论文摘要
利用功能化三联吡啶作为构件块来构筑功能超分子聚集体和配位聚合物是研究的热点之一。本论文以构筑具有荧光性能的吡啶取代三联吡啶配合物为研究目标,选用d10金属离子(Zn2+、Cd2+)或强荧光稀土离子(Eu3+、Tb3+和Dy3+)与吡啶取代三联吡啶有机配体4′-（3-吡啶）-2,2′∶6′,2″-三联吡啶（3-pytpy）、4′-（2-呲啶）-2,2′∶6′,2″-三联吡啶（2-pytpy）反应,设计合成了四个系列共22个不同维度的配合物,并解析了它们的单晶结构,进行了元素分析、红外光谱、紫外-可见光谱等表征,并系统研究了它们的发光性能。研究结果如下:（1）研究了两个吡啶取代三联吡啶配体的位置异构效应对配合物结构的影响。3-pytpy配体比2-pytpy具有更小的空间位阻,在相同的合成条件下容易以单-三齿桥联方式配位;而2-pytpy更易以三齿螯合形式配位,通过π…π堆积作用形成超分子结构。本章的研究对于选择适当的有机配体定向设计和构筑目标配合物具有指导意义。（2）利用“金属配合物作为配体”的合成方法和单步自组装反应制备了三种包含[M（3-pytpy）2]2+单元的混合金属多核、一维配合物,为混合金属配合物的合成提供了线索和思路。（3）合成了新型的三联吡啶稀土硝酸配合物。荧光分析表明,pytpy是一类有效的荧光敏化试剂,能够将能量高效的传递到Tb3+与Eu3+上。配合物9和11可作为绿色和红色荧光材料而具有潜在的应用价值。讨论了溶剂效应对配合物荧光强度的影响。（4）首次利用在紫外区具有较大的光吸收系数的芳香二羧酸作为桥联配体与3-pytpy共同构筑了11种具有荧光性能的配合物12-22。讨论了3-pytpy的配位模式及有机羧酸结构（长度、羧基官能团的位置或配体的刚柔性）对配合物结构的调控作用。本章所合成的金属有机杂化物大多具有较好的荧光性能,其最大荧光发射峰位置近似,发光机理都可归结为配体内电荷跃迁（ICT）。
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摘要Abstract第1章 前言1.1.配位化学与超分子化学1.2.发光配合物1.2.1.配合物光致发光原理1.2.2.发光配合物的分类1.3.2,2′:6′,2″-三联吡啶配体及其衍生物的配合物研究1.3.1.母体三联吡啶研究进展1.3.2.4′-取代三联吡啶研究进展1.3.2.1.4′-取代三联吡啶的分类1.3.2.2.4′-取代三联吡啶的配位化学1.3.2.3.4′-P比啶取代三联吡啶的配位化学1.4.本论文的选题依据及意义1.5.本论文的主要研究成果参考文献第2章 吡啶取代三联吡啶位置异构效应对配合物结构的影响:通过共价键和π…π堆积作用自组装成的新型配合物2.1.实验部分2.1.1.试剂与仪器2.1.2.配体及配合物的合成2.1.2.1.配体的合成2.1.2.2.配合物1-4的合成2.1.3.配合物1-4的晶体结构测定2.2.结果与讨论2.2.1.配体3-pytpy与2-pytpy的理论计算2.2.2.配合物1-4的晶体结构2.2.3.配合物1-4的红外光谱2.2.4.配合物1-4的结构比较2.2.5.配合物的紫外-可见光谱和荧光光谱2.3.小结参考文献第3章 以取代三联吡啶单核配合物为配体构筑的异金属配合物3.1.实验部分3.1.1.试剂与仪器3.1.2.配合物5-8的合成3.1.3.配合物5-8的晶体结构测定3.2.结果与讨论3.2.1.配合物5-8的晶体结构3.2.2.配合物5-8的红外光谱3.2.3.配合物5-7的热重分析3.2.4.配合物5-7的紫外-可见光谱3.3.小结参考文献第4章 新型吡啶取代三联吡啶稀土荧光配合物的合成和性质研究4.1.实验部分4.1.1.试剂与仪器4.1.2.配合物9-11的合成4.1.3.配合物9-11的晶体结构测定4.2.结果与讨论4.2.1.配合物9-11的晶体结构4.2.2.配合物9-11的红外光谱4.2.3.配合物9-11的紫外-可见光谱4.2.4.配合物9-11的荧光性质4.3.小结参考文献第5章 取代三联吡啶配体和芳香羧酸构筑的荧光配合物5.1.实验部分5.1.1.试剂与仪器5.1.2.配合物12-22的合成5.1.3.配合物12-22的晶体结构测定5.2.结果与讨论5.2.1.合成5.2.2.配合物12-22的晶体结构5.2.3.配合物12-22的结构特点总结5.2.4.配合物12-22的荧光性质5.3.小结参考文献第6章 结论与展望附录致谢
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