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甲烷快速催化重整制取合成气的试验研究

2020-12-11阅读(855)

甲烷快速催化重整制取合成气的试验研究

论文摘要

天然气重整制取合成气（H2和CO）,然后再合成其他化工产品已经成为天然气转化利用的主导路线。天然气快速催化重整用于天然气发动机掺氢燃烧也有很好的应用前景。为了研究天然气快速催化重整反应的规律,本文设计并搭建了甲烷快速催化重整反应实验台架,采用常规浸渍法制备了Rh/α-Al2O3和Pt/α-Al2O3催化剂,开展了甲烷部分氧化重整和甲烷二氧化碳自热重整实验研究。研究了CH4/O2的比例、预混合气中N2的比例、预混合气温度、反应气体总流率对甲烷部分氧化重整中CH4的转化率、H2和CO的选择性、尾气中H2/CO以及反应床内的温度分布的影响规律。主要结论如下:1、以Rh为催化剂的甲烷部分氧化反应符合燃烧-重整反应模型,即反应生成的大部分H2和CO是先由CH4与O2反应生成完全氧化产物H2O和CO2,再与未反应完的CH4进行二次重整反应产生;以Pt为催化剂的甲烷部分氧化反应符合直接反应模型,即反应产生的大部分H2和CO是由CH4与O2反应直接生成。2、在甲烷部分氧化重整反应中,相同条件下,以Rh为催化剂与以Pt为催化剂相比,反应中CH4的转化率、H2的选择性以及尾气中H2/CO都更高,CO的选择性相差不大,而平均反应温度更低。3、提高反应温度,降低反应气体中O2的分压,都有助于提高CO和H2的选择性。4、催化剂表面O*浓度对二次重整反应的影响大于温度对其影响;表面O*浓度对于水蒸气重整的影响大于其对于CO2重整的影响。5、温度对H2脱附的影响比对CO脱附的影响大;温度的提高对水蒸气重整反应的促进作用比对CO2重整反应的促进作用要大。通过改变CH4/CO2/O2的比例、预混合气温度等参数,考察甲烷二氧化碳自热重整中CH4、CO2的转化率、H2的选择性、H2和CO的产率、尾气中H2/CO等的变化规律。实验发现:1、在甲烷CO2自热重整反应中,相同条件下,以Rh为催化剂与以Pt为催化剂相比,反应中CH4、CO2的转化率,H2、CO产率,H2的选择性以及H2/CO都更高,而平均反应温度更低。2、在甲烷CO2自热重整反应中,当提高反应气体中O2比例时,CH4与CO2的转化率都随之升高,可见温度对CO2转化率的影响比O2浓度对其影响大。3、随着反应条件的改变,反应中CH4转化率的变化趋势可能与部分氧化产物（H2、CO）的选择性的变化趋势不同,但一般CH4的转化率的变化对H2、CO产率的变化趋势影响更大。4、不管催化剂是Rh还是Pt,随着总流率的上升,反应物转化率上升的速度减小。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 课题研究背景
  • 1.2 天然气重整技术概述
  • 1.2.1 水蒸气重整
  • 1.2.2 二氧化碳重整
  • 1.2.3 部分氧化重整
  • 1.2.4 自热重整
  • 1.3 甲烷重整技术研究现状
  • 1.3.1 甲烷水蒸气重整研究进展
  • 1.3.2 甲烷二氧化碳重整研究进展
  • 1.3.3 甲烷部分氧化重整研究进展
  • 1.3.4 甲烷自热重整研究进展
  • 1.3.5 快速催化重整
  • 1.4 本文研究的主要内容和目的
  • 第二章 实验系统，催化剂的制备及表征
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验所用的原料、反应气体以及设备
  • 2.2.1 实验用到的试剂、原料和气体
  • 2.2.2 实验中用到的设备
  • 2.3 实验台架系统介绍
  • 2.3.1 实验台架
  • 2.3.2 石英管反应器
  • 2.3.3 气相色谱仪的工作原理及其标定
  • 2.4 催化剂的制备
  • 2.4.1 载体材料的选择
  • 2.4.2 催化剂制备方法
  • 2.5 催化剂的SEM 表征
  • 2.6 本章小结
  • 第三章 甲烷快速部分氧化重整的实验研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验数据处理
  • 3.3 以Rh 为催化剂的甲烷部分氧化重整的实验研究
  • 3.3.1 预混合气温度对反应结果的影响
  • 2比例对反应结果的影响'>3.3.2 N2比例对反应结果的影响
  • 4/O2对实验结果的影响'>3.3.3 CH4/O2对实验结果的影响
  • 3.3.4 反应气体总流率对实验结果的影响
  • 3.4 以Pt 为催化剂的甲烷部分氧化重整的实验研究
  • 3.4.1 预混合气温度对实验结果的影响
  • 2比例对实验结果的影响'>3.4.2 N2比例对实验结果的影响
  • 4/O2比例对实验结果的影响'>3.4.3 CH4/O2比例对实验结果的影响
  • 3.4.4 反应气体总流率对实验结果的影响
  • 3.5 两种贵金属催化剂催化性能比较
  • 3.6 本章小结
  • 2自热重整的实验研究'>第四章 甲烷快速CO2自热重整的实验研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验数据处理
  • 2自热重整的实验研究'>4.3 以Rh 为催化剂的CO2自热重整的实验研究
  • 4.3.1 反应气体预混合气温度对反应结果的影响
  • 4的比例对反应结果的影响'>4.3.2 反应气体中CH4的比例对反应结果的影响
  • 2的比例对反应结果的影响'>4.3.3 反应气体中CO2的比例对反应结果的影响
  • 2的比例对反应结果的影响'>4.3.4 反应气体中O2的比例对反应结果的影响
  • 4.3.5 反应气体总流率对反应结果的影响
  • 2自热重整的实验研究'>4.4 以Pt 为催化剂的CO2自热重整的实验研究
  • 4.4.1 反应气体预混合气温度对反应结果的影响
  • 4比例对反应结果的影响'>4.4.2 反应气体中CH4比例对反应结果的影响
  • 2比例对反应结果的影响'>4.4.3 反应气体中CO2比例对反应结果的影响
  • 2比例对反应结果的影响'>4.4.4 反应气体中O2比例对反应结果的影响
  • 4.4.5 反应气体总流率对反应结果的影响
  • 2自热重整反应性能的对比'>4.5 两种催化剂对于CO2自热重整反应性能的对比
  • 4.6 本章小结
  • 第五章 全文总结及工作展望
  • 5.1 全文总结
  • 5.2 工作展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读硕士学位期间发表的论文
  • 上海交通大学硕士学位论文答辩决议书

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