超高压下制备熊果酸/β-环糊精包合物的研究

论文摘要

熊果酸属于五环三萜类化合物,具有保肝、抗肿瘤抗菌消炎、抗病毒、提高机体免疫、美白等作用,因而被广泛地用作保健食品、医药和化妆品原料。但是熊果酸在应用方面仍存在明显的不足:水溶性低使得生物利用度低。而通过β-环糊精包合熊果酸形成超分子体,可以明显改善客体分子熊果酸的理化及生物性质。由于超分子体的形成主要靠主客体分子间相互弱作用力,由于超高压会对主客体分子间的相互弱作用力产生影响,所以用超高压技术制备超分子体成为可能。因此本实验选用熊果酸为客体,主要以超高压下制备的熊果酸/β-环糊精超分子体为对象,对其超分子体的包合作用与形成机理进行研究,并与研磨法、超声法、搅拌法等常压下制备的熊果酸/β-环糊精超分子体进行比较。分别在超高压下和常压下制备熊果酸/β-环糊精超分子体,采用IR、XRD、DSC、SEM等对它们进行表征;从热力学角度进一步对熊果酸/β-环糊精超分子体形成的机理进行分析;利用Materials Studio软件对熊果酸/β-环糊精超分子体的分子模拟。结果如下:（1）IR分析中包合物图谱中熊果酸的几个特征峰均发生明显变化;XRD分析中熊果酸的两个尖锐的衍射峰（2θ=5.48?,14.48?）在包合物图谱中强度明显下降或消失;DSC表明绝大多数包合物的熔点峰位置向温度高的方向有所移动;荧光光谱分析表明β-环糊精的加入使熊果酸的荧光强度得到明显增强。均说明客体分子被主体分子包合,SME更加直观的显示一种新的物相的形成。（2）β-环糊精与熊果酸在超高压和常压条件下均是以1:1的形式包合,包合物的形成使熊果酸在水中的溶解性得到增加即形成了增溶的效应。包合常数随温度的上升而增加。经计算,热力学参数ΔH0和ΔS0均为正值,ΔG0为负值,说明包合反应是吸热反应且能自发进行,疏水作用力、范德华力于同一系统中的合力为主要驱动力。（3）包合物的最稳定构象为熊果酸的羟基端朝上羧基端朝下,贯穿于对β-环糊精的空腔内,熊果酸与β-环糊精之间形成了氢键。模拟体系在水环境中,500Mpa压力条件下的总能量和势能比常压下小,说明加压使得体系更加稳定,而体系密度比常压下大,说明压力对体系进行了压缩,使得体系体积减小。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 研究的目的和意义
• 1.2 环糊精的概述
• 1.2.1 环糊精的结构
• 1.2.2 环糊精的理化性质
• 1.3 熊果酸的结构及其药理作用
• 1.3.1 熊果酸的简介
• 1.3.2 熊果酸的药理作用
• 1.4 常见的环糊精包合物的制备方法
• 1.4.1 饱和水溶液法
• 1.4.2 超声法
• 1.4.3 研磨法
• 1.4.4 冷冻干燥法
• 1.4.5 喷雾干燥法
• 1.4.6 胶体磨法
• 1.4.7 极端物理条件法
• 1.5 分子模拟
• 1.5.1 概述
• 1.5.2 分子模拟在环糊精包合物中的应用
• 1.6 本课题研究内容和目标
• 1.6.1 研究内容
• 1.6.2 研究目标
• 第二章 超高压下熊果酸/β-环糊精包合物的制备和表征
• 2.1 前言
• 2.2 仪器与试剂
• 2.2.1 主要仪器
• 2.2.2 主要试剂
• 2.3 实验方法
• 2.3.1 熊果酸/β-环糊精包合物的制备
• 2.3.2 β-环糊精和熊果酸的物理混合物的制备
• 2.3.3 表征方法
• 2.4 结果与讨论
• 2.4.1 红外图谱分析结果
• 2.4.2 X-射线衍射法分析结果
• 2.4.3 差示量热扫描分析结果
• 2.4.4 扫描电镜分析（SEM）
• 2.4.5 荧光光谱分析结果
• 2.5 本章小结
• 第三章 熊果酸/β-环糊精包合物形成的热力学分析
• 3.1 前言
• 3.2 仪器和试剂
• 3.2.1 主要仪器
• 3.2.2 主要试剂
• 3.3 实验方法
• 3.3.1 超高压下制备包合物
• 3.3.2 常压下制备包合物
• 3.4 结果与讨论
• 3.4.1 超高压下制备的包合物的包合常数和热力学分析
• 3.4.2 常压下制备的包合物的包合常数和热力学分析
• 3.5 本章小结
• 第四章 熊果酸/β-环糊精包合物的分子模拟
• 4.1 前言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 模拟软件
• 4.2.2 模拟参数的选择
• 4.2.3 建立模拟模型
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 优化构象
• 4.3.2 水环境下的模型
• 4.3.3 动力学模拟
• 4.4 本章小结
• 第五章 结论与展望
• 5.1 论文主要结论
• 5.2 本论文主要创新点
• 5.3 展望
• 致谢
• 参考文献
• 附录 攻读硕士期间发表论文目录