镁铝水滑石改性及其对Pb(Ⅱ)吸附性能

镁铝水滑石改性及其对Pb(Ⅱ)吸附性能

论文摘要

水滑石(LDH)是一类带结构正电荷的层状材料,广泛应用于国民经济多个领域,如催化、吸附和功能性助剂等。本论文制备了硫酸铵改性镁铝水滑石,研究了改性镁铝水滑石形成机理及其对重金属Pb(Ⅱ)的吸附性能。以硫酸铵为改性剂,对Mg/Al摩尔比为3的镁铝水滑石进行改性。利用IR、XRD和SEM表征手段及对其零电荷点的研究,探究了改性镁铝水滑石形成机理。结果表明,改性镁铝水滑石层板的Al3+含量减少,层间距增大,形貌变得不规则,粒径减小,零电荷点下降。改性镁铝水滑石的形成主要通过在反应体系中硫酸铵水解产生H+进攻水滑石层板外缘,并与外缘A1(OH)中的羟基反应生成水,失去羟基的Al3+受层板阳离子的静电排斥从水滑石层板脱除,从而使层板外缘产生M-OH-M型羟基,形成新的表面吸附位点。以改性镁铝水滑石对Pb(Ⅱ)的吸附性能为导向,通过单因子和响应面设计,考察了改性时间、改性温度、改性剂用量和浓度对改性水滑石吸附性能的影响。硫酸铵改性水滑石的最佳条件为:在59.3℃的硫酸铵溶液体积36.8 mL中,硫酸铵质量分数为18.2%,添加0.25 g水滑石改性4h。结果表明,水滑石改性后,改性水滑石对Pb(Ⅱ)的去除率提高了18.3%。动力学研究表明,在初始Pb(Ⅱ)浓度140~460 mg·L-1时,改性镁铝水滑石吸附Pb(Ⅱ)的动力学行为符合准二级动力学吸附速率方程,为反应控制过程,活化能为33.83kJ·mol-1。热力学研究表明,改性水滑石吸附Pb(Ⅱ)的反应为化学吸附反应,升高温度有利于吸附的进行,ΔH值为22.94 kJ·mol-1,吸附为吸热过程。在25~85℃,改性水滑石吸附Pb(Ⅱ)符合Langmuir吸附等温方程,改性水滑石的饱和吸附量随温度升高而增大,在25、45、65和85℃时饱和吸附量分别可达200.0、232.5、256.4和285.7 mg·g-1。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 前言
  • 1.1 研究背景和意义
  • 1.2 水滑石
  • 1.2.1 概述
  • 1.2.2 水滑石的结构
  • 1.2.3 水滑石的性质
  • 1.2.4 水滑石的应用
  • 1.2.5 水滑石的改性
  • 1.3 水污染及治理
  • 1.3.1 概述
  • 1.3.2 水体污染物分类及危害
  • 1.3.3 水污染处理方法
  • 1.4 水滑石类材料在水污染治理中的研究动态
  • 1.4.1 水滑石类材料对阴离子污染物的吸附
  • 1.4.2 水滑石类材料对有机污染物的吸附
  • 1.4.3 水滑石类材料对重金属的吸附
  • 1.4.4 其他
  • 1.5 本文研究的思路和内容
  • 第2章 硫酸铵改性镁铝水滑石及其机理
  • 2.1 实验药品和仪器
  • 2.1.1 实验药品
  • 2.1.2 实验仪器
  • 2.2 实验内容
  • 2.2.1 水滑石的制备
  • 2.2.2 改性水滑石的制备
  • 2.2.3 零电荷点的测定
  • 2.2.4 表征
  • 2.3 结果与讨论
  • 2.3.1 IR分析
  • 2.3.2 XRD分析
  • 2.3.3 SEM分析
  • 2.3.4 EDS分析
  • 2.3.5 零电荷点
  • 2.3.6 水滑石改性机理
  • 2.4 小结
  • 第3章 吸附性能导向的镁铝水滑石改性条件优化
  • 3.1 实验药品和仪器
  • 3.1.1 实验药品
  • 3.1.2 实验仪器
  • 3.2 实验内容
  • 3.2.1 水滑石的制备
  • 3.2.2 水滑石改性
  • 3.2.3 铅的去除
  • 3.2.4 铅的测定
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 单因素实验
  • 3.3.2 响应面实验
  • 3.3.3 水滑石和改性水滑石吸附性能比较
  • 3.4 小结
  • 第4章 改性镁铝水滑石吸附Pb(Ⅱ)行为研究
  • 4.1 实验药品和仪器
  • 4.1.1 实验药品
  • 4.1.2 实验仪器
  • 4.2 实验内容
  • 4.2.1 改性水滑石的制备
  • 4.2.2 铅的吸附实验
  • 4.2.3 铅的测定和去除率
  • 4.2.4 吸附量
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 改性水滑石去除Pb(Ⅱ)的影响因素
  • 4.3.2 吸附动力学和活化能
  • 4.3.3 吸附热力学
  • 4.3.4 等温吸附模型
  • 4.4 小结
  • 第5章 结论与建议
  • 5.1 结论
  • 5.2 创新之处
  • 5.3 建议
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读硕士期间取得的主要成果
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