磺胺二甲嘧啶在水溶液中的光化学降解研究

论文摘要

磺胺类抗生素是水环境中检出率很高的新型污染物，研究其环境行为和生态毒理效应具有重要的意义。磺胺二甲嘧啶（SM2）是一种代表性的磺胺类抗生素，本文以SM2为目标化合物，首先建立其高效液相色谱（HPLC）检测条件，然后考察了不同光源照射下，水中SM2的光降解动力学、影响因素与机理。主要研究结果如下：（1）在不同光源下水溶液中SM2的光解呈一级动力学反应，光解速率差异显著，紫外灯＞高压汞灯＞氙灯＞太阳光，半衰期分别为45.3、82.5、1155.0和3465.0min。（2）实验浓度范围内，在相同条件下，SM2的光解速率随着初始浓度的增加而减小，即SM2的光解速率与其初始浓度呈负相关。（3）SM2在不同pH的缓冲溶液下光解速率差异显著，表现为pH9＞pH2＞pH7＞pH3＞pH5。溶液pH=9，光照30min时，SM2光解率为72.77％，光照60min时，光解率高达92.78％。溶液pH=2和pH=7光解速率次之，光照30min时，SM2光解率分别为50.34％和46.33％。溶液pH=3和pH=5最慢，光照30min时，SM2光解率分别仅为32.11％和28.92％。SM2以两性离子形式存在的pH条件下的光解速率明显大于以分子形式存在的pH条件下的光解速率。（4）HCO--3和NO3对SM2的光解有光敏作用，在实验浓度范围内，光敏效率随着HCO-3浓度的增大而增大；NO-3浓度≤1mg/L时，光敏效率随浓度的增大而增大，当NO-3浓度在1mg/L～5mg/L之间时，光敏效率呈现下降趋势，当NO-3浓度≥5mg/L,光敏效率趋向于稳定；NO-2对SM2的光解有光猝灭作用。当NO-2的浓度≤2mg/L时，光猝灭效率随着浓度增大而增大，NO-2的浓度﹥2mg/L时，光猝灭效率趋向于平稳。（5）在两种光源下，卤素离子中的Cl-与Br-对SM2光解均表现出双重作用。在紫外灯下，表现为光猝灭作用，当Cl-的浓度≤1mg/L时，光猝灭效率随着Cl-浓度的增大而增大，当Cl-浓度在1mg/L～10mg/L之间时，光猝灭效率呈现下降趋势，当Cl-浓度≥10mg/L时，光猝灭效率趋于稳定；当Br-浓度≤10mg/L时，光猝灭效率随着Br-浓度增大而增大，当Br-浓度﹥10mg/L时，光猝灭效率呈现下降趋势。在氙灯下，表现为光敏作用，当Cl-添加浓度分别为0.2mg/L﹑1mg/L﹑5mg/L﹑10mg/L﹑50mg/L时，SM2光解速率分别为对照的5.0﹑4.0﹑3.5﹑7.0﹑6.0倍；当Br-分别添加同样浓度时，SM2光解速率分别为对照的4.0﹑8.0﹑11.5﹑19.5﹑131.5倍。而不同光源下， I-对SM2光解均表现光敏作用，（6）本文关于I-对SM2光解的影响机理进行了深入探究，发现I-在光照过程产生了一种具有光催化作用的I2，从而促进了SM2光解。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 术语与缩略语表
• 目录
• 1 文献综述
• 1.1 抗生素的使用情况
• 1.2 环境水体中抗生素的来源及暴露途径
• 1.2.1 医用抗生素
• 1.2.2 兽用抗生素
• 1.2.3 水产养殖业形成的抗生素污染
• 1.2.4 抗生素工业废水
• 1.3 抗生素在水中的归趋
• 1.3.1 吸附
• 1.3.2 水解
• 1.3.3 光降解
• 1.3.4 生物转化
• 1.4 环境水体中抗生素的残留现状
• 1.4.0 地表水
• 1.4.1 地下水
• 1.4.2 饮用水
• 1.4.3 医院污水
• 1.4.4 污水处理厂污水
• 1.4.5 养殖废水
• 1.4.6 海水
• 1.4.7 其他
• 1.5 环境水体中抗生素残留的潜在风险
• 1.5.1 对水生生物的影响
• 1.5.2 抗生素抗性基因的诱导和传递
• 1.5.3 对人类健康的影响
• 2 引言
• 3 材料与方法
• 3.1 供试药品与试剂
• 3.2 试验光源
• 3.3 仪器设备
• 3.4 磺胺二甲嘧啶的HPLC分析条件
• 3.5 紫外—可见吸收光谱测定
• 3.6 光照度测定
• 3.7 光化学降解实验
• 3.7.1 磺胺二甲嘧啶标准母液的配制
• 3.7.2 磺胺二甲嘧啶在不同光源下的光化学降解
• 3.7.3 初始浓度对磺胺二甲嘧啶光解的影响
• 3.7.4 溶液pH对磺胺二甲嘧啶光解的影响
• 3^-、NO₃^-、NO₂^-对磺胺二甲嘧啶光解的影响'>3.7.5 HCO₃^-、NO₃^-、NO₂^-对磺胺二甲嘧啶光解的影响
• 3.7.6 卤素离子对磺胺二甲嘧啶光解的影响
• 3.7.7 碘离子的影响机制研究
• 3.8 结果分析与计算
• 3.8.1 光解动力学方程的拟合
• 3.8.2 光解率的计算
• 3.8.3 光敏率的计算
• 3.8.4 差异显著性分析
• 4 结果与分析
• 4.1 标准曲线的绘制
• 4.2 不同光源对磺胺二甲嘧啶直接光解的影响
• 4.3 不同初始浓度对磺胺二甲嘧啶光解的影响
• 4.4 溶液pH对磺胺二甲嘧啶光解的影响
• 3^-对磺胺二甲嘧啶光解的影响'>4.5 HCO₃^-对磺胺二甲嘧啶光解的影响
• 3^-币和NO₂^-对磺胺二甲嘧啶光解的影响'>4.6 NO₃^-币和NO₂^-对磺胺二甲嘧啶光解的影响
• 4.7 卤素离子对磺胺二甲嘧啶光解的影响
• 2 光解影响机理的研究'>4.8 碘离子对 SM₂光解影响机理的研究
• 4.8.1 验证 I- 溶液光照后是否有光敏物质产生
• 2 光解的影响'>4.8.2 单质碘对水溶液中 SM₂光解的影响
• 2 共存时对 SM₂ 光解的影响'>4.8.3 溶液中 I- 与 I₂ 共存时对 SM₂光解的影响
• 2'>4.8.4 验证溶液中的 I- 在光照过程中是否产生了 I₂
• 4.8.5 验证溶液中的 I- 在光照过程中产生的新物质是光催化剂还是光氧化剂
• 5 讨论
• 6 结论
• 参考文献
• 致谢
• 个人简介
• 在读期间发表论文