北京市大气颗粒物中有机污染特征及来源判识

论文摘要

大气有机污染是影响城市空气质量和人体健康状况的重要因素。本研究以2005年北京市不同功能区不同季节大气颗粒物中有机污染物为主要研究对象,主要分析了四季大气颗粒物中可溶有机质及其组分的分布特征;研究了大气颗粒物中多环芳烃的时空变化规律及来源;建立了HAs的分析检测方法,并对PM10和PM2.5中HAs的分布赋存规律进行了初步研究,得出如下结论:（1）北京市夏季PM10和PM2.5日均浓度为155.37μg/m3和87.70μg/m3,分别为国家二级标准和美国PM2.5标准的1.04倍和1.35倍;PM2.5和PM10的日变化以白天高,夜间低为主,且不同功能区的最高值对应于城市居民活动的不同高峰期。（2）PM2.5和PM10中EOM年均值分别为34.84μg/m3和41.39μg/m3,是清洁对照点-十三陵EOM的1.44倍和1.26倍;二者比值超过60%,表明EOM更易富集在细颗粒物中;EOM的污染季节变化明显,冬季污染最严重。EOM的组分分布表明燃煤污染在北京市大气有机污染中仍然起主导作用。（3）PM2.5和PM10中PAHs质量浓度年均值分别为36.40ng/m3和47.14ng/m3,二者比值达71.18%,表明细颗粒物对PAHs有明显的富集特征;PAHs明显的季节变化主要来自半挥发性4环PAHs和难挥发性5环的相对贡献;北京大气颗粒物中PAHs的来源以燃煤为主,交通源也有一定贡献。夏季容易识别出机动车或汽油源,其它季节更偏向燃煤源。（4）建立了用于大气样品中HAs定性、定量研究的反相高效液相色谱（HPLC）方法。该方法实现了6种杂环胺组分基线分离来和4种HAs荧光高灵敏度检测,可满足大气颗粒物样品的分析要求。（6）北京市区PM2.5和PM10中HAs的年均值分别为8.12ng/m3和10.79ng/m3,二者比值高达0.75,表明HAs更易富集在细颗粒物中,不同污染源产生的杂环胺单体在不同粒径颗粒物中富集特点不同。（7）Trp-P-2、AaC和MeAαC三者之间的相关性很好,说明可能具有相似的来源;冬季低温有利于氨基咔啉类化合物在细颗粒物中的富集,而PhIP在不同颗粒物中的分布受季节性变化的影响较小。（8）餐饮排放可能是杂环胺的主要来源,燃煤、机动车尾气、生物质燃烧等对杂环胺也有一定贡献;不同采样点HAs单体的分布表明,IQ很可能由餐饮油烟所致,MeIQ和PhIP可能主要来源于燃煤、机动车尾气和餐饮排放;Trp-P-2、AαC和MeAαC的主要污染源可能是燃煤排放和餐饮排放。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 绪论
• 1.1 可吸入颗粒物的概述
• 1.1.1 可吸入颗粒物的基本特性
• 1.1.2 可吸入颗粒物的污染来源及源解析
• 1.1.3 可吸入颗粒物的形成途径
• 1.1.4 可吸入颗粒物的环境影响和健康效应
• 1.1.5 可吸入颗粒物排放的政策法规
• 1.2 可吸入颗粒物中有机污染物的研究
• 1.2.1 有机污染物的化学组成
• 1.2.2 有机污染物的来源
• 1.2.3 有机污染物的源解析
• 1.2.4 有机污染物的分析
• 1.3 杂环胺的研究现状
• 1.3.1 杂环胺的定义
• 1.3.2 杂环胺的分类
• 1.3.3 杂环胺的形成及影响因素
• 1.3.4 杂环胺的致癌性和致突变性
• 1.3.5 杂环胺的暴露水平与人类健康
• 1.3.6 杂环胺的分析检测技术
• 1.4 课题研究的目的、意义和内容
• 1.4.1 我国大气有机污染物的研究现状
• 1.4.2 课题研究的目的、意义
• 1.4.3 课题的研究内容
• 1.5 论文的特色与创新
• 10和PM_2.5的污染变化特征'>2 北京市大气PM₁₀和PM_2.5的污染变化特征
• 2.1 样品的采集
• 2.1.1 北京市背景状况
• 2.1.2 采样地点与时间
• 2.1.3 采样仪器及方法
• 2.2 夏季大气颗粒物污染特征及影响因素
• 10和PM_2.5的污染特征'>2.2.1 PM₁₀和PM_2.5的污染特征
• 2.5和PM₁₀的日变化特征及其影响因素'>2.2.2 PM_2.5和PM₁₀的日变化特征及其影响因素
• 2.3 小结
• 3 北京市大气颗粒物中有机质的分布特征
• 3.1 研究思路及研究方法
• 3.2 实验方法
• 3.2.1 可溶有机物的提取
• 3.2.2 组分的分离
• 3.2.3 质量保证与质量控制
• 10和PM_2.5中可溶有机物的浓度分布特征'>3.3 PM₁₀和PM_2.5中可溶有机物的浓度分布特征
• 10和PM_2.5中有机物的浓度水平和季节变化'>3.3.1 PM₁₀和PM_2.5中有机物的浓度水平和季节变化
• 10和PM_2.5中的分配'>3.3.2 EOM在PM₁₀和PM_2.5中的分配
• 3.3.3 有机物组分的污染特征
• 3.3.4 有机物的空间分布特征
• 2.5和PM₁₀中有机物的相关分析'>3.3.5 PM_2.5和PM₁₀中有机物的相关分析
• 3.3.6 季节因素对不同功能区EOM的影响
• 3.4 小结
• 4 北京市大气颗粒物中多环芳烃的时空分布及来源
• 引言
• 4.1 样品分析
• 4.1.1 样品预处理
• 4.1.2 GC/MS分析
• 10和PM_2.5中PAHs的污染水平'>4.2 PM₁₀和PM_2.5中PAHs的污染水平
• 4.2.1 PAHs的浓度水平和季节变化
• 4.2.2 PAHs单体的分布特征
• 4.3 ∑PAHs与BAP、BGHIP的相关性
• 10和PM_2.5中的分配'>4.4 ∑PAHs和不同环数在PM₁₀和PM_2.5中的分配
• 4.5 ∑PAHs与大气颗粒物浓度的关系
• 10和PM_2.5中PAHs污染来源分析'>4.6 PM₁₀和PM_2.5中PAHs污染来源分析
• 10中PAHs的污染来源'>4.6.1 PM₁₀中PAHs的污染来源
• 2.5中PAHs的污染来源'>4.6.2 PM_2.5中PAHs的污染来源
• 10和PM_2.5中PAHs的空间分布'>4.7 PM₁₀和PM_2.5中PAHs的空间分布
• 10中PAHs的污染特征'>4.7.1 PM₁₀中PAHs的污染特征
• 10中PAHs源解析'>4.7.2 PM₁₀中PAHs源解析
• 10中PAHs成分谱的季节变化'>4.7.3 PM₁₀中PAHs成分谱的季节变化
• 2.5中PAHs的污染特征'>4.7.4 PM_2.5中PAHs的污染特征
• 2.5中PAHs源解析'>4.7.5 PM_2.5中PAHs源解析
• 2.5中PAHs成分谱的季节变化'>4.7.6 PM_2.5中PAHs成分谱的季节变化
• 4.8 小结
• 5 北京市大气颗粒物中杂环胺分布特征及来源初步研究
• 引言
• 5.1 采样和样品预处理
• 5.2 杂环胺分析方法的建立
• 5.2.1 仪器与试剂
• 5.2.2 溶液的配制
• 5.2.3 色谱条件的确定
• 5.2.4 标准曲线及线性关系
• 5.2.5 方法学评价
• 10和PM_2.5中杂环胺的总体特征'>5.3 北京市大气PM₁₀和PM_2.5中杂环胺的总体特征
• 5.3.1 杂环胺的浓度水平
• 2.5和PM₁₀中HAs的分配'>5.3.2 PM_2.5和PM₁₀中HAs的分配
• 5.3.3 影响因素分析
• 5.4 杂环胺单体的季节分布特征
• 10中杂环胺单体的季节变化'>5.4.1 PM₁₀中杂环胺单体的季节变化
• 2.5中杂环胺单体的季节变化'>5.4.2 PM_2.5中杂环胺单体的季节变化
• 2.5与PM₁₀中杂环胺单体含量的比值'>5.4.3 PM_2.5与PM₁₀中杂环胺单体含量的比值
• 5.5 杂环胺的空间分布及来源初步分析
• 5.5.1 不同功能区杂环胺污染水平及来源
• 5.5.2 不同功能区杂环胺的季节性变化
• 5.5.3 杂环胺单体的空间分布
• 2.5与PM₁₀中杂环胺单体的分配'>5.5.4 PM_2.5与PM₁₀中杂环胺单体的分配
• 5.6 小结
• 6 结论
• 致谢
• 参考文献
• 附录