具有磁、电特性的凹凸棒土纳米复合材料的制备与应用

论文摘要

凹凸棒土简称凹土（AT）是一种含水富硅酸盐的纤维状粘土矿物,其具有特殊的多孔状结构和表面带有大量的负电荷,因此具有极好的吸附能力,能够吸附一些污染物,如重金属离子和有机染料。然而由于其稳定的胶体特性,在吸附污染物后难以对其分离与回收,因而制约了凹土在污水处理中的推广。目前,磁分离是一种较热门的分离方法,能够有效地分离一些来自复杂多相体系的成分。其原理主要是利用磁性纳米粒子的超顺磁性,在外磁场的作用下实现定位、定向移动,从而能够达到有效地分离。因此本文采用超声共沉淀法制备了Fe3O4-AT磁性纳米复合材料,并对其结构、性能进行了系统的表征。此外,将其应用于重金属离子和亚甲基蓝染料的吸附。具体地来说,主要开展了以下几个方面的工作:1.采用超声共沉淀法在经酸活化改性后的凹土表面合成了Fe3O4纳米粒子,得到了Fe3O4-AT磁性纳米复合材料。经红外光谱（FT-IR）,X射线衍射（XRD）,场发射扫描电镜（FESEM）,比表面积（BET）和振动样品磁强计（VSM）等方法进行表征。结果表明:Fe3O4纳米粒子较好地吸附在凹土表面,平均粒径在10-30nm左右,并且表现出优异的吸附性能和较强的磁性。随着Fe3O4含量的增加,该复合物的比表面积先增大后减小,最大可达到152.9m2/g;比饱和磁化强度（σS）则是随着Fe3O4含量的增加而增加,从18.34 emu/g增加到52.63emu/g。2.将所制备的磁性凹土应用于Ni（Ⅱ）、Cr（Ⅲ）、Zn（Ⅱ）、Ag（Ⅰ）重金属离子和亚甲基蓝染料的吸附,并在外磁场的作用下分离得到清液,分别经电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-AES）和紫外可见分光光度计（UV-Vis）表征。研究发现,在四种重金属离子中磁性凹土对Ni（Ⅱ）的吸附效果最好,移除率大于66%;对亚甲基蓝的吸附更为突出,移除率最高可以达到99.93%。将用于吸附过的磁性凹土经酸活化后,能够被多次使用,当4次再生后,该磁性凹土仍具有一定的吸附力,对亚甲基蓝的移除率能够达到31.24%。3.以亚甲基蓝作为吸附质,考察了不同因素（磁性凹土质量、吸附时间、亚甲基蓝初始浓度等）对磁性凹土吸附性能的影响。结果表明磁性凹土质量减少,亚甲基蓝初始浓度增大,温度升高,其平衡吸附量增加。并研究了磁性凹土与亚甲基蓝染料的等温吸附模型、动力学模型、热力学参数。在研究的温度和浓度范围内,磁性凹土对亚甲基蓝的吸附较好地符合Temkin等温方程式,吸附动力学均符合准一级动力学方程,并且与Saeid Azizian理论验证结果一致。在不同温度下,吸附热力学参数焓变值△H°为4.93kJ/mol、熵变值△S°为27.94J/mol·K、自由能变值△G°为负值,说明磁性凹土对亚甲基蓝的吸附是一个自发、吸热、熵增的过程,因此升高温度有利于吸附的进行。此外,本论文考虑到纳米银在超导、光电、抗菌、催化等领域具有极大的开发潜力和应用价值。以AgNO3为前驱物,NaBH4为还原剂,采用液相化学还原法,制备了AT-Ag纳米复合材料。并利用场发射扫描电子显微镜（FESEM）、扫描探针显微镜（SPM）、X射线能谱仪（EDS）、紫外可见光谱仪（UV-Vis）、静电计等测试手段对所制备的复合粒子的成分结构、尺寸、微观形貌等进行了分析,对其用作导电材料的电性能进行了研究。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 纳米材料概述
• 1.1.1 纳米材料
• 1.1.2 小尺寸效应
• 1.1.3 表面效应
• 1.1.4 量子尺寸效应
• 1.1.5 宏观量子隧道效应
• 1.2 磁性纳米材料
• 1.2.1 磁性纳米材料的制备方法
• 1.2.2 磁性纳米材料的应用
• 1.3 凹凸棒土简介
• 1.3.1 凹凸棒土的特点
• 1.3.2 凹凸棒土在污水处理中的应用
• 1.4 本课题研究的意义和内容
• 参考文献
• 3O₄-AT磁性纳米复合材料的制备与表征'>第二章 Fe₃O₄-AT磁性纳米复合材料的制备与表征
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 材料与试剂
• 2.2.2 样品制备
• 2.2.3 表征方法
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 红外光谱（FTIR）
• 2.3.2 X射线衍射（XRD）
• 2.3.3 场发射扫描电镜（FESEM）
• 2.3.4 Zeta电位
• 2.3.5 比表面积（BET）
• 2.3.6 磁性能
• 2.3.7 反应机理探讨
• 2.4 结论
• 参考文献
• 3O₄-AT磁性纳米复合材料在污水处理中的应用'>第三章 Fe₃O₄-AT磁性纳米复合材料在污水处理中的应用
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 材料与试剂
• 3.2.2 实验方法
• 3.2.3 表征方法
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 磁场作用下的沉降比较
• 3.3.2 泥浆吸附磁分离对比
• 3.3.3 不同重金属离子吸附性能比较
• 3.3.4 有机染料的吸附
• 3.3.5 再生吸附能力测试
• 3.4 结论
• 参考文献
• 3O₄-AT磁性纳米复合材料吸附的理论研究'>第四章 Fe₃O₄-AT磁性纳米复合材料吸附的理论研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 材料与试剂
• 4.2.2 实验方法
• 4.2.3 表征方法
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 磁性凹土质量的影响
• 4.3.2 初始pH值的影响
• 4.3.3 吸附时间和初始浓度的影响
• 4.3.4 温度和初始浓度的影响
• 4.3.5 吸附等温线模型研究
• 4.3.6 吸附动力学研究
• 4.3.6.1 动力学模型理论验证
• 4.3.6.2 颗粒内扩散动力学模型
• 4.3.7 吸附热力学研究
• 4.4 结论
• 参考文献
• 第五章 AT-Ag纳米复合材料的制备及其性能研究
• 5.1 引言
• 5.2 实验部分
• 5.2.1 试剂与材料
• 5.2.2 样品制备
• 5.2.3 表征方法
• 5.3 结果与讨论
• 5.3.1 凹土关于银离子的吸附
• 5.3.2 场发射扫描电子显微镜（FESEM）和扫描探针显微镜（SPM）
• 5.3.3 X射线能谱（EDS）
• 5.3.4 X射线衍射（XRD）
• 5.3.5 反应时间的影响
• 5.3.7 导电性能
• 5.4 结论
• 参考文献
• 硕士研究生在学期间发表学术论文目录
• 致谢