抗生素类污染物在土壤含水氧化物中吸附行为的研究

论文摘要

本课题以四环素和恩诺沙星为研究对象,通过吸附振荡平衡的方法研究这两种抗生素在土壤含水氧化铝（HAO）和含水氧化铁（HFO）上的吸附行为,考察了离子强度和pH等环境因素对吸附的影响,并分析了它们在不同环境介质中的吸附行为及一般规律,重点探讨了抗生素药物与土壤中含水氧化物的表面络合机理和配位增溶效应。旨在通过讨论抗生素在土壤含水氧化物介质中可能发生的反应,预测其迁移和转归的途径,为进一步全面评估抗生素在土壤中的化学行为和对环境可能产生的危害,及为抗生素污染土壤的治理和修复提供一定的理论依据。论文共分五章:第一章抗生素类污染物在水土体系中环境行为的研究进展本章介绍了抗生素的应用以及近年来的发展和使用现状,回顾了近年来国内外对抗生素在水体、土壤和沉积物中的存在和环境行为以及生态风险评价方面的研究进展,同时综述了环境中抗生素的检测技术。第二章四环素与氢氧化铝的相互作用采用批吸附实验方法讨论了不同pH和离子强度下四环素在氢氧化铝上的吸附行为。实验结果表明,四环素的吸附行为可用Freundlich等温方程描述。在pH410的范围内,随溶液pH增大,四环素在氢氧化铝上的吸附量先呈增加趋势,当pH为5.58.5时,会先经历一个相对平稳的吸附段,然后逐渐减少。四环素浓度较低时,改变溶液中NaCl的浓度,四环素在氢氧化铝上的吸附量没有明显变化,表明四环素在氢氧化铝上的吸附主要是表面络合的机制;但在高浓度时,增大溶液中Na+的浓度,吸附量会逐渐减小。第三章恩诺沙星在含水氧化铝和含水氧化铁上的吸附行为利用批吸附实验的方法研究了恩诺沙星在含水氧化铝（HAO）和含水氧化铁（HFO）上的吸附行为。结果表明,恩诺沙星在两种不同含水氧化物上的吸附可以用Langmuir等温方程描述,KL（HFO）>KL（HAO）。当溶液中NaCl的浓度在0.010.5mol·L-1之间时,随着溶液离子强度的改变,恩诺沙星的吸附量无明显变化,表明两种含水氧化物对恩诺沙星的吸附均以配位反应为主。实验还发现,在较强的酸性或碱性环境中,其吸附量都明显减小,配位吸附主要发生在pH58的范围内。第四章四环素和恩诺沙星对含水氧化物的配位吸附及配位增溶效应采用傅里叶变换红外光谱、紫外分光光度法及溶解度法等分析并讨论了四环素和恩诺沙星与含水氧化铝和含水氧化铁的配位作用及配位增溶效应。四环素与铝形成TC:Al3+=1:2型的配合物;恩诺沙星与铝或铁形成了ENR:M（金属离子）=1:1型的配合物。溶解于土壤水体中的抗生素与铁铝的配合物,加大了抗生素在环境中的生态毒性,造成了新的环境危害。第五章主要结论及研究展望

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 抗生素类污染物在水土体系中环境行为的研究进展
• 1.1 环境中的抗生素
• 1.1.1 抗生素分类及其作用机理
• 1.1.2 抗生素进入环境前的药理学归宿
• 1.2 抗生素的环境行为、检测及风险评估
• 1.2.1 抗生素的主要污染来源
• 1.2.2 环境中抗生素的残留状况
• 1.2.3 抗生素在环境中的化学行为
• 1.2.4 滥用抗生素的危害
• 1.2.5 环境中抗生素的检测技术
• 1.2.6 抗生素的环境风险评估
• 1.3 土壤矿物质
• 1.3.1 金属含水氧化物（铁和铝）
• 1.3.2 污染物在含水氧化物上吸附行为研究进展
• 1.4 本论文研究的内容目的和意义
• 1.4.1 主要研究内容
• 1.4.2 研究的目的和意义
• 参考文献
• 第二章 四环素与氢氧化铝的相互作用
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 仪器与试剂
• 2.2.2 色谱条件
• 2.2.3 实验方法
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 四环素吸附前后氢氧化铝孔结构的表征
• 2.3.2 四环素在氢氧化铝上的吸附
• 2.3.3 离子强度对吸附的影响
• 2.3.4 土壤酸度对吸附的影响
• 2.4 结论
• 参考文献
• 第三章 恩诺沙星在含水氧化铝和含水氧化铁上的吸附行为
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 仪器与试剂
• 3.2.2 色谱条件
• 3.2.3 供试氧化物的合成及表征
• 3.2.4 实验方法
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 恩诺沙星在两种不同含水氧化物上的吸附
• 3.3.2 离子强度对吸附的影响
• 3.3.3 pH 对吸附的影响
• 3.4 结论
• 参考文献
• 第四章 四环素和恩诺沙星对含水氧化物的配位吸附及配位增溶效应
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 仪器与试剂
• 4.2.2 实验方法
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 傅里叶红外光谱分析（ATR-FTIR）
• 4.3.2 紫外吸收光谱分析（UV）
• 4.3.3 恩诺沙星吸附前后氧化铁溶解的测定
• 4.3.4 络合物组成的测定
• 4.4 结论
• 参考文献
• 第五章 主要结论及研究展望
• 5.1 本研究的结论
• 5.2 研究展望
• 论文发表情况
• 致谢