结构等进行了表征分析。结果表明,在碱木质素/PEI质量比为1:12,水热温度190°C、水热时间12 h时,碳点荧光量子产率为25.53%,荧光寿命为5.06 ns,表面含有丰富的氨基和羟基,且粒径均一、水溶性好、有良好的稳定性,在最佳激发波长为313 nm下对应的发射峰波长为405 nm,稀释液在紫外灯下发出明亮的蓝光。本研究制备的碳点在离子监测和细胞代谢过程监测质子传感器中可能具有良好的应用前景。(2)探究AL/PEI-CDs的分析检测应用,对多种常见重金属离子、氨基酸以及染料与AL/PEI-CDs进行反应,结果表明AL/PEI-CDs对日落黄具有良好的选择性。进一步通过研究缓冲体系pH、反应时间和温度对猝灭条件的影响,阐释了荧光猝灭机理。日落黄浓度在0.1×10-61×10-44 mol/L范围内与AL/PEI-CDs具有良好的线性关系,线性回归方程为:log?(I0/I=0.0113x+0.0277,R2=0.9989)。(3)采用高碘酸钠氧化法制备双醛纳米纤维素,并将AL/PEI-CDs与双醛纳米纤维素以动态亚胺键结合,使荧光碳点固载于双醛纳米纤维素表面,合成新型荧光碳点复合材料。FTIR和XPS结果表明DA-CNCs表面醛基(-CHO)与AL/PEI-CDs的氨基(-NH2)成功发生化学反应,形成亚胺键(C=N),该研究有望应用于简单、高效离子检测、分离与催化剂领域。

Abstract

tan dian (Carbon dots,CDs)shi yi chong xin xing de 、neng wen ding fa guang de xin xing ying guang na mi tan cai liao ,yi ban li jing xiao yu 10 nm,ju you zhun qiu xing jie gou 。yu yi xie chuan tong de ban dao ti liang zi dian xiang bi ,mo chong jin shu wu ran 、sheng wu xi bao du xing di ,shi yi chong huan jing you hao xing cai liao ,ju ke yi tong guo hua xue xiu shi lai shi xian gong neng hua 。yu you ji ran liao xiang bi ,tan dian de li jing geng xiao ,you li yu tong guo fen zi nei de bao tun zuo yong lai shi xian xi bao cheng xiang 、biao ji he jian ce 。ben yan jiu zhen dui mu qian tan dian zhi bei cheng ben jiao gao 、cao zuo fu za 、hou xu chun hua kun nan 、ying guang xiao lv pian di ,xu yao jiang suan huo jiang yang hua ji deng wen ti ,cai yong sheng wu zhi yuan liao jian mu zhi su (Alkali Lignin,AL)he ju yi xi ya an (Polyethyleneimine,PEI)zuo wei tan yuan ,ju yi xi ya an tong shi zuo wei biao mian dun hua ji ,zai guo yang hua qing cun zai xia tong guo yi bu shui re fa ,jian chan 、gao xiao zhi bei le gao fa guang xiao lv de jian mu zhi su /ju yi xi ya an tan dian ,bing dui ji ying guang xing neng 、hua xue jie gou 、jing ti jie gou 、biao mian xian wei jie gou he pHmin gan xing jin hang le yan jiu 。tong guo dui jin shu li zi 、an ji suan he ran liao de cu mie xian xiang jin hang yan jiu fa xian ,suo zhi bei ying guang tan dian dui ri la huang ran liao ju you gao shua ze xing cu mie zuo yong ,bing jin yi bu dui ji zuo yong ji li jin hang tan suo yan jiu 。ling yi fang mian ,zhen dui tan dian de fen xi jian ce ying yong yan jiu ,ben ke ti ji yu dong tai ya an jian ,jiang AL/PEI-CDsgu zai yu shuang quan na mi qian wei su (Dialdehyde cellulose nanocrystals,DA-CNCs)ji ti zhong ,gou jian xin xing na mi qian wei su ji ying guang tan zhen ,you wang ta zhan lin chan zi yuan de gao xiao 、lu se zhuai hua yu gong neng hua li yong 。lun wen de zhu yao nei rong yu jie guo ru xia :(1)yi jian mu zhi su 、ju yi xi ya an wei tan yuan ,tong shi PEIhai zuo wei biao mian dun hua ji ,tong guo yi bu shui re fa lu se 、gao xiao zhi bei gao ying guang liang zi chan lv 、ying guang shou ming jiao chang de an ji hua tan dian (AL/PEI-CDs)。tan jiu le tan yuan zhi liang bi 、shui re wen du he shui re shi jian deng yin su dui tan dian ying guang jiang du de ying xiang ,que ding le zui jia fan ying tiao jian ,tong shi kao cha le pHdui AL/PEI-CDsmin gan xing ji wen ding xing de ying xiang 。cai yong zi wai fen guang guang du ji 、ying guang fen guang guang du ji 、yuan zi li xian wei jing 、gao fen bian tou she xian wei jing 、fu li xie gong wai guang pu yi he Xshe xian yan she yi ,dui AL/PEI-CDsde guang xue xing zhi 、xing mao jie gou 、hua xue jie gou he jing ti jie gou deng jin hang le biao zheng fen xi 。jie guo biao ming ,zai jian mu zhi su /PEIzhi liang bi wei 1:12,shui re wen du 190°C、shui re shi jian 12 hshi ,tan dian ying guang liang zi chan lv wei 25.53%,ying guang shou ming wei 5.06 ns,biao mian han you feng fu de an ji he qiang ji ,ju li jing jun yi 、shui rong xing hao 、you liang hao de wen ding xing ,zai zui jia ji fa bo chang wei 313 nmxia dui ying de fa she feng bo chang wei 405 nm,xi shi ye zai zi wai deng xia fa chu ming liang de lan guang 。ben yan jiu zhi bei de tan dian zai li zi jian ce he xi bao dai xie guo cheng jian ce zhi zi chuan gan qi zhong ke neng ju you liang hao de ying yong qian jing 。(2)tan jiu AL/PEI-CDsde fen xi jian ce ying yong ,dui duo chong chang jian chong jin shu li zi 、an ji suan yi ji ran liao yu AL/PEI-CDsjin hang fan ying ,jie guo biao ming AL/PEI-CDsdui ri la huang ju you liang hao de shua ze xing 。jin yi bu tong guo yan jiu huan chong ti ji pH、fan ying shi jian he wen du dui cu mie tiao jian de ying xiang ,chan shi le ying guang cu mie ji li 。ri la huang nong du zai 0.1×10-61×10-44 mol/Lfan wei nei yu AL/PEI-CDsju you liang hao de xian xing guan ji ,xian xing hui gui fang cheng wei :log?(I0/I=0.0113x+0.0277,R2=0.9989)。(3)cai yong gao dian suan na yang hua fa zhi bei shuang quan na mi qian wei su ,bing jiang AL/PEI-CDsyu shuang quan na mi qian wei su yi dong tai ya an jian jie ge ,shi ying guang tan dian gu zai yu shuang quan na mi qian wei su biao mian ,ge cheng xin xing ying guang tan dian fu ge cai liao 。FTIRhe XPSjie guo biao ming DA-CNCsbiao mian quan ji (-CHO)yu AL/PEI-CDsde an ji (-NH2)cheng gong fa sheng hua xue fan ying ,xing cheng ya an jian (C=N),gai yan jiu you wang ying yong yu jian chan 、gao xiao li zi jian ce 、fen li yu cui hua ji ling yu 。

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    论文作者分别是来自福建农林大学的洪碧云,发表于刊物福建农林大学2019-08-30论文,是一篇关于碳点论文,碱木质素论文,聚乙烯亚胺论文,日落黄论文,动态亚胺键论文,福建农林大学2019-08-30论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自福建农林大学2019-08-30论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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