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Si基表面吸附BTO初期粒子的理论研究

2020-12-08阅读(867)

Si基表面吸附BTO初期粒子的理论研究

论文摘要

在激光分子束外延(LMBE)生长BaTiO3(BTO)薄膜过程中,初期多粒子碰撞反应是薄膜形成的关键过程。本文利用密度泛函理论中的广义梯度近似(DFT/GGA),在PW91/DNP水平上分别对BTO原胞的形成机理,以及BTO薄膜形成初期的粒子(以BaO、TiO2和BTO分子为主)在Si基表面的吸附生长过程作了理论研究。所有计算均采用Materials Studio 4.0中的DMol3和CASTEP两个软件包来完成。BTO薄膜生长初期存在一个Ba、O、Ti粒子共存的高真空沉积气氛,计算这些粒子碰撞反应机理及其中间体的形成机理后,获得了相应中间体的几何结构、过渡态及反应活化能,并运用前线轨道理论分析了BTO分子形成的机理。研究表明在BTO薄膜生长初期会以TiO2分子为中心,结合BaO分子成核生长,并经由类似于BTO单原胞中的钛酸钡分子结构形成大量的具有钙钛矿结构雏形的BTO原胞。对BTO初期粒子(以BaO和TiO2分子为例)在Si基表面吸附生长的研究采用从头计算分子动力学方法。模拟计算得到吸附过程的运动轨迹及每个时刻的能量,并找出每个阶段的吸附能。通过吸附能大小的比较,发现TiO2优先于BaO分子在驰豫的Si基表面发生吸附,说明生长将以TiO2为中心。另外,利用Mulliken电荷布局和前线轨道理论分别对BaO分子和TiO2分子在Si基表面的吸附过程作了具体的成键分析,发现BaO分子的吸附过程中,O原子与基底表面的Si原子结合后,Ba—O键发生断裂;而TiO2分子的吸附过程中,Si原子先与其中一个O原子结合,再与Ti原子结合,形成以Ti为中心的稳定四面体结构。这些分析结果都与动力学过程相一致。最后,对于BTO分子在Si基表面的吸附情况,我们结合前面研究的BTO原胞形成机理,并对比分析BaO和TiO2分子吸附过程,得出这样的猜测:基底表面Si原子先与BTO分子中的两个O原子吸附,再与Ti原子发生结合,而BTO分子中剩下的一个O原子将在孤电子对的作用下靠近Ba原子,形成类似于金刚体的稳定结构。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 前言
  • 1.1 研究背景及意义
  • 1.2 计算物理的意义
  • 1.3 本文的主要工作及创新
  • 第二章 基本原理和方法
  • 2.1 第一性原理的概述
  • 2.1.1 量子力学基础
  • 2.1.2 第一性原理
  • 2.2 密度泛函理论概述
  • 2.2.1 Hohenberg-Kohn 定理
  • 2.2.2 Kohn-Sham 方程
  • 2.2.3 交换关联能泛函的求解方法
  • 2.2.4 密度泛函理论的应用
  • 2.3 薄膜生长过程的模拟方法
  • 2.3.1 分子动力学方法
  • 2.3.2 动力学蒙特卡洛方法（Kinetic Monte Carlo, KMC）
  • 2.3.3 从头计算分子动力学方法
  • 2.3.4 几种方法的特点与对比
  • 2.4 自洽运算和结构优化
  • 2.4.1 自洽运算
  • 2.4.2 结构优化
  • 2.5 相关的物理量介绍
  • 2.5.1 能带
  • 2.5.2 态密度
  • 2.5.3 Mulliken 布局
  • 2.6 Material Studio 4.0 计算软件的特点
  • 软件包的功能特点'>2.6.1 DMol软件包的功能特点
  • 2.6.2 CASTEP 软件包的功能特点
  • 第三章 BTO 原胞的形成机理
  • 3.1 引言
  • 3.2 计算方法
  • 3.3 计算模型与结果讨论
  • 3.3.1 Ba，O 粒子的反应
  • 3.3.2 Ti，O 反应的计算
  • 3.4 Ba，Ti，O 共存气氛中的反应
  • 3.4.1 BTO 分子的几何构型
  • 3.4.2 BTO 分子的形成机理
  • 3.5 结论
  • 第四章 BaO 分子在 Si（001）表面吸附的动力学模拟
  • 4.1 概述
  • 4.2 物理模型与计算方法
  • 4.2.1 计算的物理模型
  • 4.2.2 计算方法及参数设置
  • 4.3 计算结果与讨论
  • 4.3.1 吸附过程
  • 4.3.2 结果分析
  • 4.4 结论
  • 2分子在Si（001）表面吸附的动力学模拟'>第五章 TiO2分子在Si（001）表面吸附的动力学模拟
  • 5.1 概述
  • 5.2 物理模型与计算方法
  • 5.2.1 计算的物理模型
  • 5.2.2 计算方法与参数设置
  • 5.3 计算结果与讨论
  • 5.3.1 吸附过程
  • 5.3.2 结果分析
  • 5.4 结论
  • 2/Si（001）吸附动力学的对比研究'>第六章 BaO/Si（001）和TiO2/Si（001）吸附动力学的对比研究
  • 6.1 概述
  • 2/Si（001）吸附模型结构的对比分析'>6.2 BaO/Si（001）和TiO2/Si（001）吸附模型结构的对比分析
  • 2/Si（001）吸附动力学过程的对比分析'>6.3 BaO/Si（001）和TiO2/Si（001）吸附动力学过程的对比分析
  • 6.4 结论
  • 第七章 总结
  • 7.1 主要结论
  • 7.2 未来的工作
  • 参考文献
  • 致谢
  • 附录

    • 相关论文文献

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