阴离子粘土的制备、表征及其对活性艳橙X-GN的去除研究

论文摘要

为了获得价格便宜、环境友好的新材料、开发材料的功能、推广新材料在环境治理方面的应用,本文采用共沉淀法制备了不同Mg/Al比（物质的量比）的Mg/Al型阴离子粘土和不同Zn/Cr比的Zn/Cr型阴离子粘土,选取2:1 Mg/Al-LDHs、4:1 Mg/Al-LDHs和2:1 Zn/Cr-LDHs阴离子粘土在500℃条件下煅烧后,制备了煅烧阴离子粘土（LDO）。采用X射线衍射光谱（XRD）、傅里叶红外光谱（FTIR）、X射线荧光光谱（XRF）、原子吸收法（ASS）、比表面积测试法（BET）等对上述制备的材料结构形态进行表征。研究了吸附时间、pH、投加量、染料浓度、温度等对煅烧前后的Mg/Al型阴离子粘土及2:1 Zn/Cr-LDHs吸附活性艳橙X-GN的吸附过程的影响,同时对吸附过程进行机理分析,并对比了Zn/Cr-LDO的在紫外和避光条件下对活性艳橙X-GN的去除。最后采用XRD和FTIR对吸附和光催化活性艳橙X-GN后的材料进行表征,进一步分析去除机理。主要的结论如下:（1）实验成功制备了晶体结构较好的2:1 Mg/Al-LDHs、4:1 Mg/Al-LDHs和2:1 Zn/Cr-LDHs;LDHs在500℃条件下煅烧后结构坍塌,形成金属氧化物的混合物。层间离子均为H2O、OH-、CO32-。（2）4:1 Mg/Al-LDHs对活性艳橙X-GN的吸附能力比2:1 Mg/Al-LDHs好,平衡吸附量分别为;83.343 mg/g和79.370 mg/g。最佳吸附pH均为3.0。动力学结果表明限制LDHs对活性艳橙X-GN的吸附性能的主要步骤是化学吸附。吸附等温模型拟合结果表明Mg/Al-LDHs与活性艳橙X-GN之间的吸附是单层吸附; XRD和FTIR结果表明, Mg/Al-LDHs吸附活性艳橙X-GN的机理主要是离子交换与库伦引力。（3）Mg/Al比为4:1的LDO吸附效果比2:1的LDO好。Mg/Al比为2:1和4:1的LDO的吸附容量分别为195.66 mg/g和492.75 mg/g,最佳pH为3.0。吸附动力学研究表明,限制LDO吸附活性艳橙X-GN的主要步骤是化学吸附;吸附等温线拟合结果表明,LDO与活性艳橙X-GN之间的吸附主要为单层吸附。XRD、FTIR及解吸实验结果表明,活性艳橙进入到了LDO层间,成为阴离子粘土的组成部分,LDO与活性艳橙X-GN之间的吸附机理主要为离子交换和LDO的结构“记忆效应”,其中,Mg/Al比为2:1的LDO以离子交换为主,4:1的LDO以结构“记忆效应”为主。（4）选取0.5 g 2:1 Zn/Cr-LDHs吸附浓度为300mg/L的活性艳橙X-GN,最佳pH为3.0。在pH为7.0温度为25℃条件下,吸附容量为57.867 mg/g;pseudo-second-order模型拟合R2为0.991,说明限制吸附过程的主要步骤是化学吸附。解吸结果说明被吸附的活性艳橙X-GN在NaOH溶液中几乎可全部解吸。活性艳橙X-GN与2:1 Zn/Cr-LDHs的吸附机理主要是离子交换。XRD和FTIR结果表明,活性艳橙分子并不能全部进入阴离子粘土的层间,只有部分进入。（5）2:1 Zn/Cr-LDHs的吸附效果不受紫外光照射的影响。煅烧后形成的Zn/Cr-LDO在紫外光的照射下,对活性艳橙X-GN的去除量是避光条件下的2倍,具有光催化性能。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 阴离子粘土简介
• 1.1.1 阴离子粘土的结构与组成
• 1.1.2 阴离子粘土的制备方法
• 1.1.3 阴离子粘土的应用
• 1.1.3.1 阴离子粘土在国内的应用
• 1.1.3.2 阴离子粘土在国外的应用
• 1.2 染料废水现状和处理方法
• 1.2.1 染料废水来源及排放
• 1.2.2 染料废水处理方法
• 1.2.2.1 吸附法
• 1.2.2.2 化学氧化法
• 1.2.2.3 生物法
• 1.3 研究目的与意义及研究内容
• 1.3.1 研究目的
• 1.3.2 研究意义
• 1.3.3 研究内容
• 第二章 实验方法
• 2.1 实验仪器与试剂
• 2.1.1 实验仪器
• 2.1.2 实验试剂
• 2.2 表征与测试方法
• 2.2.1 表征方法
• 2.2.2 测试及计算方法
• 2.3 标准曲线
• 2.4 吸附、解吸及光催化实验方法
• 2.4.1 吸附实验方法
• 2.4.2 解吸实验方法
• 2.4.3 光催化实验方法
• 2.5 动力学模型
• 2.5.1 Pseudo-first-order 动力学模型
• 2.5.2 Pseudo-second-order 动力学模型
• 2.5.3 Elovich 模型
• 2.6 吸附等温模型
• 2.6.1 Langmuir 模型
• 2.6.2 Freundlich 模型
• 2.6.3 Redlich-Peterson 模型
• 第三章 阴离子粘土的制备与表征
• 3.1 Mg/Al 型阴离子粘土的制备及表征
• 3.1.1 Mg/Al 型阴离子粘土的制备
• 3.1.2 Mg/Al 型阴离子粘土的表征
• 3.1.2.1 XRD 分析
• 3.1.2.2 FTIR 分析
• 3.1.2.3 XRF 及BET 分析
• 3.2 Zn/Cr 型阴离子粘土的制备及表征
• 3.2.1 Zn/Cr 型阴离子粘土的制备
• 3.2.2 Zn-Cr 型阴离子粘土的表征
• 3.2.2.1 不同Zn/Cr 比的XRD 分析
• 3.2.2.2 煅烧前后的Zn/Cr-LDHs 的XRD 分析
• 3.2.2.3 FTIR 分析
• 3.2.2.4 AAS 及BET 分析
• 3.3 本章小结
• 第四章 Mg/Al 型阴离子粘土对低浓度活性艳橙X-GN 的吸附研究
• 4.1 实验方法
• 4.1.1 Mg/Al-LDHs 的实验方法
• 4.1.2 Mg/Al-LDO 的实验方法
• 4.2 Mg/Al-LDHs 对低浓度活性艳橙的吸附结果与讨论
• 4.2.1 吸附动力学及吸附时间对吸附过程的影响
• 4.2.2 pH 对吸附的影响
• 4.2.3 投加量对吸附的影响
• 4.2.4 吸附等温线及浓度对吸附的影响
• 4.2.5 温度对吸附过程的影响
• 4.2.6 表征
• 4.2.6.1 吸附前后XRD 对比分析
• 4.2.6.2 吸附前后FTIR 对比分析
• 4.3 Mg/Al-LDO 对低浓度活性艳橙的吸附研究
• 4.3.1 吸附动力学及吸附时间对吸附过程的影响
• 4.3.2 pH 对吸附的影响
• 4.3.3 材料投加量对吸附的影响
• 4.3.4 吸附等温线及浓度对吸附的影响
• 4.3.5 温度对吸附过程的影响
• 4.3.6 表征
• 4.3.6.1 吸附前后XRD 分析
• 4.3.6.2 吸附前后FTIR 分析
• 4.3.7 解吸
• 4.4 本章小结
• 第五章 Zn/Cr-LDHs 对高浓度活性艳橙X-GN 的吸附和光催化研究
• 5.1 实验方法
• 5.2 实验结果与讨论
• 5.2.1 时间对吸附过程的影响及动力学研究
• 5.2.2 pH 对吸附的影响
• 5.2.3 投加量对吸附的影响
• 5.2.4 浓度对吸附的影响
• 5.2.5 温度对吸附的影响
• 5.2.6 解吸
• 5.2.7 煅烧前后Zn/Cr 型阴离子粘土的吸附及光催化研究
• 5.2.8 表征
• 5.2.8.1 XRD 分析
• 5.2.8.2 FTIR 分析
• 5.3 本章小结
• 结论与展望
• 1 结论
• 2 论文创新点
• 3 展望
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间取得的研究成果
• 致谢
• 附件