碳纳米管修饰电极对生化出水的降解研究

论文摘要

焦化废水的生化处理出水中仍然含有多种难降解有机污染物,是重要的环境污染源之一。用电化学法处理废水中的污染物,具有条件温和、设备简单、环境友好等优点,是一种很有潜力的高级氧化技术。但是需要针对具体的污染物开发合适的电极材料和处理工艺,以提高电极催化活性,增强长期工作稳定性。本文以焦化废水的生化出水为研究对象,首先用GC/MS分析了采样废水的污染物构成,在此基础上提出了增加阳极氧化过电位以提升有机物氧化降解效率的功能电极修饰方案,选择典型的氧化物修饰材料并定制了研究电极;采用商品DSA电极和设计的金属氧化物修饰电极进行对比处理试验,验证了上述设计思想的合理性,并通过对苯胺降解机理的研究进一步证实了金属氧化物修饰电极对难降解有机物矿化处理的有效性;接着研究了碳纳米管修饰电极用于难降解有机物电化学氧化处理的可行性,提出了基于有机物和无机物的两种碳纳米管复合材料电极制备方法,并实验验证了CNT修饰电极的良好效果,同时提出了一种器件电极的工艺实现方案,为后续研究提供参考;此外,还针对规模化低成本处理的需要,提出了基于活性炭纤维吸附转移处理难降解有机物的方法,并系统研究了活性碳纤维对典型污染物的吸脱附能力。研究结果表明:废水中含多种多环、杂环、酚类等难降解有机物;特制的金属氧化物修饰电极相对于商品电极对废水有较高的降解效率,并能通过长时间电解使苯胺的芳环结构被降解;聚四氟乙烯碳纳米管修饰电极电解废水120min后使溶液COD值降低51%,苯酚和苯胺在PTFE修饰电极上的循环伏安曲线均出现较明显的反应峰,峰值电流达到了0.12A和0.18A,电化学降解是PTFE修饰电极处理废水时的有机污染物浓度降低的主要因素;利用机械球磨制备的水玻璃碳纳米管复合电极中碳纳米管分散均匀,团簇和缠绕现象减少,可控刻蚀工艺使电极表层的碳纳米管有效暴露,露出的断口及缺陷位置成为了敏感的位置;活性炭纤维对于苯胺和喹啉吸附作用明显,pH调节脱附和电化学原位脱附都能实现良好的脱附效果,使ACF再生。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 选题背景及意义
• 1.2 焦化废水来源及水质特点
• 1.3 焦化废水处理技术研究现状
• 1.3.1 生物处理技术
• 1.3.2 物理处理技术
• 1.3.3 化学处理技术
• 1.3.4 焦化废水深度处理
• 1.4 本文的研究内容
• 第二章 电化学基本原理
• 2.1 电化学氧化
• 2.1.1 电极反应与电极电势
• 2.1.2 阳极氧化过程和机理
• 2.2 电化学测量
• 2.2.1 测量体系
• 2.2.2 循环伏安法
• 第三章 焦化废水成分分析及主要组分电化学活性研究
• 3.1 焦化废水的产生及危害
• 3.1.1 焦化废水产生的概况
• 3.1.2 焦化废水的组成及分类
• 3.1.3 焦化废水水质特点及危害
• 3.2 焦化废水取样及水质分析
• 3.2.1 焦化废水取样
• 3.2.2 焦化废水水质测定
• 3.3 焦化废水成分分析
• 3.4 本章小结
• 第四章 金属氧化物涂层电极电化学降解研究
• 4.1 微观形貌表征
• 4.2 动电位极化测试
• 4.3 商品电极和设计电极降解焦化废水对比实验
• 4.4 设计电极电化学降解苯胺的研究
• 4.5 本章小结
• 第五章 碳纳米管修饰电极的制备及电解研究
• 5.1 碳纳米管的选取及预处理工艺
• 5.2 粘结剂的选择
• 5.3 PTFE 修饰电极
• 5.3.1 PTFE 修饰电极的制备
• 5.3.2 PTFE 修饰电极的表征
• 5.3.3 PTFE 修饰电极对于单项污染物的电化学活性研究
• 5.3.4 PTFE 修饰电极电解过程及有机污染物降解能力分析
• 5.4 水玻璃修饰电极的制备工艺
• 5.4.1 水玻璃的选取及固化工艺研究
• 5.4.2 碳纳米管与水玻璃混合方式的影响
• 5.4.3 刻蚀工艺优化
• 5.4.4 碳纳米管水玻璃复合电极设计
• 5.5 本章小结
• 第六章 活性炭纤维对焦化废水的吸脱附研究
• 6.1 ACF 对于单项污染物的吸脱附实验研究
• 6.1.1 吸附质质量对比实验
• 6.1.2 PH 调节吸附实验
• 6.2 ACF 脱附实验
• 6.2.1 PH 脱附
• 6.2.2 电化学催化脱附
• 6.2.3 组合实验
• 6.2.4 原位化学催化脱附
• 6.3 本章小结
• 第七章 总结与展望
• 7.1 主要研究内容与结论
• 7.2 主要创新点
• 7.3 前景展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间已发表或录用的论文
• 发表的论文
• 申请的专利