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有机氯农药生物降解及污染底泥修复技术研究

2020-12-11阅读(514)

有机氯农药生物降解及污染底泥修复技术研究

论文摘要

有机氯农药（Organochlorine Pesticides, OCPs）是一类典型的持久性有机氯代污染物,具有高毒性、高生物富集性和难以生物降解等特点。OCPs污染点处理技术的研究一直是环境科学技术领域的热点。微生物修复技术和活性炭固定技术被认为是有很好应用前景的处理技术。本论文首先考察了实验室前期筛选的polychlorinated biphenyls （PCBs）高效降解菌株Enterobacter sp. LY402对十四种OCPs的降解能力,包括α-六六六（α-HCH）、β-六六六（β-HCH）、γ-六六六（γ-HCH）、δ-六六六（δ-HCH）、六氯苯（HCB）、p,p’-滴滴伊（p,p’-DDE）、o,p’-滴滴涕（o,p’-DDT）、p,p’-滴滴滴（p,p’-DDD）、p,p’-滴滴涕（p,p’-DDT）、艾氏剂（Aldrin）、七氯（Heptachlor）、狄氏剂（Dieldrin）、α-氯丹（α-Chlordane）和β-氯丹（β-Chlordane）,评价了该菌株对水体中持久性有机氯代污染物的降解普适性；详细研究了LY402对环戊二烯结构的Dieldrin和氯代苯结构的滴滴涕类农药（DDTs）的降解特性。进一步以Dieldrin和DDTs为研究对象,尝试利用可回收的高性能吸附剂活性炭纤维毡（ACFF）提取模拟污染水体沉积物中的Dieldrin和DDTs,耦合化学方法降解ACFF吸附的OCPs,探讨了该方法的可行性,并系统研究了相关影响因素,研究结果如下：（1）研究了Enterobacter sp. LY402休眠细胞体系对十四种OCPs的好氧降解能力。结果表明LY402在30℃对浓度为2.8 m/L的OCPs的7 d总降解率达到了72.2%,该菌株对除β-HCH和δ-HCH外的十二种OCPs均表现出较强的降解能力。在OCPs混合物中,氯代环戊二烯类OCPs的降解先后顺序如下:Heptachlor>Aldrin>β-Chlordane>α-Chlo-rdane>Dieldrin;氯代苯及其衍生物类OCPs的降解先后顺序如下：p,p’-DDD>p,p’-DDE> HCB>p,p’-DDT>α-HCH>γ-HCH>o,p’-DDT。与氯代环己烷结构的HCH类农药相比,环戊二烯和苯环结构的OCPs更容易被LY402降解,这可能与OCPs的结构和毒性抑制作用有关。考察了LY402对不同浓度的OCPs的降解能力。发现4.2 mg/L、7 mg/L和14 mg/LOCPs的8 d总降解率分别达到了72%、61.3%和46.7%,说明该菌株对较高浓度的OCPs仍具有较好的降解效果。（2）Enterobacter sp. LY402对Dieldrin和DDTs的好氧降解特性研究表明,Dieldrin和p,p’-DDT的生物降解的最佳条件是30℃-40℃,pH值为7左右的中性条件。考察了农药的表观浓度对其生物降解的影响,发现LY402对0.5 mg/L、2 mg/L、5 mg/L和10mg/L的Dieldrin的7 d降解率分别达到94.8%、83%、40.4%和34.5%,对0.5 mg/L、2 mg/L、5 mg/L和8 mg/L的p,p’-DDT的5 d降解率分别达到95.1%、64.5%、57.7%和55.5%。此外,LY402对1 mg/L、5 mg/L、15 mg/L和30 mg/L的DDTs的10 d总降解率分别为88%、57.3%、39%和13.3%,高浓度的DDTs对生物降解表现出抑制作用。考察了外源营养物质的添加对农药生物降解的影响,结果表明酵母提取物和蛋白胨均能够明显促进Dieldrin和DDTs的生物降解。LY402降解Dieldrin的过程中出现明显的脱氯现象。p,p’-DDT的降解过程中GC-ECD检测到未知代谢产物的累积,其生成量过低无法被GC-MS鉴定。（3）研究了ACFF对液相体系中Dieldrin的吸附规律。结果表明ACFF能够有效吸附去除水体中的Dieldrin。pH值为6左右的条件有利于Dieldrin的吸附；ACFF对Dieldrin的动态吸附过程符合二级吸附动力学模型；Dieldrin的吸附行为符合Freundlich吸附等温线。（4）研究了ACFF对模拟污染沉积物中DDTs的动态吸附规律,证明ACFF对取自不同河流的三种沉积物中的DDTs均有一定的吸附提取效果。ACFF介导的DDTs解吸附过程可以分为快速和慢速两个阶段,0.02 g（2%,W/W） ACFF对老化7 d的HR、LR和QR沉积物中8mg/kg∑DDT的332 h去除率分别达到41%、28.9%和6.7%。考察了ACFF吸附提取沉积物中DDTs的影响因素,发现污染沉积物老化时间的延长、污染物疏水性的增强、沉积物的有机碳含量的提高、污染物初始浓度的减小都会使DDTs的去除率有所降低。通过增大ACFF的加入量或间断更换ACFF的方式能够明显提高DDTs的去除率。（5）研究了ACFF吸附的OCPs的Fenton氧化处理法,发现Fenton反应仅进行1.5h时,吸附态的Dieldrin、p,p’-DDE、o,p’-DDT、p,p’-DDD和p,p’-DDT均有明显降解,其总降解率达到60.6%,有望实现对ACFF的再生利用。以上研究结果表明,PCBs高效降解菌株Enterobacter sp. LY402对多种OCPs具有较强的生物降解能力。ACFF是一种理想的吸附材料,可以有效提取污染水体和沉积物中的Dieldrin和DDTs, Fenton氧化法能够快速有效降解吸附在ACFF表面的DDTs和Dieldrin,这种耦合方法在修复OCPs污染水体沉积物方面具有良好的应用潜力。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 引言
  • 1 有机氯农药的生物降解及其污染沉积物处理技术进展
  • 1.1 引言
  • 1.2 有机氯农药的性质及污染现状
  • 1.2.1 有机氯农药的性质及危害
  • 1.2.2 有机氯农药的污染现状
  • 1.3 有机氯农药的微生物修复研究进展
  • 1.3.1 有机氯农药的好氧生物降解
  • 1.3.2 有机氯农药的厌氧生物降解/还原脱氯
  • 1.3.3 典型有机氯农药的微生物代谢机制及代谢途径
  • 1.3.4 污染土壤和沉积物中有机氯农药生物降解的影响因素
  • 1.3.5 结论和展望
  • 1.4 污染沉积物的原位处理方法
  • 1.4.1 污染沉积物的原位固定技术
  • 1.4.2 污染沉积物的原位修复技术
  • 1.4.3 结论和展望
  • 1.5 本论文研究目的和意义
  • 2 Enterobacter sp.LY402对有机氯农药的降解普适性
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验试剂及仪器
  • 2.2.1 实验试剂
  • 2.2.2 实验仪器
  • 2.3 实验方法
  • 2.3.1 液体培养基的配制
  • 2.3.2 降解菌LY402的复壮及驯化
  • 2.3.3 十四种有机氯农药混合物降解体系的制备
  • 2.3.4 样品预处理方法
  • 2.3.5 样品分析方法
  • 2.4 实验结果及讨论
  • 2.4.1 LY402休眠细胞对十四种有机氯农药混合物的降解
  • 2.4.2 Enterobacter sp.LY402在无碳源合成培养基中对十四种有机氯农药混合物的降解
  • 2.4.3 Enterobacter sp.LY402对不同浓度有机氯农药混合物的降解
  • 2.5 本章小结
  • 3 Enterobacter sp.LY402对狄氏剂的生物降解
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验试剂及仪器
  • 3.2.1 实验试剂
  • 3.2.2 实验仪器
  • 3.3 实验方法
  • 3.3.1 液体培养基的配制
  • 3.3.2 降解菌LY402的复壮及驯化
  • 3.3.3 菌体生物量的测定
  • 3.3.4 狄氏剂降解体系的制备
  • 3.3.5 样品预处理方法
  • 3.3.6 样品分析方法
  • 3.4 实验结果及讨论
  • 3.4.1 狄氏剂表观浓度对其生物降解的影响
  • 3.4.2 添加外源营养物质对狄氏剂生物降解的影响
  • 3.4.3 pH值和温度对狄氏剂生物降解的影响
  • 3.4.4 Enterobacter sp.LY402对狄氏剂的好氧降解途径
  • 3.5 本章小结
  • 4 Enterobacter sp.LY402对滴滴涕类农药的生物降解
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验试剂及仪器
  • 4.2.1 实验试剂
  • 4.2.2 实验仪器
  • 4.3 实验方法
  • 4.3.1 液体培养基的配制
  • 4.3.2 降解菌LY402的复壮及驯化
  • 4.3.3 菌体生物量的测定
  • 4.3.4 滴滴涕类农药降解体系的制备
  • 4.3.5 样品预处理方法
  • 4.3.6 样品分析方法
  • 4.4 实验结果及讨论
  • 4.4.1 pH值和温度对滴滴涕生物降解的影响
  • 4.4.2 滴滴涕表观浓度对其生物降解的影响
  • 4.4.3 Enterobacter sp.LY402对滴滴涕类农药混合物的降解能力
  • 4.4.4 添加外源营养物质对滴滴涕类农药混合物生物降解的影响
  • 4.4.5 Enterobacter sp.LY402对滴滴涕的好氧降解途径
  • 4.5 本章小结
  • 5 活性炭纤维毡对水体中有机氯农药的吸附特性研究
  • 5.1 引言
  • 5.2 实验试剂及仪器
  • 5.2.1 实验试剂
  • 5.2.2 实验仪器
  • 5.3 实验方法
  • 5.3.1 ACFF的预处理
  • 5.3.2 ACFF的组成及结构表征
  • PZC)测定'>5.3.3 ACFF的零电荷点的pH值(pHPZC)测定
  • 5.3.4 pH值对狄氏剂吸附影响的体系的制备
  • 5.3.5 狄氏剂的吸附动力学实验体系的制备
  • 5.3.6 狄氏剂的吸附等温线实验体系的制备
  • 5.3.7 样品预处理方法
  • 5.3.8 样品分析方法
  • 5.4 实验结果及讨论
  • 5.4.1 ACFF的结构组成及表征
  • PZC)测定'>5.4.2 ACFF的零电荷点的pH值(pHPZC)测定
  • 5.4.3 水溶液的pH值对ACFF吸附狄氏剂的影响
  • 5.4.4 狄氏剂的吸附动力学
  • 5.4.5 狄氏剂的吸附等温线
  • 5.5 本章小结
  • 6 活性炭纤维毡对沉积物中有机氯农药的提取及后处理技术研究
  • 6.1 引言
  • 6.2 实验试剂及仪器
  • 6.2.1 实验试剂
  • 6.2.2 实验仪器
  • 6.3 实验方法
  • 6.3.1 ACFF的预处理
  • 6.3.2 沉积物的采集和理化性质分析
  • 6.3.3 沉积物的老化
  • 6.3.4 ACFF提取模拟水体沉积物中的滴滴涕类农药的实验体系的制备
  • 6.3.5 ACFF吸附与Fenton试剂氧化法耦合体系的制备
  • 6.3.6 样品预处理方法
  • 6.3.7 样品分析方法
  • 6.4 实验结果及讨论
  • 6.4.1 ACFF吸附滴滴涕类农药的萃取方法优化
  • 6.4.2 沉积物理化性质的分析
  • 6.4.3 污染沉积物的老化时间对吸附的影响
  • 6.4.4 滴滴涕类农药的疏水性对吸附的影响
  • 6.4.5 沉积物的有机碳含量对吸附的影响
  • 6.4.6 滴滴涕类农药的初始浓度对吸附的影响
  • 6.4.7 ACFF的用量对吸附的影响
  • 6.4.8 ACFF的加入方式对吸附的影响
  • 6.4.9 ACFF的Fenton氧化处理法的可行性研究
  • 6.5 本章小结
  • 结论
  • 展望
  • 创新点摘要
  • 参考文献
  • 附录A Enterobacter sp.LY402降解有机氯农药气相色谱图
  • 攻读博士学位期间发表学术论文情况
  • 致谢
  • 作者简介

    • 相关论文文献

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