LDHs、MMO纳米粒子的制备与有序组装及其在废水处理中的应用研究

LDHs、MMO纳米粒子的制备与有序组装及其在废水处理中的应用研究

论文摘要

本论文从废水处理的角度出发,研究了层状复合金属氢氧化物(Layered double hydroxides,简写为LDHs)及复合金属氧化物(MixedMetal Oxides,简写为MMO)纳米粒子的制备及有序组装,并将其用于以S2-为代表的无机阴离子污染物和以甲基橙(Methyl Orange,简写为MO)为代表的有机阴离子污染物的去除,考察了反应物的结构与去除性能的关系,对去除机理进行了系统而深入的研究。具体研究内容和实验结果如下:1、采用共沉淀法及成核/晶化隔离法分别制备了Cl-、CO32-插层的MgAl-LDHs纳米粒子,并以MgAl-CO3-LDHs为前体制备出MgAl-MMO纳米粒子。利用MgAl-Cl-LDHs层间阴离子的可交换性及MgAl-MMO的结构记忆效应,详细探讨了反应物和产物的结构与去除性能的关系,研究了对S2-的去除性能,提出了不同去除机理。结果表明,MgAl-MMO具有较MgAl-Cl-LDHs更为优良的去除S2-性能。在pH值为9时,S2-发生水解且主要以HS-存在于溶液中。采用MgAl-Cl-LDHs时,HS-的离子交换能力比Cl-弱,不能通过与Cl-交换进入层间,去除机理主要是表面吸附HS-及将其氧化成S2O32-。在MgAl-MMO体系中,HS-在MMO的结构恢复过程中迅速进入层间,同时HS-被MgAl-MMO催化氧化成S2O32-、S2-和S3-,极大的提高了去除能力。Mg/Al比为2的LDHs在500℃下焙烧的产物MgAl-MMO对S2-的去除率能够达到98%以上,以MgAl-MMO去除S2-的方法可作为一种高效除S2-的方法。2、采用设备要求简单、操作容易的溶剂蒸发法,成功地将ZnAl-NO3-LDHs纳米粒子有序组装成薄膜,并以其为前体制备出粒子有序组装的ZnAl-MMO薄膜。采用成核/晶化隔离法制备粒径分布均匀的LDHs纳米粒子,将其配制成一定浓度的悬浮液并蒸发溶剂制备ZnAl-NO3-LDHs薄膜。研究表明LDHs粒子间存在面-面作用和边-边作用,能够形成均匀致密的(001)取向LDHs薄膜。该ZnAl-NO3-LDHs薄膜具有单分散的纳米粒径、良好的(001)取向和透明性、大面积(可达厘米级)连续的特点。将其高温焙烧经过拓扑转化可制备出粒子分散均匀、具有(002)择优取向的、大面积连续的ZnAl-MMO薄膜。3、以MO模拟水体有机阴离子污染物,研究了ZnAl-NO3-LDHs及ZnAl-MMO薄膜对MO的去除性能,详细探讨了反应物及产物的结构与去除性能的关系,提出了不同去除机理。研究表明ZnAl-NO3-LDHs薄膜去除MO的机理为离子交换和表面吸附。当反应温度为50℃时,ZnAl-NO3-LDHs薄膜对初始浓度为20mg/L的MO水溶液的吸附量最大可达196.68mg/g,去除率高达97.92%,且反应96h后仍保持薄膜的形貌和取向性。以ZnAl-NO3-LDHs薄膜去除MO的方法可以作为一种高效去除低浓度MO的方法。ZnAl-MMO薄膜去除MO的机理仅为吸附,对MO的吸附量和去除率较低。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 层状复合金属氢氧化物(LDHs)及复合金属氧化物(MMO)
  • 1.1.1 概述
  • 1.1.2 LDHs的组成与结构特征
  • 1.1.3 LDHs的制备方法
  • 1.1.3.1 共沉淀法
  • 1.1.3.2 水热合成法
  • 1.1.3.3 离子交换法
  • 1.1.3.4 焙烧复原法
  • 1.1.4 LDHs的物理化学性质
  • 1.1.4.1 碱性
  • 1.1.4.2 组成和结构的可调控性
  • 1.1.4.3 粒径的可调控性
  • 1.1.4.4 热稳定性
  • 1.1.5 MMO的结构及性质
  • 1.1.6 LDHs及MMO的应用
  • 1.1.6.1 在废水处理方面的应用
  • 1.1.6.2 催化方面的应用
  • 1.1.6.3 在功能高分子材料及其添加剂方面的应用
  • 1.1.6.4 医药方面的应用
  • 1.1.6.5 农药方面的应用
  • 1.1.6.6 光学方面的应用
  • 1.1.6.7 磁学方面的应用
  • 1.2 无机薄膜的制备技术及应用研究进展
  • 1.2.1 无机薄膜的制备技术
  • 1.2.1.1 溶胶—凝胶法
  • 1.2.1.2 化学气相沉积法
  • 1.2.1.3 固态粒子烧结法
  • 1.2.1.4 相分离法
  • 1.2.1.5 仿生合成法
  • 1.2.2 无机薄膜的在废水处理中的应用
  • 1.3 LDHs及MMO薄膜的研究现状
  • 1.3.1 LDHs薄膜的制备方法
  • 1.3.1.1 预分离—沉积法
  • 1.3.1.2 超声沉积法
  • 1.3.1.3 醇盐插层LDHs水解法
  • 1.3.1.4 层板剥离组装法
  • 1.3.1.5 Langmuir-Blodgett法(LB法)
  • 1.3.1.6 基片诱导组装法
  • 1.3.2 MMO薄膜材料的制备方法
  • 1.4 本论文的研究内容
  • 第二章 MgAl-LDHs及MgAl-MMO纳米粒子的制备
  • 2.1 实验部分
  • 2.1.1 实验药品及反应仪器
  • 2.1.2 分析表征仪器
  • 2.1.3 MgAl-LDHs纳米粒子的制备
  • 2.1.4 MgAl-MMO纳米粒子的制备
  • 2.2 结果与讨论
  • 2.2.1 MgAl-LDHs纳米粒子的XRD表征
  • 2.2.2 MgAl-MMO纳米粒子的XRD表征
  • 2.3 小结
  • 2-)性能及其机理研究'>第三章 MgAl-LDHs及MgAl-MMO纳米粒子去除硫离子(S2-)性能及其机理研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 实验药品及反应仪器
  • 3.2.2 分析表征仪器
  • 3.2.2.1 X射线粉末衍射仪(XRD)
  • 3.2.2.2 傅立叶变换红外光谱仪(FT-IR)
  • 3.2.2.3 紫外-可见分光光度计(UV-Vis)
  • 3.2.2.4 电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP)
  • 2-性能测试'>3.2.3 MgAl-Cl-LDHs纳米粒子去除S2-性能测试
  • 2-性能测试'>3.2.4 MgAl-MMO纳米粒子去除S2-性能测试
  • 2O3-LDHs的合成'>3.2.5 MgAl-S2O3-LDHs的合成
  • 3.3 结果与讨论
  • 2-性能及机理'>3.3.1 MgAl-Cl-LDHs纳米粒子去除S2-性能及机理
  • 3.3.1.1 XRD表征
  • 3.3.1.2 FT-IR表征
  • 3.3.1.3 UV-Vis表征
  • 3.3.1.4 不同反应时间的产物的元素分析结果
  • 2-性能及机理'>3.3.2 MgAl-MMO纳米粒子去除S2-性能及机理
  • 3.3.2.1 XRD表征
  • 3.3.2.2 FT-IR表征
  • 3.3.2.3 UV-Vis表征
  • 3.3.2.4 不同反应时间的产物的元素分析结果
  • 3.4 小结
  • 第四章 ZnAl-LDHs及ZnAl-MMO纳米粒子的有序组装
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 实验药品及反应仪器
  • 4.2.2 分析表征仪器
  • 4.2.2.1 X射线粉末衍射仪(XRD)
  • 4.2.2.2 紫外-可见分光光度计(UV-Vis)
  • 4.2.2.3 冷场发射扫描电镜(SEM)
  • 4.2.2.4 比表面—孔径分布测定仪
  • 3-LDHs纳米粒子的有序组装'>4.2.3 ZnAl-NO3-LDHs纳米粒子的有序组装
  • 3-LDHs纳米粒子的制备'>4.2.3.1 ZnAl-NO3-LDHs纳米粒子的制备
  • 3-LDHs纳米粒子的有序组装'>4.2.3.2 ZnAl-NO3-LDHs纳米粒子的有序组装
  • 3-LDHs粉末的制备'>4.2.3.3 ZnAl-NO3-LDHs粉末的制备
  • 4.2.4 ZnAl-MMO纳米粒子的有序组装
  • 4.3 结果与讨论
  • 3-LDHs薄膜的表征'>4.3.1 ZnAl-NO3-LDHs薄膜的表征
  • 3-LDHs薄膜的XRD表征'>4.3.1.1 ZnAl-NO3-LDHs薄膜的XRD表征
  • 3-LDHs薄膜的SEM表征'>4.3.1.2 ZnAl-NO3-LDHs薄膜的SEM表征
  • 3-LDHs薄膜的透明性(T%)'>4.3.1.3 ZnAl-NO3-LDHs薄膜的透明性(T%)
  • 3-LDHs纳米粒子悬浮液的pH值对薄膜T%的影响'>4.3.1.4 ZnAl-NO3-LDHs纳米粒子悬浮液的pH值对薄膜T%的影响
  • 3-LDHs薄膜的组装机理'>4.3.2 ZnAl-NO3-LDHs薄膜的组装机理
  • 4.3.3 ZnAl-MMO薄膜的表征
  • 4.3.3.1 ZnAl-MMO薄膜的XRD表征
  • 4.3.3.2 ZnAl-MMO薄膜的SEM表征
  • 4.3.3.3 ZnAl-MMO薄膜的孔径分布和比表面
  • 4.3.4 由LDHs到MMO的拓扑转化
  • 4.4 小结
  • 第五章 Zn-Al LDHs及ZnAl-MMO薄膜去除甲基橙性能及其机理研究
  • 5.1 引言
  • 5.2 实验部分
  • 5.2.1 实验药品及反应仪器
  • 5.2.2 分析表征仪器
  • 5.2.2.1 X射线粉末衍射仪(XRD)
  • 5.2.2.2 傅立叶变换红外光谱仪(FT-IR)
  • 5.2.2.3 紫外-可见分光光度计(UV-Vis)
  • 3-LDHs薄膜去除MO性能测试'>5.2.3 ZnAl-NO3-LDHs薄膜去除MO性能测试
  • 5.2.4 ZnAl-MMO薄膜去除MO性能测试
  • 5.3 结果与讨论
  • 3-LDHs薄膜去除MO性能及机理'>5.3.1 ZnAl-NO3-LDHs薄膜去除MO性能及机理
  • 5.3.1.1 MO在紫外-可见光范围内的吸收曲线
  • 5.3.1.2 反应温度对MO去除率的影响
  • 3-LDHs薄膜的用量对MO去除率的影响'>5.3.1.3 ZnAl-NO3-LDHs薄膜的用量对MO去除率的影响
  • 5.3.2 ZnAl-MMO薄膜去除MO性能及机理
  • 5.4 小结
  • 第六章 结论
  • 参考文献
  • 论文创新点
  • 致谢
  • 研究成果及发表的学术论文
  • 作者和导师简介
  • 北京化工大学硕士研究生学位论文答辩委员会决议书
  • 相关论文文献

    标签:;  ;  ;  ;  ;  ;  ;  ;  

    LDHs、MMO纳米粒子的制备与有序组装及其在废水处理中的应用研究
    下载Doc文档

    猜你喜欢