铂铬共掺杂纳米TiO2薄膜的制备及其光催化性能研究

论文摘要

太阳能的利用,环境污染的控制与治理是人类面临和亟待解决的重大课题。二氧化钛光催化剂被广泛应用于气相及水溶液中有机污染物的降解、除臭、自洁杀菌以及光电转换等领域。但是二氧化钛的禁带较宽（锐钛矿的E≈3.2 eV ）,光催化吸收仅限于紫外光区,而紫外光仅仅占太阳能的3%-5%。因此,通过修饰或改性使得二氧化钛响应长波可见光部分,高效利用太阳能来解决环境问题己成为二氧化钛光催化研究领域的一大热点。本文以钛酸丁酯为前驱体,采用溶胶-凝胶法在载波片上分别制备了铂、铬金属离子单掺杂和铂铬共掺杂纳米TiO2薄膜。实验表明:通过改变水、乙醇、硝酸等与钛酸丁酯的配比,可控制溶胶的水解聚合速度,生成具有良好成膜性能的溶胶。试验得出了较理想的摩尔配比及反应条件:（水:二乙醇胺:无水乙醇:硝酸:钛酸丁酯=1:1:35:0.3:1）,水解反应温度为30℃,退火温度是450℃,退火时间为1h。改变溶胶中铬离子、铂离子的含量,制备出掺铬、掺铂和铂铬共掺杂的TiO2光催化薄膜。光催化活性用薄膜对亚甲基蓝的降解率来表征,使用紫外灯作为照射源。采用X射线衍射仪、紫外-可见光分光光度计、X光电子能谱仪、薄膜厚度测试仪及扫描探针显微镜等测试手段,研究分析了薄膜的组分、结构、吸收光谱、膜厚和表面形貌等。研究表明:共掺体系的最佳掺杂量摩尔比为n（Cr:TiO2）=0.4%, n（Pt∶TiO2）=0.03%,此时TiO2薄膜对亚甲基蓝有良好的降解效果,铂铬共掺杂纳米TiO2薄膜为锐钛矿,粒径约为32nm;厚度的阈值为290nm左右,薄膜对亚甲基蓝的降解率在2.5h达到95%左右,在该值范围内,薄膜的光催化活性随膜厚的增加而增强,超过此阈值后,光催化活性不再增加;且铂铬共掺杂纳米TiO2薄膜光催化性能优于同等条件下制备的纯TiO2薄膜和铂、铬单掺杂TiO2薄膜。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 绪论
• 1.1 半导体光催化剂
• 2 光催化原理'>1.2 TiO₂光催化原理
• 1.2.1 半导体能带结构
• 2 光催化原理'>1.2.2 TiO₂光催化原理
• 2 光催化活性的因素'>1.2.3 影响TiO₂光催化活性的因素
• 2 改性技术'>1.3 TiO₂改性技术
• 2 的贵金属沉积'>1.3.1 TiO₂的贵金属沉积
• 2 的金属离子掺杂'>1.3.2 TiO₂的金属离子掺杂
• 2 的非金属掺杂'>1.3.3 TiO₂的非金属掺杂
• 1.3.4 半导体复合
• 1.3.5 半导体染料光敏化
• 1.3.6 共掺杂
• 2 薄膜制备方法'>1.4 TiO₂薄膜制备方法
• 1.4.1 溅射镀膜法
• 1.4.2 化学气相沉积法（CVD）
• 1.4.3 液相合成法
• 1.4.4 微乳液法
• 1.4.5 溶胶-凝胶法
• 2 的应用'>1.5 纳米TiO₂的应用
• 1.6 存在的主要问题及研究趋势
• 1.7 本课题研究的目的及意义
• 2 催化剂的制备方法及表征'>2 金属掺杂TiO₂催化剂的制备方法及表征
• 2.1 溶胶-凝胶法的理论基础
• 2.1.1 溶胶-凝胶法原理
• 2.1.2 溶胶的形成
• 2.1.3 凝胶的形成
• 2.2 实验试剂与仪器、实验装置、流程图
• 2.2.1 实验试剂与仪器
• 2.2.2 实验装置
• 2.2.3 实验流程图
• 2.3 实验体系的选择
• 2.3.1 醇盐的选择
• 2.3.2 溶剂的选择
• 2.3.3 其他试剂的选择
• 2.4 催化剂的性能表征
• 2 的制备及分析'>3 PT、CR 单掺杂纳米TiO₂的制备及分析
• 3.1 工艺参数的确定
• 3.1.1 水对薄膜光催化性能的影响
• 3.1.2 溶剂对薄膜光催化性能的影响
• 3.1.3 硝酸用量对薄膜光催化性能的影响
• 3.1.4 二乙醇胺用量对薄膜光催化性能的影响
• 3.1.5 退火温度对薄膜光催化性能的影响
• 3.1.6 退火时间对薄膜光催化性能的影响
• 3.2 催化剂的制备
• 3.2.1 溶胶的制备
• 3.2.2 薄膜的制备
• 2 光催化降解亚甲基蓝'>3.3 PT、CR 单掺杂纳米TiO₂光催化降解亚甲基蓝
• 3.3.1 Cr 掺杂量对光催化降解亚甲基蓝的影响
• 3.3.2 Pt 掺杂量对光催化降解亚甲基蓝的影响
• 3.4 本章小结
• 2 的制备及性能分析'>4 PT-CR 共掺杂纳米TiO₂的制备及性能分析
• 2 催化剂的制备'>4.1 PT-CR 共掺杂纳米TiO₂催化剂的制备
• 2 的制备过程'>4.1.1 Pt-Cr 共掺杂纳米TiO₂的制备过程
• 4.1.2 Pt-Cr 共掺杂浓度对亚甲基蓝降解率的影响
• 4.1.3 薄膜厚度对光催化降解亚甲基蓝的影响
• 4.1.4 光照时间对光催化降解亚甲基蓝的影响
• 4.2 催化剂光催化活性对比分析
• 4.2.1 催化剂光催化降解亚甲基蓝溶液的对比分析
• 4.2.2 催化剂光催化降解罗丹明B 的对比分析
• 4.2.3 COD 检测分析
• 2 薄膜AFM 分析'>4.3 PT-CR 共掺杂纳米TiO₂ 薄膜AFM 分析
• 2 薄膜的XPS 分析'>4.4 PT-CR 共掺杂纳米TiO₂ 薄膜的XPS 分析
• 4.5 X 射线衍射分析
• 4.6 紫外－可见光谱分析
• 4.7 本章小结
• 5 结论
• 致谢
• 参考文献
• 附录