光催化降解有机物制氢

论文摘要

本文利用废水中有机物为电子给体,研究了在Pt/TiO2上的光催化制氢反应和污染物自身的一些降解规律;研究了CdxZn1-xS可见光催化剂的制备及其光催化制氢反应和有机物的降解。我们的工作分为两个部分:第一部分研究了以糠醛、糠醇和糠酸为电子给体在Pt/TiO2上光催化生成氢的反应。糠醛、糠醇和糠酸在TiO2表面吸附符合Langmuir-Hinshelwood吸附模型,吸附常数分别为9.43×102,3.88×102和1.48×103L/mol。与纯水体系相比,4.00×10-3mol/L糠醛、糠醇和糠酸为电子给体时,10h光照Pt/TiO2光解水制氢效率分别提高了33.8%,260%和444%。光照5h,糠醛、糠醇和糠酸分别降解了10.0%,16.3%和48.5%,COD（化学需氧量）平均去除率分别为10.0,18.0和28.4mg/L.h。溶液pH对放氢有影响,糠醛和糠酸弱酸性条件下放氢效果好,而糠醇弱碱性条件下放氢效果好。共存离子Fe3+和Cu2+对光催化放氢有抑制作用,而NO3-和SO42-对体系放氢影响不大。通过对降解产物分析,探讨了污染物降解的可能反应机理。第二部分研究了可见光催化剂CdxZn1-xS的活性比较以及用葡萄糖作电子给体在可见光催化剂Cd0.5Zn0.5S上的光催化制氢反应。葡萄糖的加入明显提高了制氢反应效率,反应10h内,葡萄糖作电子给体放氢量提高了约4.5倍,并且溶液中的COD也降低了43.3%。葡萄糖初始浓度对生成氢反应速率的影响符合Langmuir-Hinshelwood关系式。考察了NaOH浓度和载铂方式对光催化反应的影响。用循环伏安法对光催化反应进行检测,发现葡萄糖得到了明显的降解。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 引言
• 1.2 半导体光催化反应原理
• 1.3 光催化技术在能源和环境方面的应用
• 1.3.1 光催化分解水制氢研究
• 1.3.1.1 光催化分解水反应效率
• 1.3.1.2 制氢光催化剂的研究
• 1.3.1.3 光解水制氢研究现状
• 1.3.2 光催化技术在污水处理方面的应用
• 1.3.2.1 光解废水中的有机污染物
• 1.3.2.2 无机污染物的处理
• 1.3.2.3 降解过程中的分析技术
• 1.3.3 光催化降解污染物与制氢同时实现
• 1.4 研究展望
• 1.5 选题依据
• 2上光催化制氢'>第二章 糠醛、糠醇和糠酸为电子给体在Pt/TiO₂上光催化制氢
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验试剂
• 2光催化剂的制备'>2.2.2 Pt/TiO₂光催化剂的制备
• 2.2.3 光催化反应
• 2.2.4 分析检测方法
• 2.3 结果与讨论
• 2表面的吸附'>2.3.1 糠醛、糠醇和糠酸在TiO₂表面的吸附
• 2.3.2 光催化制氢时间曲线
• 2.3.3 糠醛、糠醇和糠酸的降解
• 2.3.4 溶液初始pH对光催化产氢效率的影响
• 2.3.5 无机离子对污染物降解放氢速率的影响
• 2.3.6 反应机理探讨
• 2.4 本章小节
• 0.5Zn_0.5S制氢'>第三章 葡萄糖促进可见光催化剂Cd_0.5Zn_0.5S制氢
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 试剂
• 3.2.2 催化剂的制备
• xZn_1-xS的制备'>3.2.2.1 催化剂Cd_xZn_1-xS的制备
• 3.2.2.2 催化剂载铂
• 3.2.3 光催化反应
• 3.2.4 分析检测方法
• 3.3 结果与讨论
• xZn_1-xS的光吸收特性'>3.3.1 Cd_xZn_1-xS的光吸收特性
• xZn_1-xS的XRD谱图'>3.3.2 Cd_xZn_1-xS的XRD谱图
• xZn_1-xS光催化活性'>3.3.3 Cd_xZn_1-xS光催化活性
• 3.3.4 时间效应
• 3.3.5 电子给体葡萄糖浓度对放氢效率的影响
• 3.3.6 NaOH浓度对反应体系放氢效率的影响
• 3.3.7 载铂方式对放氢量的影响
• 3.3.8 葡萄糖/NaOH体系在Pt电极上的电化学行为
• 3.4 本章小节
• 第四章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间的研究成果