本文主要研究内容
作者李东霖（2019）在《理论模拟以二维材料为基底的非贵金属单原子催化剂对CO的催化氧化》一文中研究指出：随着环境污染的日益严重,废气的转化与消除逐渐成为科学研究的热点。排放未经处理的一氧化碳（CO）对人体和环境有较大危害,CO的存在会使催化剂的活性降低从而影响催化反应的进行。目前消除CO最有效的方法是将其转化为二氧化碳（CO2）。大量的理论和实验研究表明传统催化剂如Au、Pd和Pt等贵金属可以催化氧化CO,但是其成本高,催化效率低等问题亟待解决。单原子催化剂（SAC）可以在单个原子的级别上控制原子在底层材料的负载和掺杂（包括贵金属与非贵金属）,很大程度减小了团簇问题,显著提高催化剂的活性与效率。近年来,对于二维材料掺杂和负载金属原子形成的单原子催化体系研究最为广泛。本文通过密度泛函理论（DFT）,以两种二维材料为基底,通过筛选不同金属类别及吸附位点,设计一系列非贵金属单原子催化剂探索其对CO的催化氧化机制,具体包括:（1）五元石墨-Penta Graphene（PG）作为碳的新型同素异形体,具有和石墨烯相似的物理和化学特性近几年收到广泛研究,为了探索CO的氧化机理并且拓展PG在SAC领域的应用,使用第一性原理对一系列金属原子修饰后的PG催化CO氧化进行探究。理论计算表明,在Fe掺杂PG三配位的C1位点时,经过（Eley-Rideal）ER机理比（Langmuir-Hinshelwool）LH机理氧化CO更为有利,第一个CO氧化过程为决速步骤（Rate-Determining Step,RDS）,能垒为0.51 eV。当Fe掺杂在四配位的C2位点时,ER和LH机理几乎相同,活化能分别为0.59 eV和0.60 eV。以上结果相比于大部分SAC尤其是以石墨烯及其衍生物为基底的催化剂催化活性要高。结果表明对于新型碳的同素异形体PG为基底的单原子催化剂能有效消除和转化CO。（2）二硫化钼-Molybdunum-disulfide（MoS2）具有特殊的光学和电学性质,在催化领域有很大的应用价值,能够有效催化析氢反应（HER）。为了探究其对于CO氧化的催化作用,使用不同金属掺杂MoS2表面形成SAC,结果发现Al与MoS2的结合能更大,与气体的相互作用也更强。对于CO氧化倾向于发生ER机理,第一个CO氧化为RDS,能垒为0.19 eV。而形成的第二个CO2的吸附能较大,不容易自行脱除,连续的O2分子吸附在MoS2单分子层会促使CO2解离,反应能垒仅为0.01 eV。结果表明Al掺杂的MoS2形成的单原子催化剂能够有效促进CO氧化,对于解决废气污染问题有着积极意义。
Abstract
sui zhao huan jing wu ran de ri yi yan chong ,fei qi de zhuai hua yu xiao chu zhu jian cheng wei ke xue yan jiu de re dian 。pai fang wei jing chu li de yi yang hua tan （CO）dui ren ti he huan jing you jiao da wei hai ,COde cun zai hui shi cui hua ji de huo xing jiang di cong er ying xiang cui hua fan ying de jin hang 。mu qian xiao chu COzui you xiao de fang fa shi jiang ji zhuai hua wei er yang hua tan （CO2）。da liang de li lun he shi yan yan jiu biao ming chuan tong cui hua ji ru Au、Pdhe Ptdeng gui jin shu ke yi cui hua yang hua CO,dan shi ji cheng ben gao ,cui hua xiao lv di deng wen ti ji dai jie jue 。chan yuan zi cui hua ji （SAC）ke yi zai chan ge yuan zi de ji bie shang kong zhi yuan zi zai de ceng cai liao de fu zai he can za （bao gua gui jin shu yu fei gui jin shu ）,hen da cheng du jian xiao le tuan cu wen ti ,xian zhe di gao cui hua ji de huo xing yu xiao lv 。jin nian lai ,dui yu er wei cai liao can za he fu zai jin shu yuan zi xing cheng de chan yuan zi cui hua ti ji yan jiu zui wei an fan 。ben wen tong guo mi du fan han li lun （DFT）,yi liang chong er wei cai liao wei ji de ,tong guo shai shua bu tong jin shu lei bie ji xi fu wei dian ,she ji yi ji lie fei gui jin shu chan yuan zi cui hua ji tan suo ji dui COde cui hua yang hua ji zhi ,ju ti bao gua :（1）wu yuan dan mo -Penta Graphene（PG）zuo wei tan de xin xing tong su yi xing ti ,ju you he dan mo xi xiang shi de wu li he hua xue te xing jin ji nian shou dao an fan yan jiu ,wei le tan suo COde yang hua ji li bing ju ta zhan PGzai SACling yu de ying yong ,shi yong di yi xing yuan li dui yi ji lie jin shu yuan zi xiu shi hou de PGcui hua COyang hua jin hang tan jiu 。li lun ji suan biao ming ,zai Fecan za PGsan pei wei de C1wei dian shi ,jing guo （Eley-Rideal）ERji li bi （Langmuir-Hinshelwool）LHji li yang hua COgeng wei you li ,di yi ge COyang hua guo cheng wei jue su bu zhou （Rate-Determining Step,RDS）,neng lei wei 0.51 eV。dang Fecan za zai si pei wei de C2wei dian shi ,ERhe LHji li ji hu xiang tong ,huo hua neng fen bie wei 0.59 eVhe 0.60 eV。yi shang jie guo xiang bi yu da bu fen SACyou ji shi yi dan mo xi ji ji yan sheng wu wei ji de de cui hua ji cui hua huo xing yao gao 。jie guo biao ming dui yu xin xing tan de tong su yi xing ti PGwei ji de de chan yuan zi cui hua ji neng you xiao xiao chu he zhuai hua CO。（2）er liu hua mu -Molybdunum-disulfide（MoS2）ju you te shu de guang xue he dian xue xing zhi ,zai cui hua ling yu you hen da de ying yong jia zhi ,neng gou you xiao cui hua xi qing fan ying （HER）。wei le tan jiu ji dui yu COyang hua de cui hua zuo yong ,shi yong bu tong jin shu can za MoS2biao mian xing cheng SAC,jie guo fa xian Alyu MoS2de jie ge neng geng da ,yu qi ti de xiang hu zuo yong ye geng jiang 。dui yu COyang hua qing xiang yu fa sheng ERji li ,di yi ge COyang hua wei RDS,neng lei wei 0.19 eV。er xing cheng de di er ge CO2de xi fu neng jiao da ,bu rong yi zi hang tuo chu ,lian xu de O2fen zi xi fu zai MoS2chan fen zi ceng hui cu shi CO2jie li ,fan ying neng lei jin wei 0.01 eV。jie guo biao ming Alcan za de MoS2xing cheng de chan yuan zi cui hua ji neng gou you xiao cu jin COyang hua ,dui yu jie jue fei qi wu ran wen ti you zhao ji ji yi yi 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自东北师范大学的李东霖，发表于刊物东北师范大学2019-07-08论文，是一篇关于单原子催化剂论文,计算论文,催化氧化论文,非贵金属论文,东北师范大学2019-07-08论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自东北师范大学2019-07-08论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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