介质阻挡放电—催化降解甲苯的产物分布及机理研究

论文摘要

挥发性有机物（Volatile Organic Compounds,VOCs）来源广泛,危害人类健康,是主要的大气污染物之一。与传统治理技术相比,低温等离子体催化技术具有投资少、效率高、能耗低、操作简单、副产物少等优点,被认为是环境污染物处理领域中最有发展前景的技术之一。但低温等离子体催化技术还存在一些问题需要进一步的研究,如VOCs及臭氧的同时高效去除、气相副产物及气溶胶的分析和协同机制的探讨。采用线板式介质阻挡反应器,结合同时高效去除甲苯及臭氧的催化剂降解甲苯,考察反应条件对甲苯去除的影响,对反应生成的CO、CO2和O3进行定量分析,全面分析甲苯降解的气固相副产物;对催化剂进行表征和分析;分析臭氧和羟基自由基在介质阻挡放电协同催化体系中的作用,提出甲苯的降解机理。主要研究内容和结果如下:（1）氮气气氛下,介质阻挡放电没有产生臭氧,放电产生的高能粒子能有效地降解甲苯,输入电压较高时（>9.0kV）,水蒸气对甲苯去除的促进作用大于抑制作用;空气气氛下,介质阻挡放电在去除甲苯的同时产生了高浓度的臭氧,输入电压、湿度及甲苯初始进口浓度对甲苯的去除效率和臭氧的出口浓度有重要的影响。（2）催化剂结合在介质阻挡放电区,能提高了反应器的放电性能;催化剂对催化氮活性物种去除甲苯的促进作用不明显;催化剂负载在发泡镍后端的甲苯及臭氧去除效果都比负载在前端的高;水蒸气的存在不利于甲苯的去除,但能减少臭氧的出口浓度。（3）催化剂结合在等离子体区后可实现甲苯及臭氧的同时去除,输入电压为9.0kV时,甲苯的去除效率达92.8%,在80min内O3的去除效率维持在99%以上;除臭氧外,空气放电产生的其它物种对DBD区后甲苯的催化降解的促进作用不明显。臭氧浓度较高时湿度对甲苯及O3的降解效率的影响都很小。（4）介质阻挡放电-催化降解甲苯生成的多相态产物,是碳平衡较低的原因之一。催化剂结合在等离子体区后,水蒸气的存在有利于CO向CO2转化,减少气相产物的种类,提高碳平衡。甲苯降解的副产物除了带苯环的衍生物（苯甲酸、苯甲醛、苯甲醇等）,还包括苯环断裂后形成的小分子产物（丙烷、2-甲基丁烷等、乙醛、甲酸、硝基甲烷等）。在产物分析的基础上,研究了甲苯的降解机理。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 有机废气的来源及其危害
• 1.2 有机废气的治理技术
• 1.2.1 传统的治理技术
• 1.2.2 低温等离子体技术去除有机废气
• 1.2.3 低温等离子体催化技术去除有机废气
• 1.3 低温等离子体催化技术国内外研究进展
• 1.3.1 国内研究现状
• 1.3.2 国外研究现状
• 1.4 本课题研究目的意义和主要内容
• 1.4.1 论文研究目的意义
• 1.4.2 论文主要研究内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 实验原料及仪器
• 2.1.1 化学试剂和气体
• 2.1.2 主要实验仪器
• 2.2 催化剂制备
• 2.2.1 含活性氧化铝涂层的催化剂制备
• 2.2.2 不含活性氧化铝涂层的催化剂制备
• 2.3 催化剂表征方法
• 2.3.1 比表面积和孔径分析（BET）
• 2.3.2 X射线衍射分析方法（XRD）
• 2.3.3 红外光谱分析（FT-IR）
• 2.3.4 色谱-质谱仪（GC-MS）
• 2.4 介质阻挡放电反应器
• 2.5 评价装置
• 2.6 计算方法
• 2.7 小结
• 第三章 介质阻挡放电去除甲苯的研究
• 3.1 前言
• 3.2 氮气
• 3.2.1 放电性能
• 3.2.2 输入电压
• 3.2.3 湿度
• 3.3 空气
• 3.3.1 放电性能
• 3.3.2 输入电压对甲苯去除及臭氧出口浓度的影响
• 3.3.3 湿度对甲苯去除及臭氧出口浓度的影响
• 3.3.4 甲苯初始浓度对甲苯去除及臭氧出口浓度的影响
• 3.3.5 流量对甲苯去除及臭氧出口浓度的影响
• 3.4 降解机理
• 3.5 小结
• 第四章 等离子体区催化降解甲苯的研究
• 4.1 前言
• 4.2 催化剂
• 4.2.1 催化剂制备
• 4.2.2 催化剂表征
• 4.2.3 甲苯吸附曲线
• 4.3 催化剂对放电性能的影响
• 4.4 氮气气氛
• 4.5 空气气氛
• 4.5.1 催化剂负载位置对甲苯去除及臭氧出口浓度的影响
• 4.5.2 催化剂活性组分对甲苯去除及臭氧出口浓度的影响
• 4.5.3 湿度对甲苯及臭氧出口浓度的影响
• 4.6 降解机理
• 4.7 小结
• 第五章 等离子体区后催化降解甲苯的研究
• 5.1 前言
• 5.2 氮物种
• 5.3 空气气氛
• 5.3.1 臭氧产生方式对甲苯及03去除的影响
• 5.3.2 催化剂活性组分对甲苯及03去除的影响
• 5.3.3 湿度对甲苯及03去除的影响
• 5.3.4 不同甲苯/臭氧比对甲苯及03去除的影响
• 5.4 降解机理
• 5.5 小结
• 第六章 产物分布及降解机理研究
• 6.1 前言
• X'>6.2 CO_X
• 6.2.1 催化剂结合在等离子体区
• 6.2.2 催化剂结合在等离子体区后
• 6.3 副产物
• 6.3.1 气相副产物
• 6.3.2 气溶胶
• 6.4 降解机理分析
• 6.4.1 活性物种形成
• 6.4.2 降解途径
• 6.5 小结
• 结论与展望
• 结论
• 展望
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间取得的研究成果
• 致谢