首页> 正文

柱层粘土催化剂上丙烯选择还原NO反应的研究

2020-12-11阅读(541)

柱层粘土催化剂上丙烯选择还原NO反应的研究

论文摘要

NOx是主要的大气污染物之一,给人类健康和生态环境带来严重的危害,因此有效的去除NOx是环保领域的研究热点。丙烯选择催化还原法（C3H6-SCR）去除NOx具有广阏的应用前景,主要采用的催化剂有分子筛催化剂、贵金属催化剂、金属氧化物催化剂和柱层粘土催化剂。其中柱层粘土催化剂因其较低的反应温度和较好的抗硫抗水性受到广泛关注,但该类催化剂的活性物种及层间柱所起到的作用不明确,并且取得的NO去除效率较低。因此本文以Cu基二氧化钛柱层粘土（Cu-Ti-PILC）为研究对象,探讨丙烯选择催化还原NO反应的活性组分及TiO2柱的作用,并通过添加第二种金属活性组分提高Cu-Ti-PILC催化剂的催化活性。取得的主要研究成果如下：（1）通过调控Cu-Ti-PILC催化剂制备溶液的pH值和预处理条件,得到具有不同铜物种形态的催化剂,研究催化剂在丙烯选择催化还原NO反应中的反应活性和活性物种。结果表明制备溶液为弱酸或采用Ar为预处理气时,催化剂上易形成Cu2+离子；Cu2+离子的催化活性高于其他铜物种形态的催化活性；Cu2+离子可促进催化剂化学吸附NO生成硝酸盐,并且随着Cu2+离子的量的增加,NO转化为硝酸盐的量增大,Cu-Ti-PILC催化剂的催化活性升高。（2）通过改变Ti-PILC载体中的Ti量及载体的煅烧温度调控催化剂的层间性质及铜钛之间的作用,结合BET、XRD、ICP、TPR、FT-IR、ESR、NO-TPD及C3H6-SCR反应活性研究Ti-PILC载体中TiO2柱对催化剂性能的影响。结果表明TiO2柱会增加蒙脱土结构单元层的层间距、增加催化剂的比表面积、降低载体的离子交换能力、增加孤立的Cu2+离子的量、提高化学吸附NO而生成硝酸盐的量,因此能将N2的收率由14.0%显著地提高到55.4%,将反应温度由320℃明显地降低至280℃。并且,落位于Cu-Ti-PILC催化剂单元层间的离子交换位上及独立的锐钛矿TiO2上的铜前驱体易形成CuO,而通过羟基连接在催化剂结构单元层间的TiO2柱上的铜前驱体易形成活性组分（Cu2+离子）。（3）通过向Cu-Ti-PILC催化剂中添加Mn、Ru、Pd或Ag,研究金属改性的Cu-Ti-PILC催化剂的催化活性和抗硫抗水性能。结果表明只有添加Pd和Ag的催化剂的催化活性高于Cu-Ti-PILC催化剂的催化活性。Pd负载量为0.2wt.%的Pd/Cu-Ti-PILC催化剂取得的N2收率最高为63.5%,Ag负载量为4wt.%的Ag/Cu-Ti-PILC催化剂取得的N2收率最高为75.0%。添加的Pd或Ag没有破坏蒙脱土的层间结构、铜物种在Ti-PILC载体表面上的分散度及Cu2+离子的配位结构；Pd会降低Cu-Ti-PILC催化剂表面上的Cu2+离子和CuO的量,而Ag会增加Cu-Ti-PILC催化剂表面上的Cu2+离子和CuO的量；Pd和Ag的添加都会提高催化剂化学吸附NO而生成的硝酸盐的量,实现催化活性的提高；Pd的添加会提高催化剂的抗硫性,但是严重破坏其同时抗硫抗水性能；Ag的添加会降低催化剂的抗硫性及抗硫抗水性,但是下降后的催化活性仍然高于Cu-Ti-PILC催化剂的催化活性。基于以上研究可知,Cu-Ti-PILC上丙烯选择催化还原NO反应的活性组分是以羟基链接在TiO2柱上的孤立的Cu2+离子,添加Pd和Ag实现了Cu-Ti-PILC催化活性的提高。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 引言
  • x）的来源及去除方法'>1. 氮氧化物（NOx）的来源及去除方法
  • x）的来源及危害'>1.1 氮氧化物（NOx）的来源及危害
  • x）的来源'>1.1.1 氮氧化物（NOx）的来源
  • x）的危害'>1.1.2 氮氧化物（NOx）的危害
  • x）排放情况'>1.1.3 我国氮氧化物（NOx）排放情况
  • x）的去除方法'>1.2 氮氧化物（NOx）的去除方法
  • 1.2.1 等离子体脱硝
  • 1.2.2 直接催化分解
  • 1.2.3 选择性非催化还原
  • 1.2.4 催化还原
  • 3H6）选择催化还原氮氧化物（NOx）的研究现状'>1.3 丙烯（C3H6）选择催化还原氮氧化物（NOx）的研究现状
  • 1.3.1 金属氧化物催化剂
  • 1.3.2 分子筛催化剂
  • 1.3.3 贵金属催化剂
  • 1.3.4 柱层粘土催化剂
  • 1.4 本论文的研究目的及主要研究内容
  • 1.4.1 本论文的研究目的
  • 1.4.2 本论文的主要研究内容
  • 2. 实验部分
  • 2.1 实验原料和仪器
  • 2.2 载体和催化剂制备
  • 2.2.1 载体的制备
  • 2.2.2 Cu-Ti-PILC催化剂的制备
  • 2.2.3 其它催化剂的制备
  • 2.2.4 双金属催化剂的制备
  • 2.3 催化剂活性评价
  • 2.4 催化剂表征
  • 3H6-SCR反应中的作用研究'>3. Cu-Ti-PILC上铜物种形态在C3H6-SCR反应中的作用研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 制备溶液的pH值的影响
  • 3.2.1 不同负载量
  • 3.2.2 相同负载量
  • 3.3 预处理条件的影响
  • 2-TPR表征'>3.3.1 H2-TPR表征
  • 3H6-SCR活性测试'>3.3.2 C3H6-SCR活性测试
  • 3-TPD表征'>3.3.3 NH3-TPD表征
  • 3.3.4 NO-TPD表征
  • 3H6-SCR的表面反应过程研究'>3.4 Cu-Ti-PILC催化剂上C3H6-SCR的表面反应过程研究
  • 3.5 本章小结
  • 2柱在C3H6-SCR反应中的作用研究'>4. Cu-Ti-PILC的TiO2柱在C3H6-SCR反应中的作用研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 柱化剂加入量的影响
  • 3H6-SCR活性测试'>4.2.1 C3H6-SCR活性测试
  • 4.2.2 XRD表征
  • 4.2.3 物理性质
  • 2-TPR表征'>4.2.4 H2-TPR表征
  • 4.2.5 ESR表征
  • 4.2.6 NO-TPD表征
  • 4.3 Ti-PILC煅烧温度的影响
  • 4.3.1 载体的表征
  • 2-TPR表征'>4.3.2 催化剂的H2-TPR表征
  • 4.3.3 催化剂的NO-TPD表征
  • 4.3.4 活性测试
  • 4.4 本章小结
  • 5. 双金属催化剂上丙烯选择催化还原一氧化氮的研究
  • 5.1 引言
  • 5.2 第二种金属的筛选
  • 3H6-SCR活性测试'>5.2.1 Mn/Cu-Ti-PILC催化剂的C3H6-SCR活性测试
  • 3H6-SCR活性测试'>5.2.2 Ru/Cu-Ti-PILC催化剂的C3H6-SCR活性测试
  • 3H6-SCR活性测试'>5.2.3 Pd/Cu-Ti-PILC催化剂的C3H6-SCR活性测试
  • 3H6-SCR活性测试'>5.2.4 Ag/Cu-Ti-PILC催化剂的C3H6-SCR活性测试
  • 5.3 Pd/Cu-Ti-PILC上丙烯选择催化还原NO的活性研究
  • 3H6-SCR活性测试'>5.3.1 C3H6-SCR活性测试
  • 5.3.2 XRD表征
  • 5.3.3 ESR表征
  • 2-TPR表征'>5.3.4 H2-TPR表征
  • 5.3.5 NO-TPD表征
  • 5.4 Ag/Cu-Ti-PILC上丙烯选择催化还原NO的活性研究
  • 3H6-SCR活性测试'>5.4.1 C3H6-SCR活性测试
  • 5.4.2 XRD表征
  • 5.4.3 ESR表征
  • 2-TPR表征'>5.4.4 H2-TPR表征
  • 5.4.5 NO-TPD表征
  • 5.5 Cu-Ti-PILC、Pd/Cu-Ti-PILC及Ag/Cu-Ti-PILC催化剂的抗毒性能
  • 5.5.1 Cu-Ti-PILC、Pd/Cu-Ti-PILC及Ag/Cu-Ti-PILC的稳定性
  • 2对催化活性的影响'>5.5.2 SO2对催化活性的影响
  • 2和H2O同时存在对催化活性的影响'>5.5.3 SO2和H2O同时存在对催化活性的影响
  • 5.6 本章小结
  • 6. 结论与展望
  • 6.1 结论
  • 6.2 创新性
  • 6.3 建议与展望
  • 参考文献
  • 攻读博士学位期间发表学术论文情况
  • 致谢
  • 作者简介

    • 相关论文文献

    • [1].电感耦合等离子体发射光谱法测定钌炭催化剂中的钌[J]. 能源化工 2019(05)
    • [2].山西煤化所燃料电池催化剂设计研究取得进展[J]. 化工新型材料 2019(11)
    • [3].介孔催化剂用于合成气制低碳醇的研究进展[J]. 当代化工研究 2020(03)
    • [4].Y改性对V_2O_5-MoO_3/TiO_2催化剂脱硝性能的影响[J]. 现代化工 2020(03)
    • [5].一种制备稀土顺丁橡胶的催化剂的制备方法[J]. 橡胶科技 2020(03)
    • [6].钇掺杂钌催化剂的制备及其催化对硝基甲苯加氢制对甲基环己胺[J]. 精细石油化工 2020(02)
    • [7].新型孔雀石型1,4-丁炔二醇催化剂的开发[J]. 辽宁化工 2020(04)
    • [8].蜂窝式催化剂与平板式催化剂的运行现状分析[J]. 清洗世界 2020(04)
    • [9].高铼酸铵热分解及其在银催化剂中的应用研究[J]. 齐鲁工业大学学报 2019(03)
    • [10].介质阻挡放电联合锰基催化剂对乙酸乙酯的降解效果[J]. 环境工程学报 2020(05)
    • [11].低变催化剂运行末期对装置的影响[J]. 化工设计通讯 2020(03)
    • [12].乙烷驯化对银催化剂的性能影响研究[J]. 广东化工 2020(08)
    • [13].规整催化剂数值模拟的研究进展[J]. 化工技术与开发 2020(04)
    • [14].两种铬系催化剂的制备及催化乙烯聚合性能研究[J]. 精细化工中间体 2020(02)
    • [15].全密度聚乙烯干粉催化剂的控制及优化[J]. 中国仪器仪表 2020(06)
    • [16].车用催化剂的研究进展及产业现状[J]. 浙江冶金 2020(Z1)
    • [17].有机化学反应中非金属有机催化剂的应用研究[J]. 化工管理 2020(18)
    • [18].甲醇制丙烯催化剂侧线装置性能评价[J]. 现代化工 2020(06)
    • [19].干燥过程对催化剂物化性质的影响[J]. 辽宁化工 2020(06)
    • [20].甲烷化反应器催化剂积炭过程的模拟研究[J]. 高校化学工程学报 2020(03)
    • [21].钴基费托合成催化剂硫中毒热力学分析[J]. 化学工程 2020(07)
    • [22].合成气制二甲醚中残留钠对催化剂的影响[J]. 天然气化工(C1化学与化工) 2020(04)
    • [23].费托合成钴基催化剂助剂研究进展[J]. 现代化工 2020(09)
    • [24].二氧化硫氧化制硫酸用钒催化剂的研究进展[J]. 广州化工 2020(14)
    • [25].催化裂化外取热器入口区域催化剂分布及优化[J]. 过程工程学报 2020(09)
    • [26].Mn-Ce-Pr/Al_2O_3臭氧催化剂的制备及其性能研究[J]. 功能材料 2020(09)
    • [27].钒催化剂在硫酸生产中的应用[J]. 广东化工 2020(17)
    • [28].中低温煤焦油加氢反应中催化剂的开发与研究[J]. 化学工程师 2020(09)
    • [29].乙炔氢氯化钌基催化剂的研究与进展[J]. 中国氯碱 2020(10)
    • [30].Cu-xZrO_2/SiO_2改性催化剂对醋酸甲酯制乙醇性能的影响[J]. 天然气化工(C1化学与化工) 2020(05)

    标签：;  ;  ;  ;  

    柱层粘土催化剂上丙烯选择还原NO反应的研究
    下载Doc文档

    猜你喜欢

    © 2024 毕速过 版权所有 鄂ICP备12018319号-5