论文摘要
多金属氧酸盐作为优异的催化剂已经引起了广泛的关注。由于多金属氧酸盐在极性溶剂中的溶解度都比较好,所以许多多金属氧酸盐催化的反应体系是均相体系。而均相反应体系的一个不足之处在于催化剂的回收利用困难,并且溶解的多金属氧酸盐还会对环境造成污染。因此,考虑到工业应用和环境保护,发展高效的多相多金属氧酸盐催化剂是很有必要的。直到现在许多高比表面积的固体被用来固载多金属氧酸盐。但是它们存在一些缺点,比如活性物种担载量小,催化活性低,活性物种流失严重等。所以,开发新的多金属氧酸盐催化剂的多相化方法,用以合成新的多相多金属氧酸盐催化剂,来克服传统方法的合成的多相多金属氧酸盐催化剂的缺点,是一个具有挑战性的课题。本论文主要研究了通过形成有机-多金属氧酸盐杂化材料的方法将均相多金属氧酸盐催化剂多相化。新合成的多相多金属氧酸盐催化剂应用于烯烃环氧化、醇氧化和含硫化合物的氧化上。1.三足聚铵盐-[Zn4（H2O）2（PW9O34）2]/过氧化氢/乙腈/醇催化体系催化醇氧化我们通过将[Zn4（H2O）2（PW9O34）2]10和三足聚铵盐共结晶合成了有机-无机杂化材料。这个材料在过氧化氢作为氧化剂的条件下,是一个高效的催化醇选择性氧化的多相催化剂。许多不同的醇可以高转化率和选择性地转化为相应的羰基化合物。这个多相催化剂的催化活性几乎可以和基于相同多金属氧酸盐离子的均相催化剂相同。回收这个多相催化剂是很容易的,而且这个催化剂在循环使用数次后活性也不下降。2.三足聚铵盐-[PW11039]/过氧化氢/乙腈/烯烃催化体系催化烯烃环氧化我们开发了一种基于三足聚铵盐和[PW11039]7-的有机-多金属氧酸盐复合物。该材料在过氧化氢为氧化剂的条件下可以高效的催化烯烃环氧化反应。这个催化剂可以循环使用10次而效果并不下降。3.磷钨酸功能化的磁性纳米粒子在二苯并噻吩氧化上的应用我们设计两种策略并且将磷钨酸固载到表面修饰的磁性纳米Fe304上。这类催化剂被成功地应用到二苯并噻吩的氧化上。该催化剂在氧化二苯并噻吩上表现出高效的催化活性。该催化剂通过外加磁铁就可以方便的使其和反应体系分离,并且可以循环使用多次。4.氨基磺酸催化合成α-酰氧基丙烯酸酯氨基磺酸作为一种廉价而高效的催化剂在α-酰氧基丙烯酸酯的合成上是可以代替含金属的多金属氧酸盐催化剂。而α-酰氧基丙烯酸酯可以作为一种生物可降解高分子聚合物的单体。用α-酰氧基丙烯酸酯聚合生成的高分子化合物具有高的热稳定性和透明度。一系列的α-酰氧基丙烯酸酯可以通过氨基磺酸催化合成。氨基磺酸的催化活性比传统的液体酸和有机酸都要好。
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标签：有机多金属氧酸盐复合物论文; 多相化论文; 选择性氧化论文; 循环论文;