具有平面共轭体系的硒（硫）杂环化合物的自组装单分子膜

论文摘要

本论文研究了具有平面环状共轭体系的硒、硫杂环化合物在金表面的自组装膜,并运用电化学、接触角等表征手段对制备电极进行表征,具体研究内容如下: 1、硫杂环化合物在金表面的自组装膜:研究了一系列具有平面环状共轭体系的硫杂环化合物在金表面的自组装单分子膜及其修饰金电极的电化学行为,并对膜的形成、电极界面电容及该类物质在金表面的电子传递机制进行了探讨。结果表明该类化合物在金表面能形成单分子膜,膜的厚度和致密性与分子结构有关。其中TPT在金表面形成的膜最为致密;TP修饰电极有效增强了电子传递性能:TCA分子在Au上的覆盖度约为95%;MT在金表面没有形成自组装单分子膜;接触角θ在60°～80°之间。 2、硒杂环化合物在金表面自组装的溶剂效应与组装动力学:以Fe（CN）64-/3-为探针离子通过比较不同溶剂中NS自组装单分子膜修饰金电极的电化学行为,来考察溶剂性质对NS组装过程的影响作用。通过自组装修饰金电极的界面微分充电电容和膜的覆盖率考察了NS在环己烷中自组装膜的成膜动力学。结果表明,随着自组装时间的增加,膜的覆盖度增大,界面微分充电电容Ci逐渐减小,Ci受溶剂和扫速的影响,随着扫描速度的增大,Ci逐渐减小。 3、硒杂环化合物在金表面的自组装膜:利用CV法研究了SPb,SPO,SPDO等多氮硒杂环化合物在溶液中及其在金表面的自组装单分子膜的电化学性质。结果表明,在溶液中,电极过程主受吸附控制;自组装膜的电化学信号与其溶液相似,在600mV左右都有一还原峰,表明该类化合物有相似的组装模式,其中SPO和SPDO在金表面形成了致密的单分子膜,有效地封闭了电极表面与溶液之间的电子交换和传递。 4、硒杂环化合物的合成与表征:研究了一系列芳香邻二胺类化合物与二氧化硒分别在液相、固相及微波辐射辅助固相反应生成硒芳香杂环化合物的合成反应。在微波辅助条件下以29%～84%的产率合成目标化合物BS、SPb、MB、SPDO和NS。产物经IR、XRD、UV、FS和EA表征。结果表明,微波固相合成与传统液相和室温固相合成方法相比,反应进行得较完全,产率高,省时,后

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 自组装单分子膜（SAMs）的类型
• 1.1.1 SAMs概述
• 1.1.2 金表面SAMs体系的类型
• 1.1.3 硒硫杂环化合物在金表面的SAMs
• 1.2 SAMs的表征
• 1.2.1 电化学表征
• 1.2.2 谱学测定
• 1.2.3 显微镜测定方法
• 1.2.4 自组装膜表面的湿润性
• 1.3 SAMs的应用
• 1.4 研究目标与意义
• 第二章 硫杂环化合物在金表面自组装膜的电化学性质
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 试剂与仪器
• 2.2.2 自组装膜电极的制备
• 2.2.3 电化学测定
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 TCA（SAMs）／Au电极的电化学性质
• 6^4-／3-溶液中的电化学性质'>2.3.1.1 Fe（CN）₆^4-／3-溶液中的电化学性质
• 2.3.1.2 TCA（SAMs）／Au膜电极的电极界面电容
• 2.3.1.3 组装机理初步探讨
• 2.3.2 噻吩衍生物在金表面的成膜作用
• 2.3.3 噻吩类杂环化合物膜电极的电极界面电容
• 2.3.4 超声处理对TP、TPT膜电极的影响
• 2.3.5 润湿性研究
• 2.3.6 电子传递机理初探
• 第三章 硒杂环化合物在金表面自组装的溶剂效应与组装动力学
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 试剂与仪器
• 3.2.2 自组装膜的制备与表征
• 3.2.2.1 自组装膜的制备
• 3.2.2.2 自组装膜的表征
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 溶剂对NS（SAMs）／Au电极的电化学性质的影响
• 3.3.2 溶剂对NS（SAMs）／Au电极的界面电容的影响
• 3.3.3 NS在金表面的自组装成膜动力学
• 3.3.4 溶剂效应的影响作用机理初步探讨
• 第四章 硒杂环化合物在金表面的自组装及其电化学性质
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 试剂与仪器
• 4.2.2 溶液的配制
• 4.2.3 自组装膜的构建
• 4.2.4 自组装膜的电化学表征
• 4.3 结果与讨论
• 4Fe（CN）₆溶液中的CV性质'>4.3.1 硒杂环化合物修饰电极在K₄Fe（CN）₆溶液中的CV性质
• 4.3.2 硒杂环化合物修饰膜电极的还原性质
• 4.3.3 硒杂环化合物溶液的电化学性质
• 4.3.4 硒杂环化合物的界面微分充电电容
• 第五章 硒杂环化合物的合成与表征
• 5.1 引言
• 5.2 实验部分
• 5.2.1 试剂与仪器
• 5.2.2 硒芳香杂环化合物的合成
• 5.2.2.1 液相及固相合成
• 5.2.2.2 微波固相合成
• 5.2.3 表征
• 5.3 结果与讨论
• 5.3.1 表征结果
• 5.3.2 产率和反应时间
• 5.3.3 讨论
• 参考文献
• 附录Ⅰ 硕士期间发表的论文
• 附录Ⅱ 参与的科研项目
• 致谢