铌酸锶钡陶瓷材料的制备及性能研究

论文摘要

根据最近国内外铌酸盐陶瓷材料的研究进展及存在的主要问题,采用差热分析仪、X-射线衍射仪、扫描电子显微镜、介电性能测试仪等,系统研究了氧化物取代、玻璃相添加剂及制备工艺对铌酸锶钡陶瓷的微观结构、烧结性能、相组成和介电性能的影响规律。主要结论如下:系统地探讨了二氧化钛的掺杂及烧结工艺对铌酸锶钡陶瓷的相转变、介电性能的影响:当二氧化钛掺杂量y≤0.1时,形成少量的钛酸锶钡（SBT）,固溶在铌酸锶钡（SBN）中;当掺杂量y≥0.2时,呈现SBN和SBT两相共存的情况;当烧结温度低于1300℃时,SBTN陶瓷的密度随着烧结温度的升高而增大,当温度继续升高后,y=0和0.1陶瓷样品的密度有所下降,y=0.2和0.3陶瓷样品的密度略有上升;随着二氧化钛掺杂量的增大,陶瓷样品的介电常数先增大后减小。当y=0.1时,样品的介电常数达到最大,为11798。稀土离子掺杂SBTN样品,La3+离子取代钨青铜结构中的Nb5+离子,形成结构空位,造成晶面间距的减小,Ce4+离子在钨青铜结构中占位较为复杂;掺杂稀土离子La3+、Ce4+的SBTN陶瓷样品烧结后,致密度、介电常数和介电损耗均有所下降,介电热稳定性均上升。系统地研究了掺杂碱土元素氧化物对铌酸锶钡陶瓷的相转变、介电性能的影响:碱土金属元素Ca、Mg掺杂SBN陶瓷,Ca2+离子替代钨青铜结构中A位置上的Sr2+、Ba2+离子,Mg2+离子填充钨青铜结构中的C位置;掺杂Ca、Mg的陶瓷样品经过1300℃烧结后,晶粒均有不同程度的增大,但晶体结构仍保持四方钨青铜结构;Ca离子掺杂SBN陶瓷,在150℃和330℃附近分别出现SBN50和（Sr、Ba、Ca）Nb2O6的居里温度峰,随着掺杂量增大,（Sr、Ba、Ca）Nb2O6的居里温度峰逐渐消失;当Mg离子掺杂SBN陶瓷,在150℃和310℃附近出现双峰,并随着掺杂量的增大,双峰合并为一单峰,并向低温方向移动。首次采用低熔点物质掺杂铌酸锶钡,利用两种物质熔点的差异,产生液相烧结过程,低熔点物质包覆铌酸锶钡晶粒,形成“壳-芯”结构,从而改善铌酸锶钡陶瓷的性能。掺杂2wt%CBS玻璃相可以使铌酸锶钡在1100℃低温烧结成瓷,且无明显杂相生成,显著降低了传统工艺制备SBN陶瓷的烧结温度;随着CBS掺杂量的增加,SBN陶瓷的Curie温度点向低温方向移动,Curie温度下的介电常数先上升再下降,介电损耗逐渐降低;当CBS掺杂量高于5wt%时,陶瓷样品中出现明显的CaNbO3相,并对介电性能产生较大的影响。首次采用高能球磨工艺制备铌酸锶钡粉体。球磨后的粉体不经煅烧,直接压片成型,在1250～1350℃下保温1.5～12h制备SBN50陶瓷材料,并对此进行了X-射线衍射分析、扫描电镜观察和介电性能测试。结果表明:球磨30h的粉体经过1100℃热处理后合成SBN50纯相;随着烧结温度的升高和保温时间的延长,SBN50陶瓷的介电常数先增大后减小,晶粒大小呈有规律的变化。1300℃下保温3 h制得的陶瓷样品介电常数最高（εmax=1447）,居里温度（Tc）为130℃。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 文献综述
• 1.1 前言
• 1.1.1 铁电体及其发展史
• 1.1.2 电介质极化理论
• 1.2 钨青铜型（Tungsten bronze，简写为TB）材料
• 1.2.1 钨青铜型材料的基本特征
• 1.2.2 钨青铜材料分类
• 1.2.3 四方钨青铜的分类
• 1.2.4 钨青铜材料的应用前景和发展现状
• 1.3 铌酸锶钡的结构与性能
• 1.4 影响SBN陶瓷材料性能的因素
• 1.4.1 组成对SBN陶瓷材料性能的影响
• 1.4.2 烧结工艺对SBN陶瓷材料相变及性能的影响
• 1.4.3 制备工艺对铌酸锶钡陶瓷材料性能的影响
• 1.5 本课题的提出及其研究内容
• 2和稀土的SBN陶瓷相组成、微结构及其介电性能研究'>第二章 掺杂TiO₂和稀土的SBN陶瓷相组成、微结构及其介电性能研究
• 2.1 前言
• 2.2 实验过程与方法
• 2.2.1 样品制备
• 2.2.2 性能测试
• 2.3 实验结果与讨论
• 2.3.1 样品相组成分析
• 2.3.2 样品微结构分析
• 2.3.3 样品介电性能分析
• 2.4 掺杂稀土元素La、Ce对SBTN陶瓷性能的影响
• 2.4.1 掺杂稀土离子对SBTN陶瓷相组成和相变过程的影响
• 2.4.2 掺杂稀土离子对SBN陶瓷微观结构的影响
• 2.4.3 掺杂稀土离子对SBTN陶瓷介电性能的影响
• 2.5 本章小节
• 2+，Mg²⁺的SBN50陶瓷微结构和介电性能研究'>第三章 掺杂Ca²⁺，Mg²⁺的SBN50陶瓷微结构和介电性能研究
• 3.1 前言
• 3.2 实验过程与方法
• 3.2.1 样品制备与测试方法
• 3.3 实验结果与讨论
• 3.3.1 样品相组成分析
• 3.3.2 样品微观组织分析
• 3.3.3 样品介电性能分析
• 3.4 本章小节
• 第四章 掺杂玻璃相对铌酸锶钡陶瓷烧结和性能的影响
• 4.1 前言
• 4.2 实验过程与方法
• 4.2.1 样品制备与测试方法
• 4.3 实验结果与讨论
• 4.3.1 样品相组成分析
• 4.3.2 样品微结构分析
• 4.3.3 样品介电性能分析
• 4.4 本章小节
• 第五章 高能球磨工艺制备铌酸锶钡陶瓷及性能研究
• 5.1 前言
• 5.2 实验过程与方法
• 5.2.1 样品制备
• 5.2.2 样品测试方法
• 5.3 实验结果与讨论
• 5.3.1 差热曲线分析
• 5.3.2 样品相组成分析
• 5.3.3 样品微结构分析
• 5.3.4 样品介电性能分析
• 5.4 本章小节
• 参考文献
• 致谢
• 作者在攻读硕士期间的主要研究成果