论文摘要
随着我国经济的快速发展,石油资源相对缺乏与急剧增涨的石油需求量之间的矛盾日渐突出,将制约我国经济持续发展和严重威胁国家能源安全。费托合成技术能将其它含碳资源特别是煤（我国煤炭资源丰富,达6872亿吨,占世界储量的11%）、生物质（来源广泛,可再生）等转化为液态油和其他化工原料,是开发新的可替代能源的重要途径之一。但与石油相比,费托合成油品中含有大量的有机含氧化合物（有的竟高达50%）,含氧化合物的存在会降低油品的质量,影响油品的深加工,需加氢脱氧处理。本文根据生物质合成油品的特点（主要含氧化合物为酚类和呋喃）及实验条件,选择苯酚、对甲基苯酚作为模拟含氧化合物,正辛烷为媒介及模拟油品非含氧成分,在高压釜反应器中对自制催化剂进行活性评价并采用BET、XRD等手段表征催化剂。本文主要从两个方面进行研究和优化催化剂的性能。一方面,从优化载体性能入手,即高比表面积大孔容纳米活性氧化铝载体的制备。通过对影响制备纳米活性氧化铝的几个关键因素的深入研究,发现表面活性剂和干燥煅烧前处理方式对载体的比表面积与孔容积具有决定性的影响。本文在超声场中,采用聚乙二醇400作表面活性剂、发泡剂分散干燥煅烧方式制备出比表面积高达501m2/g、孔体积2.089ml/g的活性氧化铝,并运用IR、XRD、BET和SEM进行表征。本法具有工艺条件简单、成本较低、易大规模化生产等优点。另一方面,在查阅大量文献及实验验证的基础上,选用氧化钼作为活性组分、氧化镍辅助组分、自制纳米活性氧化铝作为载体,等体积浸渍法制备一系列超细负载型Ni-Mo /γ-Al2O3催化剂。并深入考察了高比表面积大孔容纳米活性氧化铝载体上的活性物质负载量、Ni/Mo摩尔比及反应条件对超细负载型Ni-Mo /γ-Al2O3催化剂性能的影响。得到较优的超细催化剂制备工艺（超声分散浸渍、微波干燥）、负载配比（氧化钼的负载量以20%～25%、Ni/Mo摩尔比在0.4～0.5）和适宜的操作条件（温度320～340℃、反应压力5.0MPa、反应时间6.0～7.0h）。在较优的条件下,超细Ni-Mo /γ-Al2O3催化剂催化苯酚加氢脱氧反应的转化率达到56%,是普通Ni-Mo /γ-Al2O3催化剂活性的3～5倍以上,具有很高的研究、开发价值。
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摘要ABSTRACT第一章 绪论1.1 引言1.2 加氢脱氧的研究概况1.3 课题的选题背景与意义1.4 课题研究的内容1.5 课题来源第二章 文献综述2.1 加氢脱氧催化剂活性组分和助剂的研究进展2.2 载体和载体改性研究进展2.3 催化剂制备工艺2.3.1 沉淀法2.3.2 混合法2.3.3 离子交换法2.3.4 热熔融法2.3.5 浸渍法2.3.6 一些新发展的制备方法2.4 加氢脱氧反应网络与机理的研究进展第三章 加氢脱氧催化剂的制备与表征3.1 实验器材与原料3.1.1 实验原料与试剂3.1.2 实验仪器与设备3.2 超高比表面积大孔容积纳米活性氧化铝载体的制备与表征3.2.1 纳米氧化铝载体的制备方法概述3.2.1.1 沉淀法3.2.1.2 水热法3.2.1.3 溶胶-凝胶法3.2.1.4 醇盐水解法3.2.1.5 化学气相合成法3.2.2 拟薄水铝石和超高比表面积大孔容积纳米活性氧化铝的制备3.2.3 活性氧化铝制备过程分析3.2.4 载体的表征方法3.2.5 载体吸水量的测定方法3.2.6 超高比表面积大孔容积纳米活性氧化铝载体的制备与表征结果3.2.6.1 终点PH值对沉淀率的影响3.2.6.2 搅拌速率对沉淀反应的影响3.2.6.3 表面活性剂对产品性能参数的影响3.2.6.4 干燥、煅烧前处理方式对产品性能的影响3.2.6.4.1 红外分析3.2.6.4.2 XRD 表征3.2.6.4.3 活性氧化铝的孔结构和比表面积的测定2O3 的物相结构与形貌'>3.2.6.4.4 γ-Al2O3的物相结构与形貌3.2.6.5 煅烧温度对产品性能的影响3.2.6.6 载体吸水量测定结果3.3 加氢脱氧催化剂的制备与表征3.3.1 超细催化剂的制备方法概述3.3.1.1 蒸发-冷凝法3.3.1.2 醇盐法3.3.1.3 浸渍法3.3.2 单组分钼系加氢脱氧催化剂的制备方法3.3.3 负载型钼系加氢脱氧催化剂的制备方法3.3.4 催化剂的表征方法3.3.4.1 催化剂比表面积（BET）测定方法3.3.4.2 粉末X 射线衍射法（XRD）表征催化剂3.3.5 加氢脱氧催化剂的表征结果3.3.5.1 催化剂的BET 表征结果3.3.5.2 加氢脱氧催化剂的XRD 分析3.4 本章小结3.4.1 超高比表面积大孔容积纳米活性氧化铝载体的制备与表征小结3.4.2 加氢脱氧催化剂的制备与表征小结2O3催化剂加氢脱氧性能的影响'>第四章 反应条件对 Ni-Mo/γ-Al2O3催化剂加氢脱氧性能的影响4.1 实验器材与原料4.1.1 实验原料与试剂4.1.2 实验仪器与设备4.2 加氢脱氧催化剂活性评价方法4.2.1 催化剂的硫化4.2.2 加氢脱氧反应的实验操作4.2.3 分析方法及评价指标4.2.3.1 原料及产物的分析方法4.2.3.2 选择性的计算4.2.3.3 反应结果计算4.3 实验结果与讨论4.3.1 加氢脱氧催化剂活性评价结果2O3 催化剂加氢脱氧性能的影响'>4.3.2 反应条件对Ni-Mo/γ-Al2O3催化剂加氢脱氧性能的影响4.3.2.1 钼负载量的影响4.3.2.2 Ni/Mo 摩尔比的影响4.3.2.3 反应温度的影响4.3.2.4 反应压力的影响4.3.2.5 硫化剂的用量对反应影响4.3.2.6 反应时间的影响4.4 本章小结第五章 总结与展望5.1 主要结论5.1.1 超高比表面积大孔容载体制备研究的主要结论5.1.2 加氢脱氧催化剂制备研究的主要结论2O3 系列催化剂表征的主要结论'>5.1.3 超细负载型 Ni-Mo/Al2O3系列催化剂表征的主要结论2O3 催化剂上加氢脱氧反应性能研究的主要结论'>5.1.4 超细 Ni-Mo/Al2O3催化剂上加氢脱氧反应性能研究的主要结论5.2 本论文的创新点5.3 问题与展望参考文献致谢攻读硕士研究生期间公开发表的论文
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