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TiO2光催化氧化水体中微污染磺胺类药物

2020-12-08阅读(1017)

TiO2光催化氧化水体中微污染磺胺类药物

论文摘要

磺胺类药物（SAs）是临床治疗、畜牧业和水产养殖业中的常用抗菌药物。随着我国农业的快速发展,其作为兽药、渔药的使用量与日俱增。有研究表明磺胺类药物进入环境后降解较慢,可能长期存留。药物残留不仅对生态系统产生不良影响,还可以通过食物链富集作用危害到人体健康。Ti02光催化氧化具有性质稳定、无毒、催化活性高、无二次污染、能矿化某些难生物降解污染物等优点,被广泛应用于持久性有机污染物、个人护理品等难生物降解有机物的去除研究。实验采用Ti02和Ti02/EP对水体中低质量浓度磺胺嘧啶（SDZ）和磺胺甲恶唑（SMX）进行了光催化降解,探讨了各种因素对SDZ和SMX光催化降解效果的影响。结果表明：（1） UV/TiO2光催化降解微量SDZ,最好水平组合是：pH值约为7、Ti02浓度为0.08g/L和光照强度为1000μw/cm2,初始浓度为5mg/L,反应时间为50 min时,SDZ降解效率超过99%。（2）进行UV-TiO2/EP光催化降解SDZ和SMX,在最适水平组合：Ti02最佳负载量为20 wt%,质量浓度为5 mg/L,pH=6.7,紫外光照射强度为1000μw/cm2,反应时间达到45 min和30 min时,SDZ和SMX的降解率达到94%和96%。（3）同时考察了水体中常见无机离子和腐植酸对SAs降解效率的影响。HC03-在低浓度时能促进SDZ和SMX的光催化降解,高浓度时促进作用不明显；S042-和C1-对SDZ和SMX的光催化降解有轻微的抑制作用；HA对SDZ和SMX光催化降解有抑制作用,浓度越高,抑制作用越强。（4）通过高活性的羟基自由基（·OH）,攻击SDZ分子中的S-N键和S-C和C-S断裂,形成中间产物：4-（2-氨基毗啶-1（2H）-基）苯胺、磺胺酸、4-（2-氨基吡啶-1（2氢）-基）磺酸。然后活性·OH再次攻击苯胺和4-（2-氨基吡啶-1（2氢）-基）磺酸的苯环、C-N和C-S键,最终使其彻底降解为8042-,N03-,NH4+,CO2等无机离子以及无机物。由此推测SDZ光催化降解途径可能有三种。实验证明,UV-TiO2光催化氧化能够有效降解水中的低质量浓度磺胺类药物,实验为低浓度磺胺类药物污染的水体修复提供一些基础数据。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 前言
  • 1.1 抗生素的概述
  • 1.2 水中抗生素的来源及污染途径
  • 1.2.1 医用药物
  • 1.2.2 兽药抗生素
  • 1.2.3 水产养殖抗生素
  • 1.3 抗生素在水中的吸附和迁移
  • 1.3.1 抗生素被土壤的吸附作用
  • 1.3.2 抗生素在环境中的迁移
  • 1.4 抗生素潜在的环境危害
  • 1.4.1 对水生物的影响
  • 1.4.2 对人体健康的影响
  • 1.5 抗生素污染水体修复技术
  • 1.5.1 物理法
  • 1.5.2 生物法
  • 1.5.3 化学法
  • 1.5.4 高级氧化技术
  • 1.6 研究思路和意义
  • 2光催化降解SDZ'>第二章 TiO2光催化降解SDZ
  • 2.1 引言
  • 2光催化剂概述'>2.1.1 TiO2光催化剂概述
  • 2.1.2 磺胺嘧啶和磺胺甲恶唑的结构和性质
  • 2.2 实验材料与方法
  • 2.2.1 实验材料
  • 2.2.2 试剂的配制
  • 2.2.3 实验方法
  • 2.3 结果与讨论
  • 2.3.1 光源对SDZ光催化降解的影响
  • 2.3.2 光照和催化剂对SDZ光催化降解的影响
  • 2.3.3 SDZ光催化降解动力学
  • 2用量对SDZ光催化降解的影响'>2.3.4 TiO2用量对SDZ光催化降解的影响
  • 2.3.5 溶液起始pH值对SDZ光催化降解的影响
  • 2.3.6 初始质量浓度对SDZ光催化降解的影响
  • 2.3.7 反应时间对SDZ降解率的影响
  • 2.4 本章小结
  • 2/EP的制备与表征'>第三章 TiO2/EP的制备与表征
  • 3.1 引言
  • 2载体的选择'>3.1.1 TiO2载体的选择
  • 3.1.2 负载方法的选择
  • 3.2 实验材料与方法
  • 3.2.1 实验材料
  • 2/EP的制备与表征'>3.2.2 TiO2/EP的制备与表征
  • 3.3 结果与讨论
  • 2负载次数与负载率的关系'>3.3.1 TiO2负载次数与负载率的关系
  • 2/EP的XRD表征'>3.3.2 TiO2/EP的XRD表征
  • 2/EP的SEM表征'>3.3.3 TiO2/EP的SEM表征
  • 3.4 小结
  • 2/EP光催化降解SDZ和SMX'>第四章 TiO2/EP光催化降解SDZ和SMX
  • 4.1 实验材料与方法
  • 4.1.1 实验材料
  • 4.1.2 试剂的配制
  • 4.1.3 实验方法
  • 4.1.4 分析方法
  • 4.2 结果与讨论
  • 4.2.1 SDZ和SMX光催化降解的对比实验
  • 2负载量对SDZ和SMX光催化降解的影响'>4.2.2 TiO2负载量对SDZ和SMX光催化降解的影响
  • 4.2.3 溶液初始pH值对SDZ和SMX光催化降解的影响
  • 4.2.4 初始质量浓度对SDZ和SMX光催化降解的影响
  • 4.3 无机离子对SDZ和SMX光催化降解的影响
  • 3-对SDZ和SMX光催化降解的影响'>4.3.1 HCO3-对SDZ和SMX光催化降解的影响
  • 42-对SDZ和SMX光催化降解的影响'>4.3.2 SO42-对SDZ和SMX光催化降解的影响
  • -对SDZ和SMX光催化降解的影响'>4.3.3 Cl-对SDZ和SMX光催化降解的影响
  • 4.3.4 腐植酸对SDZ和SMX光催化降解的影响
  • 4.4 小结
  • 第五章 光催化氧化降解SDZ和SMX的机理探讨
  • 5.1 引言
  • 2光催化技术原理'>5.1.1 UV/TiO2光催化技术原理
  • 2光催化降解SAs的可能途径'>5.1.2 UV/TiO2光催化降解SAs的可能途径
  • 5.2 实验材料与方法
  • 5.2.1 实验材料
  • 5.2.2 样品预处理
  • 5.2.3 分析条件
  • 2光催化降解SDZ和SMX的途径'>5.3 UV/TiO2光催化降解SDZ和SMX的途径
  • 2光催化降解SMX的途径'>5.3.1 UV/TiO2光催化降解SMX的途径
  • 2光催化降解SDZ的途径'>5.3.2 UV/TiO2光催化降解SDZ的途径
  • 5.4 小结
  • 第六章 结论和展望
  • 6.1 实验结论
  • 6.2 创新之处
  • 6.3 研究展望
  • 参考文献
  • 附录
  • 致谢

    • 相关论文文献

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