功能化磁性纳米微球的构筑及在模拟印染废水处理中的应用

论文摘要

印染废水一般很难直接进行降解,直接排放会给环境带来很大危害。纳米材料吸附作为一种处理印染废水的新方法日益得到关注。功能化的磁性Fe3O4纳米材料具有强的磁响应性,应用于印染废水处理中,使其易于分离和回收,是一种理想的吸附剂。本研究的目的就是以功能化磁性纳米微球为吸附剂,着重探讨其对染料的吸附性能。依据上述目的,本研究主要包括以下几个方面:1.以FeCl3·6H2O和FeSO4·7H2O为原料,NH3·H2O为沉淀剂,采用化学共沉淀法制备得到粒径约为15 nm的Fe3O4磁性微球。研究了铁盐物料比例、晶化温度、反应pH和碱源的选择等条件对所合成Fe3O4磁性微球性能的影响,并利用TEM、XRD、VSM、TGA、FT-IR等对其进行表征。结果表明:Fe3O4磁性粒子为尖晶石结构,热稳定性和磁响应性较好,饱和磁强度可达62.78 emu·g-1。2.在磁性Fe3O4粒子的存在下,合成两种功能化修饰的磁性Fe3O4微球。采用3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）对Fe3O4磁性微球进行硅烷化修饰,使其末端具有丰富的-NH2,在经过酰胺化反应,得到末端含有丰富的-COOH的磁性微球。采用TEM、XRD、VSM、TGA、FT-IR等手段对合成的磁性材料进行了性能表征。结果表明:-NH2和-COOH官能基团已经成功修饰到Fe3O4表面,修饰后的磁性微球保持了Fe3O4的尖晶石结构,饱和磁化强度有所下降,分别为56.98 emu·g-1和53.63 emu·g-1,但是在磁场中仍可以实现很好的固液分离,对下一步的染料吸附没有造成不良影响。3.以亚甲基蓝（MB）和乙基紫（EV）模拟印染废水,研究了氨基功能化磁性微球对其的吸附行为。以中性红（NR）和甲基橙（MO）模拟印染废水研究了羧基功能化磁性微球的吸附行为,并且考察了pH、染料初始浓度、吸附时间、离子强度和吸附温度等因素对吸附性能的影响,最后研究了磁性微球的重复利用。实验结果表明:1)氨基功能化磁性微球对MB的吸附受pH的影响较大;45 min内吸附基本达到平衡,实验数据可用准二级速率方程进行拟合;吸附为吸热过程,在298-333 K时,焓变△H为3.77 kJ/mol;等温吸附曲线可用Langmuir等温模型表示,饱和吸附量qm为70.42 mg/g,吸附平衡常数K为0.2160 L/mg。氨基功能化磁性微球对EV的吸附在pH为9.5时,吸附效果最佳;随着浓度的增加,吸附量增大;吸附为吸热过程,在298-328 K内,焓变△H为3.54 kJ/mol,且饱和吸附容量qm为29.06 mg/g,升高温度有利于吸附进行。2)羧基功能化磁性微球对NR的吸附在pH为4.5时,吸附量最大;15 min内吸附基本达到平衡;在一定的浓度范围内,离子强度对吸附量没有影响;吸附为吸热过程,在298-333 K内,焓变△H为4.10 kJ/mol;等温吸附曲线符合Langmuir模型,饱和吸附量qm为32.48 mg/g,吸附平衡常数K为0.0247 L/mg。羧基磁性微球对MO的最佳吸附浓度C0为80 mg/L;吸附为吸热过程,在298-323K内,焓变为△H为3.84 kJ/mol;等温吸附曲线符合Langmuir模型,饱和吸附量qm为56.82 mg/g,吸附平衡常数K为0.1107 L/mg。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 印染废水的研究概况
• 1.2 磁性复合材料的研究进展
• 1.3 磁性微球对印染废水中染料的吸附研究
• 1.4 研究背景和研究思路
• 3O₄ 微球的制备与表征'>第二章 功能化磁性纳米 Fe₃O₄微球的制备与表征
• 2.1 实验部分
• 3O₄微球的表征'>2.2 功能化磁性纳米Fe₃O₄微球的表征
• 2.3 结果与讨论
• 2.4 小结
• 第三章 氨基功能化磁性微球对亚甲基蓝和乙基紫的吸附研究
• 3.1 氨基功能化磁性微球对亚甲基蓝的吸附研究
• 3.2 氨基功能化磁性微球对乙基紫的吸附研究
• 3.3 吸附和脱附机理的讨论
• 3.4 小结
• 第四章 羧基功能化磁性微球对中性红和甲基橙的吸附研究
• 4.1 羧基功能化磁性微球对中性红的吸附研究
• 4.2 羧基功能化磁性微球对甲基橙的吸附研究
• 4.3 小结
• 总结
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间论文完成情况