Pd/SiO2催化还原N-芳烷基化硝基化合物的反应研究

论文摘要

催化加氢在工业生产特别是石油化工上有着重要用途,而常用的加氢催化剂是贵金属催化剂,它们最主要的优点是反应活性高。而二级胺由于在工业,药学,生物化学等众多领域发挥着重要作用,所以它们的合成在有机合成上受到了比其他官能团化合物更多的关注。在这其中,芳香族的二级胺占有重要的比例。结合我们实验之前利用钝化的Ni/SiO2还原硝基化合物并和芳香醛反应,生成亚胺的经验,在此基础上,我的工作主要是寻找并合成了一种简单高效的Pd/SiO2催化剂,并将它应用于二级芳香胺的合成上。实验内容先是制备催化剂Pd/SiO2,并对其进行一系列表征。接着利用芳香硝基化合物和芳香醛为底物,采用一锅法N-芳香烷基化硝基化合物,合成了不同种类的芳香二级胺。整个合成二级胺的过程,先是反应条件的优化,接着在最优条件下改变底物的种类和官能团,得到了大部分都有较理想收率的产物。整个实验过程都是在一个大气压的氢气氛围,和40℃的反应温度下进行。反应条件温和且环境友好,催化剂制备简单,这些都将有利于这种合成方法制备芳香二级胺的扩大化生产。在最后通过催化剂的回收利用,验证了这种高效性能催化剂的稳定性。

论文目录

• 中文摘要
• Abstract
• 第一章 催化加氢
• 1 前言
• 1.1 常用的各类加氢催化剂
• 1.2 加氢催化剂的化学组成
• 1.2.1 活性组分
• 1.2.2 辅助组分
• 1.3 固体催化剂常见的制备方法
• 1.4 高分散催化剂的制备
• 1.4.1 负载型催化剂载体的选择
• 1.4.2 高分散负载型金属催化剂的制备方法
• 1.5 常见Pd类催化剂的种类
• 1.5.1 按催化剂中Pd的化合价分类
• 1.5.2 按催化剂中载体分类
• 2. 小结
• 参考文献
• 第二章 催化剂的制备和表征
• 1 研究背景
• 2 催化剂的制备和表征
• 2.1 试剂
• 2.2 催化剂制备
• 2.2.1 Pd/MCM-41催化剂的制备
• 2的制备'>2.2.2 Pd/SiO₂的制备
• 2.3 催化剂的表征
• 2.3.1 表征仪器
• 2.3.2 XRD
• 2.3.3 ICP-AAS
• 2.3.4 TEM
• 2.3.5 SEM
• 2.3.6 XPS
• 3 小结
• 参考文献
• 2从硝基化合物和芳香醛一锅法合成二级胺'>第三章 利用Pd/SiO₂从硝基化合物和芳香醛一锅法合成二级胺
• 1. 背景介绍
• 1.1 前言
• 1.2 制备脂肪族的二级胺
• 1.2.1 一级胺的N-烷基化
• 1.2.2 添加亚胺、氮杂环、羰基化合物
• 1.3 制备芳香族的二级胺
• 1.3.1 引言
• 1.3.2 一级芳香族胺的N-烷基化
• 1.3.3 引入亚胺（还原烷基化）
• 2 课题的提出
• 3 实验部分
• 3.1 试剂
• 3.2 仪器
• 3.3 芳香族二级胺的合成
• 3.3.1 催化剂的制备与表征
• 3.3.2 芳香族二级胺的合成步骤
• 3.4 结果与讨论
• 3.4.1 实验条件的优化
• 3.4.2 硝基苯和不同取代基的醛生成二级胺
• 3.4.3 苯甲醛和不同取代基的硝基苯生成二级胺
• 3.4.4 不同取代基的芳香醛和不同取代基德芳香族硝基化合物一锅法合成二级胺
• 3.4.5 有硝基萘参与的反应
• 3.4.6 对实验的改进——添加助剂
• 3.4.7 催化剂的再生和稳定性
• 4 结论
• 参考文献
• 致谢