胡桂兵:高稳定MOFs的后修饰及其应用于电致化学发光传感器研究论文

胡桂兵:高稳定MOFs的后修饰及其应用于电致化学发光传感器研究论文

本文主要研究内容

作者胡桂兵(2019)在《高稳定MOFs的后修饰及其应用于电致化学发光传感器研究》一文中研究指出:近十几年来,金属有机骨架(MOFs)由于其大的比表面积、永久的孔隙率、可调控的孔道、易修饰等特点使得其在气体存储与分离、催化、药物运输、生物传感等领域都有着潜在的应用,因此MOFs受到了越来越多的研究者们的关注与青睐。其中由于MOFs大的比表面积能极大的增加发光试剂的固载量,使得它在电致化学发光传感器(ECL)构建中有着许多应用。但是,由于大多数MOFs的水稳定性很差,导致钌配合物在测试过程中容易渗漏,这会影响ECL传感器的稳定性。因此寻找高稳定性的介孔MOFs和稳定的固载方法来固载发光试剂是很有必要的。基于以上几点,本论文选择高稳定的MOFs进行后修饰嫁接钌配合物,合成高稳定的新型ECL发光材料,并以黏蛋白(MUC1)为检测的目标物,构建了一系列具有优良性能的ECL传感器。通过X-射线衍射分析(PXRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、原子力显微镜(AFM)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)和电分析化学技术等表征技术对所制得的MOFs后修饰材料和其构建的ECL传感器进行了表征。本论文证明通过使用高稳定的MOFs固载发光试剂来提高ECL的强度和稳定性,是一种设计和构建高性能ECL材料的可行策略,这为开发高灵敏度和高选择性的ECL传感器提供了新的方法。该论文的研究工作主要分为下几个部分:1高稳定介孔MOFs的后修饰及其在电致化学发光传感器构建中的应用本工作用ZrOCl2·8H2O与2,4,6-三(4-羧基苯基)-1,3,5-三嗪(H3TATB)反应制备了高稳定的介孔MOF(PCN-777)。然后,利用Zr4+与羧基之间的强配位键将钌络合物嫁接到PCN-777上,再将聚乙烯亚胺(PEI)和金纳米粒子(AuNPs)修饰到制得的Ru-PCN-777上,得到AuNPs-PEI@Ru-PCN-777。AuNPs-PEI@Ru-PCN-777具有以下优点:第一,PCN-777是一种水稳定性高的介孔MOF,因此钌配合物不仅可以存在于PCN-777表面,还可以嫁接到PCN-777内部,这将大大增加钌配合物的固载量。第二,由于钌配合物是通过其羧基与PCN-777中的金属簇之间强的配位键嫁接到PCN-777上的,且PCN-777在水中较稳定,这就有效的避免了在测试过程中发光试剂的渗漏,从而提高了传感器的稳定性。第三,由于PCN-777的介孔性,使PCN-777表面和内部的Ru(bpy)2(mcpbpy)2+都能被电子有效激发,从而提高了钌配合物的利用率。考虑到AuNPs-PEI@Ru-PCN-777的上述优点,我们利用它构建了ECL传感器,并结合其他信号放大策略,实现了对黏蛋白1(MUC1)的超灵敏检测。2二维MOFs纳米片的后修饰及其在电致化学发光传感器中的应用金属有机骨架(MOFs)由于其有序的孔隙度和高的比表面积可以大大提高发光试剂的固载量,从而在ECL免疫分析中受到越来越多的关注。然而,在MOFs中,发光试剂的利用率受到长的离子/电子迁移路径和离子/电子扩散约束的限制。为了克服这些缺点,我们利用二维MOFs纳米片作为载体来固载发光试剂,这可以有效地缩短离子/电子的传输距离,缓解离子/电子的扩散约束,从而增强发光试剂的利用率,得到强的ECL信号。因此,本工作通过HfCl4与1,3,5-三(4-羧基苯基)苯(H3BTB)反应制备了二维MOF纳米片(Hf-MOL)。然后,通过Hf4+与羧基之间的强配位键将Ru(bpy)2(mcpbpy)2+嫁接到Hf-MOL中。将聚乙烯亚胺(PEI)修饰到Ru-Hf-MOL上作为钌配合物的共反应试剂,得到PEI@Ru-Hf-MOL。考虑到MOL的上述优点,本工作利用制备的PEI@Ru-Hf-MOL构建了ECL传感器,并结合邻位触及策略实现了对目标物MUC1的简单、快速、灵敏的检测。

Abstract

jin shi ji nian lai ,jin shu you ji gu jia (MOFs)you yu ji da de bi biao mian ji 、yong jiu de kong xi lv 、ke diao kong de kong dao 、yi xiu shi deng te dian shi de ji zai qi ti cun chu yu fen li 、cui hua 、yao wu yun shu 、sheng wu chuan gan deng ling yu dou you zhao qian zai de ying yong ,yin ci MOFsshou dao le yue lai yue duo de yan jiu zhe men de guan zhu yu qing lai 。ji zhong you yu MOFsda de bi biao mian ji neng ji da de zeng jia fa guang shi ji de gu zai liang ,shi de ta zai dian zhi hua xue fa guang chuan gan qi (ECL)gou jian zhong you zhao hu duo ying yong 。dan shi ,you yu da duo shu MOFsde shui wen ding xing hen cha ,dao zhi liao pei ge wu zai ce shi guo cheng zhong rong yi shen lou ,zhe hui ying xiang ECLchuan gan qi de wen ding xing 。yin ci xun zhao gao wen ding xing de jie kong MOFshe wen ding de gu zai fang fa lai gu zai fa guang shi ji shi hen you bi yao de 。ji yu yi shang ji dian ,ben lun wen shua ze gao wen ding de MOFsjin hang hou xiu shi jia jie liao pei ge wu ,ge cheng gao wen ding de xin xing ECLfa guang cai liao ,bing yi nian dan bai (MUC1)wei jian ce de mu biao wu ,gou jian le yi ji lie ju you you liang xing neng de ECLchuan gan qi 。tong guo X-she xian yan she fen xi (PXRD)、sao miao dian zi xian wei jing (SEM)、tou she dian zi xian wei jing (TEM)、yuan zi li xian wei jing (AFM)、dian gan ou ge deng li zi ti fa she guang pu (ICP-OES)he dian fen xi hua xue ji shu deng biao zheng ji shu dui suo zhi de de MOFshou xiu shi cai liao he ji gou jian de ECLchuan gan qi jin hang le biao zheng 。ben lun wen zheng ming tong guo shi yong gao wen ding de MOFsgu zai fa guang shi ji lai di gao ECLde jiang du he wen ding xing ,shi yi chong she ji he gou jian gao xing neng ECLcai liao de ke hang ce lve ,zhe wei kai fa gao ling min du he gao shua ze xing de ECLchuan gan qi di gong le xin de fang fa 。gai lun wen de yan jiu gong zuo zhu yao fen wei xia ji ge bu fen :1gao wen ding jie kong MOFsde hou xiu shi ji ji zai dian zhi hua xue fa guang chuan gan qi gou jian zhong de ying yong ben gong zuo yong ZrOCl2·8H2Oyu 2,4,6-san (4-suo ji ben ji )-1,3,5-san qin (H3TATB)fan ying zhi bei le gao wen ding de jie kong MOF(PCN-777)。ran hou ,li yong Zr4+yu suo ji zhi jian de jiang pei wei jian jiang liao lao ge wu jia jie dao PCN-777shang ,zai jiang ju yi xi ya an (PEI)he jin na mi li zi (AuNPs)xiu shi dao zhi de de Ru-PCN-777shang ,de dao AuNPs-PEI@Ru-PCN-777。AuNPs-PEI@Ru-PCN-777ju you yi xia you dian :di yi ,PCN-777shi yi chong shui wen ding xing gao de jie kong MOF,yin ci liao pei ge wu bu jin ke yi cun zai yu PCN-777biao mian ,hai ke yi jia jie dao PCN-777nei bu ,zhe jiang da da zeng jia liao pei ge wu de gu zai liang 。di er ,you yu liao pei ge wu shi tong guo ji suo ji yu PCN-777zhong de jin shu cu zhi jian jiang de pei wei jian jia jie dao PCN-777shang de ,ju PCN-777zai shui zhong jiao wen ding ,zhe jiu you xiao de bi mian le zai ce shi guo cheng zhong fa guang shi ji de shen lou ,cong er di gao le chuan gan qi de wen ding xing 。di san ,you yu PCN-777de jie kong xing ,shi PCN-777biao mian he nei bu de Ru(bpy)2(mcpbpy)2+dou neng bei dian zi you xiao ji fa ,cong er di gao le liao pei ge wu de li yong lv 。kao lv dao AuNPs-PEI@Ru-PCN-777de shang shu you dian ,wo men li yong ta gou jian le ECLchuan gan qi ,bing jie ge ji ta xin hao fang da ce lve ,shi xian le dui nian dan bai 1(MUC1)de chao ling min jian ce 。2er wei MOFsna mi pian de hou xiu shi ji ji zai dian zhi hua xue fa guang chuan gan qi zhong de ying yong jin shu you ji gu jia (MOFs)you yu ji you xu de kong xi du he gao de bi biao mian ji ke yi da da di gao fa guang shi ji de gu zai liang ,cong er zai ECLmian yi fen xi zhong shou dao yue lai yue duo de guan zhu 。ran er ,zai MOFszhong ,fa guang shi ji de li yong lv shou dao chang de li zi /dian zi qian yi lu jing he li zi /dian zi kuo san yao shu de xian zhi 。wei le ke fu zhe xie que dian ,wo men li yong er wei MOFsna mi pian zuo wei zai ti lai gu zai fa guang shi ji ,zhe ke yi you xiao de su duan li zi /dian zi de chuan shu ju li ,huan jie li zi /dian zi de kuo san yao shu ,cong er zeng jiang fa guang shi ji de li yong lv ,de dao jiang de ECLxin hao 。yin ci ,ben gong zuo tong guo HfCl4yu 1,3,5-san (4-suo ji ben ji )ben (H3BTB)fan ying zhi bei le er wei MOFna mi pian (Hf-MOL)。ran hou ,tong guo Hf4+yu suo ji zhi jian de jiang pei wei jian jiang Ru(bpy)2(mcpbpy)2+jia jie dao Hf-MOLzhong 。jiang ju yi xi ya an (PEI)xiu shi dao Ru-Hf-MOLshang zuo wei liao pei ge wu de gong fan ying shi ji ,de dao PEI@Ru-Hf-MOL。kao lv dao MOLde shang shu you dian ,ben gong zuo li yong zhi bei de PEI@Ru-Hf-MOLgou jian le ECLchuan gan qi ,bing jie ge lin wei chu ji ce lve shi xian le dui mu biao wu MUC1de jian chan 、kuai su 、ling min de jian ce 。

论文参考文献

  • [1].基于过硫酸根-氧气体系的电致化学发光灵敏分析生物小分子[D]. 冉佩瑶.西南大学2019
  • [2].基于核酸扩增和纳米材料信号放大策略构建电致化学发光microRNA传感器的研究[D]. 崔爱平.西北大学2019
  • [3].硫酸根自由基介导的新型电致化学发光传感器研制及应用于全氟化合物的测定[D]. 陈斯华.华中师范大学2016
  • [4].蛋白激酶和亚砷酸根电致化学发光传感器的构建方法研究[D]. 于禄丹.南昌大学2018
  • [5].钌联吡啶功能化纳米粒子的电化学和电致化学发光碰撞研究[D]. 刘美周.西北大学2019
  • [6].石墨相氮化碳纳米片的电致化学发光性能研究及其在分析检测中的应用[D]. 孙亚楠.上海师范大学2019
  • [7].基于卟啉与β-环糊精的仿生材料制备及生物传感研究[D]. 郑晨昱.南京理工大学2018
  • [8].重组绿色电致化学发光蛋白及其免疫分析应用[D]. 崔宏达.南京理工大学2018
  • [9].基于碳量子点的三磷酸腺苷及铜离子电致化学发光传感器构建及性能研究[D]. 郭学飞.北京化工大学2018
  • [10].基于新型发光体系构建的电致化学发光传感器检测刀豆蛋白A和胰岛素[D]. 张涵.西南大学2018
  • 读者推荐
  • [1].并五苯分子的手性自组装和单层薄膜的结构相变[D]. 石明霞.西南大学2019
  • [2].温度响应型织物/纸基流控分析装置及其在人体汗液检测中的应用[D]. 何静.西南大学2019
  • [3].可穿戴线/纸微流控比色分析器件的构建及其在汗液分析中的应用研究[D]. 肖刚.西南大学2019
  • [4].载流子陷阱和激子能量传输对4CzTPN-Ph器件磁效应的调控[D]. 邓金秋.西南大学2019
  • [5].有机掺杂器件中新奇的磁响应及物理微观过程[D]. 胡叶倩.西南大学2019
  • [6].使用有机添加剂提高混和卤化物钙钛矿器件的发光效率[D]. 任杰.西南大学2019
  • [7].基于乙基溴化胺的天蓝色层状及绿色钙钛矿发光器件研究[D]. 王琦.西南大学2019
  • [8].红荧烯发光器件中自旋对态间的演化机制研究[D]. 汤仙童.西南大学2019
  • [9].MnxGa|Co2FeAl超晶格磁性及垂直磁各向异性能的第一性原理研究[D]. 张庆阳.西南大学2019
  • [10].HfO2界面层调制的NiO薄膜的低压多态电阻开关特性[D]. 魏明龙.西南大学2019
  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自西南大学的胡桂兵,发表于刊物西南大学2019-09-24论文,是一篇关于金属有机骨架论文,后修饰论文,传感器论文,黏蛋白论文,西南大学2019-09-24论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自西南大学2019-09-24论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

    标签:;  ;  ;  ;  ;  

    胡桂兵:高稳定MOFs的后修饰及其应用于电致化学发光传感器研究论文
    下载Doc文档

    猜你喜欢