特殊形貌纳米铈基材料的研究

论文摘要

铈基复合氧化物由于具有独特的储放氧功能以及高温快速氧空穴扩散能力,被广泛应用于催化材料领域。其中铈锆(CexZr1-xO2)复合氧化物由于其拥有较好的储放氧性能、高热稳定性和低温催化活性,受到了人们的极大关注。铈铜复合氧化物（CuO-CeO2）则是以其被应用在CO选择氧化反应中时表现出的可以与贵金属相比拟的催化活性和选择性而著称。研究表明不同的形态纳米结构材料会有着不同的暴露晶面或者暴露晶面的百分比不同,因此会表现出不同的原子密度、电子结构、化学反应等性质。本文通过调节方法,反应条件等制备出不同形貌的CexZr1-xO2及CuO-CeO2催化剂,并考察其催化性能。通过不同方法制备了不同形貌的CexZr1-xO2固溶体。首先根据可肯德尔效应制备出不同结构CexZr1-xO2固溶体,对其进行了表征和活性测试。然后通过碱热法成功制备了纳米立方体结构的Ce-Zr催化剂,通过调节锆含量制备一系列催化剂发现,锆的含量会影响粒子的形貌。最后通过改变反应条件或者添加其他处理过程成功制得了多种纳米棒结构的Ce-Zr催化剂。研究表明碱含量、反应时间、反应温度等都会影响纳米棒尺寸规格及分散性。对不同形貌的CuO-CeO2催化剂的制备进行了研究。通过在乙二醇中水解制备出一系列具有大比表面积的类球形CuO-CeO2催化剂,将其应用在CO催化氧化反应中具有较高的催化活性。以此实验为基础改变试验条件制备的样品,粒子形貌由球形变为立方体形。利用碱热法成功制备了纳米立方体结构的CuO-CeO2催化剂, Ce,Cu摩尔比为1:0.1的样品CO催化氧化反应活性最高,在此比例的样品中改变碱含量发现,碱量改变会使粒子分散性和尺寸以及CO催化氧化的活性发生变化。利用乙二醇水解将CuO担载在根据可肯德尔效应制得的CexZr1-xO2固溶体上,形貌并没有因为CuO的担载而发生变化。担载后所得样品中,反应八小时的样品在催化CO氧化反应中活性较强。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 文献综述
• 1.1 引言
• 2 的概述'>1.2 CeO₂的概述
• 2 的应用'>1.2.1 CeO₂的应用
• 2 的研究'>1.2.2 不同形态CeO₂的研究
• 2 的制备方向'>1.2.3 CeO₂的制备方向
• 2 复合材料的研究进展'>1.3 掺杂其它金属的CeO₂复合材料的研究进展
• 1.3.1 Ce-Zr 复合材料的研究进展
• 1.3.2 Ce-Cu 复合材料的研究进展
• 1.4 工作思路
• 1.4.1 方向
• 1.4.2 计划
• 2 实验总述
• 2.1 主要试剂
• 2.2 主要仪器
• 2.3 表征方法
• 2.3.1 透射电子显微镜（TEM）
• 2.3.2 比表面积测定（BET）
• 2.3.3 X 射线衍射（XRD）
• 2-程序升温还原（TPR）'>2.3.4 H₂-程序升温还原（TPR）
• 2.4 催化剂反应性能评价
• 2.4.1 炭黑催化燃烧的程序升温氧化分析（TPO）
• 2.4.2 炭黑催化燃烧的热重分析（TG-DTA）
• 2.4.3 CO 氧化
• 3 不同形貌Ce-Zr 催化剂的研究
• 3.1 引言
• 3.2 不同Ce,Zr 摩尔比的 Ce-Zr-O 纳米立方体的制备与表征
• 3.2.1 催化剂的制备
• 3.2.2 催化剂表征
• 3.2.3 小结
• 3.3 不同方法制备纳米棒的研究
• 3.3.1 不同摩尔比Ce-Zr-rod-1 纳米棒的制备及表征
• 3.3.2 其他Ce-Zr 纳米棒的制备及表征
• 3.3.3 小结
• 3.4 多种纳米结构Ce-Zr 催化剂的尝试制备及研究
• 3.4.1 根据可肯德尔效应所制备Ce-Zr 固溶体的表征
• 3.4.2 通过尿素-热液法尝试制备Ce-Zr 纳米球
• 3.4.3 小结
• 4 不同形貌Ce-Cu 催化剂的研究
• 4.1 引言
• 20 系列催化剂的研究'>4.2 类球形Ce-Cu（x）-H₂0 系列催化剂的研究
• 20 系列催化剂的表征'>4.2.1 根据科肯德尔效应所制备类球形Ce-Cu（x）-H₂0 系列催化剂的表征
• 4.2.2 改变条件及方法制备纳米级Ce-Cu 催化剂的研究
• 4.2.3 小结
• 4.3 Ce-Cu-O 纳米立方体的制备及表征
• 4.3.1 催化剂制备
• 4.3.2 催化剂表征
• 4.3.3 小结
• 20 系列催化剂的研究'>4.4 类球形Cu（0.1）/Ce-Zr-（x）h-H₂0 系列催化剂的研究
• 4.4.1 催化剂制备
• 4.4.2 催化剂表征
• 4.4.3 小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
• 作者简介
• 致谢