四氧化三铁/纤维素磁性纳米复合微球的制备及其催化性能

2020-12-30897 views

论文摘要

纳米四氧化三铁(Fe3O4)由于粒径小,比表面较大,界面原子的化学活性高,具有磁性易分离,在污水处理、催化、磁流体、微波吸收、药物载体、生物酶固定、生物传感器等方面有很好的应用前景。将Fe3O4纳米颗粒负载到合适的模板上,可克服其容易团聚的缺点,并保持其颗粒的纳米特性。本课题以lyocell纤维素为原料来制备羧基化纤维素纳米球模板,再通过原位化学共沉淀法制备出具有核壳结构的磁性纳米复合微球,并与H2O2组成类Fenton体系用于海军蓝染料的催化降解。主要研究结果如下:(1)采用简便的过硫酸铵氧化法制备羧基化纤维素纳米球(SCNs)。以lyocell纤维为原料,考察了反应温度、过硫酸铵浓度与反应时间对SCNs的产率和尺寸的影响,表明采用1M的过硫酸铵在80℃下处理lyocell纤维16h,所得SCNs呈良好球状,其产率为35%,平均尺寸为34 nm,且分布较窄,制备条件相对温和。研究还表明SCNs与lyocell纤维一样,均为纤维素Ⅱ晶型,但其结晶度从38.6%增大到67.2%。虽然SCNs比lyocell纤维的热稳定性有所降低,但与采用硫酸或混酸处理制备的纤维素纳米球相比,其最大热降解温度从198℃提高到330.8℃,提高了132℃。(2)采用原位共沉淀法制备具有核壳结构的磁性纳米复合微球(MNPs)。以SCNs为模板,通过简便的原位化学共沉淀法把Fe304包覆在纤维素纳米球表面。这种具有核壳结构的MNPs平均尺寸为67 nm,磁性层的厚度约为14.5 nm,有相对较好的分散性和较大的比表面积,并表现出超顺磁性。考察了反应配比、氨水添加顺序、晶化处理和PH值对MNPs的影响,发现当纤维素和Fe3O4的质量比为1:2,采用后加氨水方式,在60℃晶化处理1 h,和PH值为10时,MNPs性能最优。所制备的Fe3O4纳米粒子为面心立方晶型,晶粒尺寸约为14.7 nm,磁粒尺寸约为4.8 nm,其饱和磁化强度可达37.1 emu/g。(3)采用MNPs与H2O2组成的类Fenton体系进行海军蓝染料的催化降解。研究表明由MNPs与H2O2构成的类Fenton体系可对活性染料海军蓝进行有效去除。实验表明所制备的MNPs上的Fe3O4因颗粒小、比表面积大而具有较强的催化H2O2产生自由基的能力。我们还分别考察了H2O2浓度、海军蓝浓度、反应温度和PH值对海军蓝染料降解的影响,发现在2.0 PH值、16 mM H2O2、0.01 g MNPs和20℃反应温度下,复合体系在1 min时就能使海军蓝的去除效果达到90%以上,而5 min时海军蓝去除效率接近100%。MNPs还可循环使用,经5次循环使用后,催化效率仍能保持67%。在本工作的催化体系中,磁性粒子表面的Fe2+和Fe3+与H202作用产生·OH和HO2·等自由基,其中·OH自由基对染料降解起着主导的作用。

论文目录

  • 摘要
  • abstract
  • 第一章 绪论
  • 3O4)纳米粒子'>1.1 四氧化三铁(Fe3O4)纳米粒子
  • 3O4纳米粒子的结构特点'>1.1.1 Fe3O4纳米粒子的结构特点
  • 3O4纳米粒子的性质'>1.1.2 Fe3O4纳米粒子的性质
  • 3O4纳米粒子的制备'>1.1.3 Fe3O4纳米粒子的制备
  • 1.2 磁性复合微球
  • 1.2.1 磁性粒子为核的磁性复合微球
  • 1.2.2 聚合物为核的磁性复合微球
  • 1.2.3 弥散型核壳结构的磁性复合微球
  • 1.2.4 空心磁性微球
  • 1.3 磁性复合微球的应用
  • 1.3.1 重金属离子吸附
  • 1.3.2 有机化合物催化
  • 1.3.3 生物分离
  • 1.3.4 药物靶向
  • 1.3.5 核磁成像造影剂
  • 1.3.6 热疗
  • 1.4 研究意义及研究内容
  • 第二章 羧基化纤维素纳米球的制备
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验试剂及仪器
  • 2.2.1 试剂
  • 2.2.2 仪器
  • 2.3 实验制备与表征
  • 2.3.1 纤维素纳米球的制备
  • 2.3.2 纤维素纳米球的表征
  • 2.4 结果与讨论
  • 2.4.1 预处理
  • 2.4.2 产率和粒径
  • 2.4.3 形貌
  • 2.4.4 晶体结构
  • 2.4.5 化学结构
  • 2.4.6 热稳定性
  • 2.5 本章小结
  • 3O4/纤维素纳米复合微球的制备与表征'>第三章 Fe3O4/纤维素纳米复合微球的制备与表征
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验试剂及仪器
  • 3.2.1 实验试剂
  • 3.2.2 实验仪器
  • 3.3 实验制备与表征
  • 3.3.1 磁性纳米复合微球的制备
  • 3.3.2 磁性纳米复合微球的表征
  • 3.4 结果与讨论
  • 3.4.1 磁性纳米复合微球
  • 3.4.2 反应配比的影响
  • 3.4.3 氨水滴加顺序的影响
  • 3.4.4 晶化后处理的影响
  • 3.4.5 pH值的影响
  • 3.4.6 磁性纳米复合微球生长机理
  • 3.5 本章小结
  • 3O4纤维素纳米复合微球用于染料的催化降解'>第四章 Fe3O4纤维素纳米复合微球用于染料的催化降解
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验试剂及仪器
  • 4.3 染料降解测试
  • 4.3.1 海军蓝的标准曲线
  • 4.3.2 紫外-可见光谱实时监测
  • 4.4 结果与讨论
  • 4.4.1 不同磁性粒子的影响
  • 2O2添加量的影响'>4.4.2 H2O2添加量的影响
  • 4.4.3 海军蓝浓度的影响
  • 4.4.4 温度的影响
  • 4.4.5 pH值的影响
  • 4.4.6 磁性粒子的循环使用
  • 4.4.7 自由基种类的影响
  • 4.4.8 染料降解机理
  • 4.5 本章小结
  • 第五章 本文总结
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间所获科研成果目录
  • 致谢
  • 相关论文文献

    转载请注明:硕博论文网 » 四氧化三铁/纤维素磁性纳米复合微球的制备及其催化性能

    上一篇
    下一篇

    相关文章