二氧化钛/石墨烯复合物的制备及其高效光催化还原Cr(VI)的研究

论文摘要

六价铬（Cr（Ⅵ））是常见的重金属污染物之一,具有强的致癌性和致畸性,且在自然环境中可以稳定存在。传统的Cr（Ⅵ）处理方法是加入NaHSO3、FeSO4等还原剂将Cr（Ⅵ）还原为Cr（Ⅲ）之后在碱性溶液中使Cr（Ⅲ）沉淀而达到去除的效果,但需要大量消耗还原剂并可能造成二次污染。因此开发高效、环境友好的处理Cr（Ⅵ）的方法迫在眉睫。TiO2作为一种绿色光催化剂可在紫外光激发下提供电子使Cr（Ⅵ）较快地还原。但因为TiO2的光生电子很容易与光生空穴再次复合,纯TiO2催化还原Cr（Ⅵ）的效率并不高。作为一种新兴的碳纳米材料,石墨烯因其良好的稳定性、导电性而在催化领域广泛应用。目前已证明石墨烯与TiO2复合之后可以有效抑制光生电子与空穴的复合从而提高光催化效率。本论文采用石墨烯与TiO2复合以此增强光催化处理Cr（Ⅵ）的效率。得到如下结果:（1）采用Hummers氧化法制得氧化石墨,经超声剥离得到了氧化石墨烯（GO）的水溶液,加入氟钛酸铵与硼酸于60℃下反应2小时后得到浅棕色TiO2/GO复合物（命名为CA0）。将CA0于300℃煅烧1小时后制得灰黑色目标产物（命名为CA3）。（2）通过SEM、XRD、紫外可见漫反射吸收光谱等表征方法证实煅烧过程可使复合物中锐钛矿TiO2结晶度明显提高,同时GO也被较为彻底地还原为石墨烯;Zeta电位结果显示该复合催化剂等电点为2.8,在pH低于2.8的酸性溶液中有利于带负电荷的Cr（Ⅵ）的吸附。（3）实验表明CA3具有良好的催化效率。Cr（Ⅵ）在CA3上的还原速率常数为0.05527 min-1,远高于Cr（Ⅵ）在纯TiO2 (0.01884 min-1)和CA0 (0.01194 min-1)上的还原速率。该催化剂具有如此高的光催化活性的主要原因是催化剂中具有良好的TiO2锐钛矿晶型、石墨烯的存在以及较大的比表面积。酸性条件更有利于Cr（Ⅵ）的还原,但在pH为6的近中性溶液中CA3的催化活性仍然高于TiO2和P25在pH 2的活性,说明CA3具有良好的实际应用价值。同时我们发现一些小分子有机酸的存在可进一步提高Cr（Ⅵ）的还原速率,加速效果取决于有机酸自身的结构,即有机酸越易于给出电子则其对光催化过程的加速效果越明显。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
• 1.1 前言
• 2 光催化原理'>1.2 Ti0₂光催化原理
• 2 研究现状简介'>1.3 Ti0₂研究现状简介
• 1.4 石墨烯简介
• 1.5 石墨烯作为催化剂载体的研究进展
• 1.6 本课题研究的目的、意义与内容
• 2 二氧化钛/石墨烯复合光催化剂合成与表征
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.3 结果与讨论
• 2.4 本章小结
• 3 二氧化钛/石墨烯复合光催化剂还原Cr（Ⅵ）的研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.3 结果与讨论
• 3.4 本章小结
• 4 结论
• 致谢
• 参考文献
• 附录：攻读硕士学位期间主要研究成果