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可见光响应型TiO2基纳米管阵列与ZnFe2O4纳米球的制备及性能研究

2020-12-11阅读(760)

可见光响应型TiO2基纳米管阵列与ZnFe2O4纳米球的制备及性能研究

论文摘要

光催化技术被视为本世纪极具应用前景的环境污染治理技术。利用光催化技术去除废水和废气中有机污染物的研究已经成为现今的研究热点,满足了人们对抑制环境恶化,人类文明可持续发展的迫切需求。在众多光催化剂中,阳极氧化法制备的TiO2纳米管阵列因其具有独特高度有序的纳米结构、大的比表面积以及定向的电子传输能力引起人们极大关注,在太阳能转换、光分解水制氢和有机污染物去除等领域有着广阔的应用前景。但由于TiO2纳米管阵列的禁带宽度较宽,太阳光的利用率低及量子效率低的缺点限制了其实际应用。窄带隙半导体复合TiO2纳米管阵列是一种有效改性方法,窄带隙半导体的复合不仅能够扩展TiO2纳米管阵列的光响应范围,而且还能提高光生电荷载流子的分离效率。另一种有效的解决途径是开发新型的可见光光催化剂。本论文工作制备出负载Cu2O、ZnFe2O4和Ag/AgBr的TiO2纳米管阵列,并对材料进行了系统表征和光电化学、光电催化性能的研究。此外,还制备出一种具有可见光活性的ZnFe2O4纳米球光催化剂。本论文围绕以上内容,主要开展了以下几个方面的工作：（1）采用电化学阳极氧化法并辅之以光还原法制备出负载Cu2O的TiO2纳米管阵列电极,Cu2O的负载扩展了TiO2纳米管阵列电极的紫外-可见吸收带边,使其向更低的能量方向移动。复合电极的光电压响应值明显高于直接沉积在Ti片上的TiO2粉末电极。在紫外和可见光照下,负载Cu2O的TiO2纳米管阵列电极的最大光转化效率分别为17.2%和0.82%。复合电极对对氯苯酚的光电催化降解效率高于未负载Cu2O电极,优越的光电催化活性主要归因于Cu2O纳米颗粒和TiO2纳米管阵列之间的协同效应。通过高效液相色谱的分析确定了降解过程中生成的中间产物。（2）采用阳极氧化法和电沉积法联用制备出负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列电极,该方法将ZnFe2O4纳米颗粒高度的分散在TiO2纳米管内部,最小量沉积到管的外部。与TiO2纳米管阵列电极相比,复合电极在可见光区显示了增强的光响应信号和降低的光生电子-空穴对复合几率。在可见光照下,复合电极对对氯苯酚和二氯乙酸的光电催化活性显著高于TiO2纳米管阵列电极,优越的光电催化活性主要归因于ZnFe2O4和TiO2之间的协同效应,ZnFe2O4的负载不仅增强了复合电极界面之间光生载流子的迁移速率,而且还提高了TiO2纳米管阵列电极在可见光区的光子吸收效率。通过检测溶液中的Cl-浓度变化确定对氯苯酚的降解效率,同时采用液质联用技术分析对氯苯酚降解过程中生成的中间产物。（3）应用阳极氧化法在氟化铵和乙二醇有机电解液中制备高长径比TiO2纳米管阵列,并将其作为基底,进一步采用电沉积法制备出负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列电极。最佳的反应物浓度、浸渍时间、沉积电势和循环次数分别为0.05 M Zn（NO3）2·6H2O和0.1 M Fe（NO3）3·9H2O、20min、0.8 V和10次。采用最佳制备参数合成的ZnFe2O4纳米颗粒尽可能多的沉积到TiO2纳米管内部,最小量沉积在管的外表面,有效的防止了纳米颗粒堵塞管口。ZnFe2O4的负载提高了TiO2纳米管阵列电极在紫外和可见光区的吸收,电流-电压曲线证明负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列电极具有整流行为。表面光电压谱和光电流测试表明ZnFe2O4的负载提高了TiO2纳米管阵列电极光生电子和空穴的分离效率。在光电化学性能测试中,负载ZnFe2O4电极的光转换能力明显优于TiO2纳米管阵列电极。（4）采用阳极氧化法和真空辅助浸渍法联用制备出负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列电极,ZnFe2O4的负载不仅有效地提高了光生电子和空穴的分离效率,而且还成功地将TiO2纳米管阵列电极的光谱响应范围扩展到可见光区。与TiO2纳米管阵列电极相比,负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列电极具有更低的荧光强度和更高的表面光电压响应值。利用瞬态光电压技术直接观察到复合电极的光诱导电荷传递动力学行为,结果表明：光激发ZnFe2O4产生的光生电子在ZnFe2O4纳米颗粒和TiO2纳米管之间经历了一个快速的界面电荷分离过程。（5）采用阳极氧化法和原位光辅助沉积法联用制备出负载Ag/AgBr的TiO2纳米管阵列电极,高度分散的Ag/AgBr纳米颗粒成功地沉积到TiO2纳米管的表面及内部。紫外-可见吸收光谱和表面光电压谱分析表明Ag/AgBr的负载不仅扩展了TiO2纳米管阵列电极在可见光区的吸收,而且还提高了光生电子-空穴对的分离效率,这可能是由于Ag/AgBr和TiO2之间形成了纳米结,纳米结的建立有助于光生电子和空穴的分离。在光电化学性能测试中,负载Ag/AgBr的TiO2纳米管阵列电极的光电流产生效率和光电转换效率明显高于TiO2纳米管阵列电极,并且复合电极的光电转化效率达到0.71%。在可见光照下,复合电极对大肠杆菌的光电催化灭活效率高于未负载Ag/AgBr电极。（6）采用水热法制备出平均粒径尺寸为212 nm的ZnFe2O4纳米球光催化剂,ZnFe2O4纳米球具有立方尖晶石相结构,展现出非常好的均一性和完整性。与ZnFe2O4纳米颗粒相比,ZnFe2O4纳米球的紫外-可见吸收带边向更高的能量方向移动。ZnFe2O4纳米球在紫外和可见光区均展现出显著的表面光电压响应。在氙灯照射下,ZnFe2O4纳米球对罗丹明B的光催化活性显著高于ZnFe2O4纳米颗粒。综上所述,本研究所制备的负载Cu2O的TiO2纳米管阵列电极、负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列电极、负载Ag/AgBr的TiO2纳米管阵列电极和可见光响应型ZnFe2O4纳米球光催化剂,不仅扩展了TiO2纳米管阵列电极的光响应范围,而且还提高了光生电子-空穴对的分离效率,从而提高其光催化能力,有助于推动光催化技术向实用化进一步发展。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 引言
  • 1 国内外相关领域研究进展
  • 2光电催化技术的研究背景'>1.1 TiO2光电催化技术的研究背景
  • 2的晶体结构和能带结构'>1.1.1 TiO2的晶体结构和能带结构
  • 2光电催化技术的研究现状'>1.1.2 TiO2光电催化技术的研究现状
  • 2光电催化反应机理'>1.1.3 TiO2光电催化反应机理
  • 2纳米管阵列研究进展'>1.2 TiO2纳米管阵列研究进展
  • -电解液制备TiO2纳米管阵列'>1.2.1 含F-电解液制备TiO2纳米管阵列
  • -电解液制备TiO2纳米管阵列'>1.2.2 非含F-电解液制备TiO2纳米管阵列
  • 2基纳米管阵列的研究动态'>1.3 可见光响应型TiO2基纳米管阵列的研究动态
  • 1.3.1 非金属离子掺杂
  • 1.3.2 金属离子掺杂
  • 1.3.3 贵金属沉积
  • 1.3.4 半导体复合
  • 1.3.5 表面光敏化
  • 2纳米管阵列的应用研究'>1.4 TiO2纳米管阵列的应用研究
  • 1.4.1 光电催化降解污染物
  • 1.4.2 光解水制氢
  • 1.4.3 染料敏化太阳能电池
  • 1.4.4 气敏传感器
  • 1.4.5 生物医学领域应用
  • 1.5 选题依据、目的、意义和内容
  • 1.5.1 选题的依据
  • 1.5.2 研究目的和意义
  • 1.5.3 研究内容
  • 2O的TiO2纳米管阵列及光电催化性能'>2 光还原法制备负载Cu2O的TiO2纳米管阵列及光电催化性能
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 实验材料与仪器
  • 2O的TiO2纳米管阵列的制备'>2.2.2 负载Cu2O的TiO2纳米管阵列的制备
  • 2O的TiO2纳米管阵列光电化学性能'>2.2.3 负载Cu2O的TiO2纳米管阵列光电化学性能
  • 2O的TiO2纳米管阵列光电催化降解对氯苯酚'>2.2.4 负载Cu2O的TiO2纳米管阵列光电催化降解对氯苯酚
  • 2.3 结果与讨论
  • 2O的TiO2纳米管阵列的形貌及结构表征'>2.3.1 负载Cu2O的TiO2纳米管阵列的形貌及结构表征
  • 2O的TiO2纳米管阵列的组成表征'>2.3.2 负载Cu2O的TiO2纳米管阵列的组成表征
  • 2O的TiO2纳米管阵列的光学性质分析'>2.3.3 负载Cu2O的TiO2纳米管阵列的光学性质分析
  • 2O的TiO2纳米管阵列的电学性质分析'>2.3.4 负载Cu2O的TiO2纳米管阵列的电学性质分析
  • 2O的TiO2纳米管阵列的光电化学性能'>2.3.5 负载Cu2O的TiO2纳米管阵列的光电化学性能
  • 2O的TiO2纳米管阵列的光电催化降解对氯苯酚'>2.3.6 负载Cu2O的TiO2纳米管阵列的光电催化降解对氯苯酚
  • 2O的TiO2纳米管阵列光电催化机理探讨'>2.3.7 负载Cu2O的TiO2纳米管阵列光电催化机理探讨
  • 2.4 小结
  • 2O4的TiO2纳米管阵列及光电催化性能'>3 电沉积法制备负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列及光电催化性能
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 实验材料与仪器
  • 2O4的TiO2纳米管阵列的制备'>3.2.2 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列的制备
  • 2O4的TiO2纳米管阵列光电化学性能'>3.2.3 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列光电化学性能
  • 2O4的TiO2纳米管阵列光电催化实验'>3.2.4 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列光电催化实验
  • 3.3 结果与讨论
  • 2O4的TiO2纳米管阵列的形貌及结构表征'>3.3.1 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列的形貌及结构表征
  • 2O4的TiO2纳米管阵列的组成表征'>3.3.2 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列的组成表征
  • 2O4的TiO2纳米管阵列的光学性质分析'>3.3.3 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列的光学性质分析
  • 2O4的TiO2纳米管阵列的光电化学性能'>3.3.4 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列的光电化学性能
  • 2O4的TiO2纳米管阵列的光电催化实验'>3.3.5 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列的光电催化实验
  • 2O4的TiO2纳米管阵列光电催化机理探讨'>3.3.6 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列光电催化机理探讨
  • 3.4 小结
  • 2O4的高长径比TiO2纳米管阵列及光电化学性能'>4 电沉积法制备负载ZnFe2O4的高长径比TiO2纳米管阵列及光电化学性能
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 实验材料与仪器
  • 2O4的高长径比TiO2纳米管阵列的制备'>4.2.2 负载ZnFe2O4的高长径比TiO2纳米管阵列的制备
  • 2O4的高长径比TiO2纳米管阵列光电化学性能'>4.2.3 负载ZnFe2O4的高长径比TiO2纳米管阵列光电化学性能
  • 4.3 结果与讨论
  • 2O4的高长径比TiO2纳米管阵列的形貌表征'>4.3.1 负载ZnFe2O4的高长径比TiO2纳米管阵列的形貌表征
  • 2O4的高长径比TiO2纳米管阵列影响'>4.3.2 制备条件对负载ZnFe2O4的高长径比TiO2纳米管阵列影响
  • 2O4的高长径比TiO2纳米管阵列的结构表征'>4.3.3 负载ZnFe2O4的高长径比TiO2纳米管阵列的结构表征
  • 2O4的高长径比TiO2纳米管阵列的组成表征'>4.3.4 负载ZnFe2O4的高长径比TiO2纳米管阵列的组成表征
  • 2O4的高长径比TiO2纳米管阵列的光学性质分析'>4.3.5 负载ZnFe2O4的高长径比TiO2纳米管阵列的光学性质分析
  • 2O4的高长径比TiO2纳米管阵列的电学性质分析'>4.3.6 负载ZnFe2O4的高长径比TiO2纳米管阵列的电学性质分析
  • 2O4的高长径比TiO2纳米管阵列的光电化学性能'>4.3.7 负载ZnFe2O4的高长径比TiO2纳米管阵列的光电化学性能
  • 4.4 小结
  • 2O4的TiO2纳米管阵列及光生电荷迁移行为'>5 真空辅助浸渍法制备负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列及光生电荷迁移行为
  • 5.1 引言
  • 5.2 实验部分
  • 5.2.1 实验材料与仪器
  • 2O4的TiO2纳米管阵列的制备'>5.2.2 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列的制备
  • 2O4的TiO2纳米管阵列光电化学性能'>5.2.3 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列光电化学性能
  • 5.3 结果与讨论
  • 2O4的TiO2纳米管阵列的结构表征'>5.3.1 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列的结构表征
  • 2O4的TiO2纳米管阵列的光学性质分析'>5.3.2 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列的光学性质分析
  • 2O4的TiO2纳米管阵列的形貌与组成表征'>5.3.3 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列的形貌与组成表征
  • 2O4的TiO2纳米管阵列的光电化学性能'>5.3.4 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列的光电化学性能
  • 2O4的TiO2纳米管阵列的光生电荷迁移行为的研究'>5.3.5 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列的光生电荷迁移行为的研究
  • 2O4的TiO2纳米管阵列的光生电荷迁移机理探讨'>5.3.6 负载ZnFe2O4的TiO2纳米管阵列的光生电荷迁移机理探讨
  • 5.4 小结
  • 2纳米管阵列及光电催化性能'>6 原位光辅助沉积法制备负载Ag/AgBr的TiO2纳米管阵列及光电催化性能
  • 6.1 引言
  • 6.2 实验部分
  • 6.2.1 实验材料与仪器
  • 2纳米管阵列的制备'>6.2.2 负载Ag/AgBr的TiO2纳米管阵列的制备
  • 2纳米管阵列光电化学性能'>6.2.3 负载Ag/AgBr的TiO2纳米管阵列光电化学性能
  • 2纳米管阵列光电催化灭菌性能'>6.2.4 负载Ag/AgBr的TiO2纳米管阵列光电催化灭菌性能
  • 6.3 结果与讨论
  • 2纳米管阵列的形貌及结构表征'>6.3.1 负载Ag/AgBr的TiO2纳米管阵列的形貌及结构表征
  • 2纳米管阵列的组成表征'>6.3.2 负载Ag/AgBr的TiO2纳米管阵列的组成表征
  • 2纳米管阵列的光学性质分析'>6.3.3 负载Ag/AgBr的TiO2纳米管阵列的光学性质分析
  • 2纳米管阵列的光电化学性能'>6.3.4 负载Ag/AgBr的TiO2纳米管阵列的光电化学性能
  • 2纳米管阵列的光电催化灭菌性能'>6.3.5 负载Ag/AgBr的TiO2纳米管阵列的光电催化灭菌性能
  • 2纳米管阵列光电催化灭菌机理探讨'>6.3.6 负载Ag/AgBr的TiO2纳米管阵列光电催化灭菌机理探讨
  • 6.4 小结
  • 2O4纳米球及光催化性能'>7 水热法高效合成稳定ZnFe2O4纳米球及光催化性能
  • 7.1 引言
  • 7.2 实验部分
  • 7.2.1 实验材料与仪器
  • 2O4纳米球光催化剂的制备'>7.2.2 ZnFe2O4纳米球光催化剂的制备
  • 2O4纳米球光催化降解罗丹明B'>7.2.3 ZnFe2O4纳米球光催化降解罗丹明B
  • 7.3 结果与讨论
  • 2O4纳米球光催化剂的形貌表征'>7.3.1 ZnFe2O4纳米球光催化剂的形貌表征
  • 2O4纳米球光催化剂的结构表征'>7.3.2 ZnFe2O4纳米球光催化剂的结构表征
  • 2O4纳米球光催化剂的孔结构和BET比表面积表征'>7.3.3 ZnFe2O4纳米球光催化剂的孔结构和BET比表面积表征
  • 2O4纳米球光催化剂的光学性质分析'>7.3.4 ZnFe2O4纳米球光催化剂的光学性质分析
  • 2O4纳米球光催化剂的组成表征'>7.3.5 ZnFe2O4纳米球光催化剂的组成表征
  • 2O4纳米球光催化性能'>7.3.6 ZnFe2O4纳米球光催化性能
  • 2O4纳米球光催化机理探讨'>7.3.7 ZnFe2O4纳米球光催化机理探讨
  • 7.4 小结
  • 8 结论与建议
  • 8.1 结论
  • 8.2 建议
  • 创新点摘要
  • 参考文献
  • 攻读博士学位期间发表学术论文情况
  • 致谢
  • 作者简介

    • 相关论文文献

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