马鸿瑞:g-C3N4的改性材料对甲醇氧化合成二甲氧基甲烷的研究论文

马鸿瑞:g-C3N4的改性材料对甲醇氧化合成二甲氧基甲烷的研究论文

本文主要研究内容

作者马鸿瑞(2019)在《g-C3N4的改性材料对甲醇氧化合成二甲氧基甲烷的研究》一文中研究指出:本文采用浸渍法制备了g-C3N4担载VOx的复合材料VOx/g-C3N4,用FT-IR、XRD、ICP-MS、SEM、TEM和XPS对所制备的材料进行表征。结果表明,通过V或O原子与g-C3N4表面上的特征基团-NH2、-NH或N的相互作用VOx以分子状态分散负载于g-C3N4表面。应用微型固定床反应器评价了VOx/g-C3N4材料对甲醇选择性氧化反应的催化性能。该催化剂表现出优良的催化活性和对二甲氧基甲烷(DMM)的高选择性。探讨了催化剂制备方法和反应工艺条件,如:焙烧温度、V的负载量、反应温度、反应时间、空气流速,甲醇、氧气、氮气的流量比对甲醇氧化反应的影响,显示了催化剂表面上活性基团VOx与载体g-C3N4的相互作用引起V=O双键弱化是其高催化活性的原因;确定了催化剂制备及反应的最佳工艺条件为:焙烧温度为500℃、V负载量7.14%,反应温度200℃、空气流速2406mL/(g·h),其中甲醇通入量0.05mL/min、氧气通入量5mL/min、氮气通入量15mL/min。在此最佳工艺条件下,甲醇的转化率为38.5%、DMM的选择性为92.0%。为了进一步的探究此种催化剂的应用,我们对催化剂的使用寿命进行了一些实验。研究结果表明,当持续反应超过9 h时间时,反应的转化率快速降低,说明此时催化剂开始失活。通过应用FT-IR、XRD、SEM和TEM等技术对失活催化剂表面性能的研究,确定了催化剂的失活是由表面上结晶V2O5和NH4V3O8产生所引起的。同时,应用in situ DRIFTS光谱,探讨了甲醇在VOx/g-C3N4表面的吸附行为,以及O2对甲醇吸附的影响。观察到了甲醇在催化剂表面上的转化为含羰基化合物的行为,以及O2的引入对此表面转化反应的促进作用。在此结果的基础上,讨论了甲醇在VOx/g-C3N4表面上涉及到表面吸附、表面转化为甲醛,以及进一步进行缩合生成DMM的反应机理。

Abstract

ben wen cai yong jin zi fa zhi bei le g-C3N4dan zai VOxde fu ge cai liao VOx/g-C3N4,yong FT-IR、XRD、ICP-MS、SEM、TEMhe XPSdui suo zhi bei de cai liao jin hang biao zheng 。jie guo biao ming ,tong guo Vhuo Oyuan zi yu g-C3N4biao mian shang de te zheng ji tuan -NH2、-NHhuo Nde xiang hu zuo yong VOxyi fen zi zhuang tai fen san fu zai yu g-C3N4biao mian 。ying yong wei xing gu ding chuang fan ying qi ping jia le VOx/g-C3N4cai liao dui jia chun shua ze xing yang hua fan ying de cui hua xing neng 。gai cui hua ji biao xian chu you liang de cui hua huo xing he dui er jia yang ji jia wan (DMM)de gao shua ze xing 。tan tao le cui hua ji zhi bei fang fa he fan ying gong yi tiao jian ,ru :bei shao wen du 、Vde fu zai liang 、fan ying wen du 、fan ying shi jian 、kong qi liu su ,jia chun 、yang qi 、dan qi de liu liang bi dui jia chun yang hua fan ying de ying xiang ,xian shi le cui hua ji biao mian shang huo xing ji tuan VOxyu zai ti g-C3N4de xiang hu zuo yong yin qi V=Oshuang jian ruo hua shi ji gao cui hua huo xing de yuan yin ;que ding le cui hua ji zhi bei ji fan ying de zui jia gong yi tiao jian wei :bei shao wen du wei 500℃、Vfu zai liang 7.14%,fan ying wen du 200℃、kong qi liu su 2406mL/(g·h),ji zhong jia chun tong ru liang 0.05mL/min、yang qi tong ru liang 5mL/min、dan qi tong ru liang 15mL/min。zai ci zui jia gong yi tiao jian xia ,jia chun de zhuai hua lv wei 38.5%、DMMde shua ze xing wei 92.0%。wei le jin yi bu de tan jiu ci chong cui hua ji de ying yong ,wo men dui cui hua ji de shi yong shou ming jin hang le yi xie shi yan 。yan jiu jie guo biao ming ,dang chi xu fan ying chao guo 9 hshi jian shi ,fan ying de zhuai hua lv kuai su jiang di ,shui ming ci shi cui hua ji kai shi shi huo 。tong guo ying yong FT-IR、XRD、SEMhe TEMdeng ji shu dui shi huo cui hua ji biao mian xing neng de yan jiu ,que ding le cui hua ji de shi huo shi you biao mian shang jie jing V2O5he NH4V3O8chan sheng suo yin qi de 。tong shi ,ying yong in situ DRIFTSguang pu ,tan tao le jia chun zai VOx/g-C3N4biao mian de xi fu hang wei ,yi ji O2dui jia chun xi fu de ying xiang 。guan cha dao le jia chun zai cui hua ji biao mian shang de zhuai hua wei han tang ji hua ge wu de hang wei ,yi ji O2de yin ru dui ci biao mian zhuai hua fan ying de cu jin zuo yong 。zai ci jie guo de ji chu shang ,tao lun le jia chun zai VOx/g-C3N4biao mian shang she ji dao biao mian xi fu 、biao mian zhuai hua wei jia quan ,yi ji jin yi bu jin hang su ge sheng cheng DMMde fan ying ji li 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自哈尔滨师范大学的马鸿瑞,发表于刊物哈尔滨师范大学2019-06-27论文,是一篇关于甲醇论文,氧化合成论文,二甲氧基甲烷论文,哈尔滨师范大学2019-06-27论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自哈尔滨师范大学2019-06-27论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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