纳米管类免疫传感器用于水体中微囊藻毒素的测定

论文摘要

纳米管类材料,以其独特的物理、化学特征及在分子器件和复合材料等领域的潜在应用价值,日益受到人们的关注。随着社会工业化进程的加快,人类向水体中排入大量含氮、磷的污染物,加速了湖泊的富营养化,使藻类大量繁殖。其中的微囊藻毒素-LR （Microcystin-LR）是目前已知的毒性最强的、急性危害最大的一种淡水蓝藻毒素。电化学免疫传感器是一种将电化学分析方法与免疫学技术相结合发展起来的生物传感器。本实验中,我们将电化学免疫传感技术用于检测微囊藻毒素,分别将碳纳米管和纳米TiO2管修饰于石墨电极表面,制备了对微囊藻毒素有电化学响应的生物传感器,用示差脉冲伏安法研究了该修饰电极的电化学性质,优化了微囊藻毒素-LR（MC-LR）的测定条件。结果表明,最优条件下,碳纳米管修饰电极对MC-LR在10-4～5μg/L范围内呈良好的线性关系,线性方程为:Δi（1e-4A）=0.828 7logC（μg /L）+3.767 3,相关系数为0.990 1。最低检测限10-5μg/L。连续测定10次,相对标准偏差为2.7 %;4℃下储存28 d后示差脉冲信号无明显变化;应用于天然水样中MC-LR的测定,样品的回收率为88.2 %～102.5 %。纳米TiO2管修饰电极对MC-LR在10-51μg/L范围内呈良好的线性关系,线性方程为Δi（1e-4A）=0.142 2logC(μg L-1)+0.799 7,相关系数为0.995 0,最低检测限10-6μg/L。连续测定10次,相对标准偏差为2.5 %;4℃下储存28 d后示差脉冲信号无明显变化;应用于饮用水中MC-LR的测定,样品的回收率为99.3 %～102.9 %。该传感器灵敏度高、稳定性好。对碳纳米管和纳米TiO2管分别进行电化学动力学研究,得到固定化酶对微囊藻毒素的表观米氏常数km为分别为5.42 mmol/L和3.56 mmol/L。km越小,表明酶与底物的亲合力越大,酶的活性受抑制的作用就越小。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 碳纳米管概述
• 1.1.1 碳纳米管分类
• 1.1.2 碳纳米管的主要性能
• 1.1.3 碳纳米管在生物医学领域的应用
• 1.2 纳米二氧化钛管
• 2 管的主要特性'>1.2.1 纳米TiO₂管的主要特性
• 2 管的应用'>1.2.2 纳米TiO₂管的应用
• 2 管的合成方法'>1.2.3 纳米TiO₂管的合成方法
• 1.3 微囊藻毒素概述
• 1.3.1 微囊藻毒素结构和理化特性
• 1.3.2 微囊藻毒素的危害和毒性机理
• 1.3.3 我国淡水水体微囊藻毒素的污染现状
• 1.3.4 微囊藻毒素的检测方法
• 1.4 电化学免疫传感器研究进展
• 1.4.1 电流型（安培型）免疫传感器介绍
• 1.4.2 电化学免疫传感器在临床诊断中的应用
• 1.5 研究前景及展望
• 1.6 与传统酶联免疫法的比较
• 1.7 本研究的内容、目的和意义
• 1.8 本研究的创新点
• 2管材料'>第二章 碳纳米管及纳米TiO₂管材料
• 2.1 实验材料
• 2.1.1 药品试剂
• 2.1.2 仪器设备
• 2.2 实验方法
• 2 纳米管的表征'>2.2.1 碳纳米管和合成TiO₂纳米管的表征
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 TEM 表征
• 2.3.2 XRD 表征
• 2.3.3 BET 表征
• 2.4 本章小结
• 第三章 碳纳米管电化学免疫传感器用于测定水体中微囊藻毒素
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 试剂
• 3.1.2 仪器设备
• 3.1.3 过氧化物酶生物传感器的制备及过氧化氢的测定
• 3.1.4 对微囊藻毒素有电化学响应的酶生物传感器的制备
• 3.1.5 数据处理和分析
• 3.2 实验结果
• 3.2.1 电化学生物传感器对微囊藻毒素测定条件测实验
• 3.2.2 酶修饰电极在过氧化氢溶液中的电化学行为
• 3.2.3 对微囊藻毒素有电化学响应的酶生物传感器的电化学行为
• 3.2.4 MC-LR 在MWCNTs-Nafion/GCE 上的线性范围及检出限
• 3.2.5 电化学动力学
• 3.2.6 样品测定
• 3.2.7 电极稳定性及重现性
• 3.2.8 免疫传感器的应用
• 3.3 本章小结
• 2管电化学免疫传感器测定水体中的微囊藻毒素'>第四章 纳米TiO₂管电化学免疫传感器测定水体中的微囊藻毒素
• 4.1 实验材料
• 4.1.1 试剂
• 2 管材料'>4.1.2 合成纳米TiO₂管材料
• 4.1.3 仪器设备
• 4.1.4 对微囊藻毒素有电化学响应的酶生物传感器的制备
• 4.1.5 数据处理
• 4.2 实验结果
• 4.2.1 缓冲溶液的影响
• 4.2.2 缓冲液pH 的影响
• 4.2.3 修饰剂用量的影响
• 4.2.4 电化学动力学
• 2-Nafion/GCE 上的线性范围及检出限'>4.2.5 微囊藻毒素在TiO₂-Nafion/GCE 上的线性范围及检出限
• 4.2.6 干扰实验
• 4.2.7 电极稳定性及重现性
• 4.2.8 样品测定
• 4.3 本章小结
• 第五章 结论与展望
• 5.1 结论
• 5.2 展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读学位期间发表的学术论文