论文题目: 气—水两相流体中电晕放电脱硫脱硝机理的研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 高电压与绝缘技术
作者: 董丽敏
导师: 杨嘉祥
关键词: 气水界面,电晕放电,脱硫,脱硝,羟自由基
文献来源: 哈尔滨理工大学
发表年度: 2005
论文摘要: SO2 和NO 等有害气体所造成的大气污染是当今环境保护中突出的问题之一,它不但破坏生态平衡,也直接威胁人类的健康乃至生命。为找到新的更有效的脱除SO2 和NO 的方法,本文在现有的脱硫脱硝方法的基础上,选定了水—电协同脱除烟气中SO2和NO 作为研究的重点,具体内容如下: 建立了描述电晕放电等离子体脱硫脱硝过程中气相反应的简化模型,并利用龙格-库塔法模拟了放电产生的HO·、HO2·、O·和O3等活性粒子与SO2、NO 的化学反应过程,得出NO、SO2 的脱除是自由基氧化的结果。对等离子体反应过程中自由基作用进行了分析,结果表明,HO·、O·和O3 在SO2和NO 气相氧化脱除中起主导作用。此外,也证明了硫硝的脱除率受烟气成分初始浓度的影响,特别是水和氧气的影响较大。利用自行设计的基于气—水界面电晕放电效应的水—电协同等离子体反应器,进行了直流电晕放电下模拟烟气的脱硫脱硝的实验研究,实验结果表明,放电参数以及气体成分和含量对脱硫脱硝率的影响与理论计算结果相符。在汇总和分析了羟自由基的测定方法的基础上,以产生羟自由基的Fenton 反应为研究对象,建立了以溴酚蓝为显色剂的基于比色法的放电条件下羟自由基测定体系,实验证明电晕放电下水中产生的羟自由基强化了烟气中的脱硫脱硝效果。利用气—水界面电动效应、电晕放电中离子风的形成以及气水界面的双膜吸收理论,对气—水两相流中的同时脱硫脱硝效应进行了解释,并建立了气相氧化、液相吸收的脱硝理论及液相吸收、氧化的脱硫理论。理论表明,放电等离子体对SO2 的去除有一定作用,但主要取决于水的吸收;NO的去除主要归于发生在气相的氧化反应,水的存在起到了吸收氧化产物的作用。为了有效的利用从水—电协同等离子体反应器出来的含有大量NO3-和SO42-的酸性溶液中的硫和氮,根据无机化学理论,将生产钛白粉的废弃物硫酸亚铁加入到含有HNO3 和H2SO4的水中,在硝酸的催化氧化作用下,控制反应条件,合成出了可利用的聚合硫酸铁。理论分析和实验研究表明,这
论文目录:
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 放电等离子体法烟气净化国内外研究概况
1.1.1 电源类型对SO_2 和NO_x 的脱除率的影响
1.1.2 SO_2 和NO 脱除的化学反应动力学
1.1.3 反应器的设计
1.1.4 等离子体检测
1.1.5 添加剂对脱硫、脱氮率的影响
1.2 基于气—水界面电晕放电的烟气净化意义
1.3 本文的选题与主要研究内容
1.3.1 本文的选题
1.3.2 主要研究内容
第2章 硫氮等离子体化学反应的数值模拟
2.1 高场下硫氮氧化物的化学反应
2.2 数学模型的建立
2.2.1 化学动力学方程
2.2.2 初值确定
2.3 计算方法
2.4 模拟结果与分析
2.4.1 有效反应时间Ts
2.4.2 硫氮脱除过程的主反应分析
2.4.3 水汽含量对脱除效果的影响
2.4.4 氧气含量对硫硝脱除率的影响
2.4.5 二氧化碳浓度对硫硝脱除率的影响
2.4.6 不同初始浓度的SO_2 和NO 脱除率
2.4.7 各种活性粒子在硫硝脱除反应中的作用分析
2.5 本章小结
第3章 脱硫脱硝效应的实验研究
3.1 实验系统
3.2 实验程序
3.3 实验结果
3.3.1 放电参数对脱硫脱效率的影响
3.3.2 模拟烟气成分对脱硫脱硝率的影响
3.4 本章小结
第4章 电晕放电下水中OH 自由基的检测
4.1 OH 自由基性质
4.2 Fenton 反应及检测原理
4.2.1 Fenton 反应
4.2.2 分光光度法基本原理
4.3 检测剂的选择
4.3.1 有机试剂及缓冲溶液
4.3.2 褪色性实验
4.3.3 干扰性实验
4.3.4 反应机理
4.4 检测体系最佳参数的确定
4.4.1 酸度的影响
4.4.2 溴酚蓝用量的选择
4.4.3 反应时间的影响
4.4.4 过氧化氢的影响及选择
4.5 溴酚蓝工作曲线标定
4.6 外施电压对放电产生羟自由基的影响
4.7 放电时间对羟自由基产生的影响
4.8 本章小结
第5章 脱硫脱硝机理探讨
5.1 气—水两相流中的电晕放电现象
5.2 气—水两相流中的双膜吸收理论
5.3 脱硫脱硝机理研究
5.3.1 液相吸收及氧化的脱硫过程
5.3.2 气相氧化—液相吸收的脱硝过程
5.4 本章小结
第6章 循环水后处理工艺研究
6.1 聚合硫酸铁(PFS)
6.2 制备方法
6.2.1 反应原理
6.2.2 工艺流程
6.3 反应条件的确定
6.3.1 温度的影响
6.3.2 FeSO_4 浓度对盐基度的影响
6.3.3 FeSO_4 与H_2SO_4 配比的影响
6.3.4 FeSO_4 与HNO_3 配比对聚合硫酸铁的影响
6.4 可行性分析
6.5 本章小结
结论
参考文献
附录
附录一 化学反应式
附录二 水中离子检测方法
附录三 缓冲溶液的配制
附录四 聚合硫酸铁的分析
攻读学位期间发表的学术论文
致谢
发布时间: 2005-11-18
参考文献
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