Pt电极的电沉积制备及其电催化氧化氨研究

论文摘要

氨的电催化氧化研究在环境保护和清洁能源等方面具有重要意义,而该领域的研究重点在于催化电极的发展。本文选用玻璃碳(GC)和氧化铟锡(ITO)透明导电玻璃为基体,采用电沉积法在其表面沉积Pt,制备催化电极,并研究制备方式对电极催化活性的影响。以GC为基体时,采用恒电流沉积法,通过设定不同的沉积电流密度和沉积时间,制备Pt/GC电极。通过SEM观察GC表面沉积的Pt形貌,发现不同的电流密度下,制备得到的Pt形貌各异。低电流密度下,易生成球形颗粒状Pt。而随着电流密度的增大,Pt尺寸减小但致密度增大,并倾向于生成片状结构。这是由于较大电流密度下,过电位较大,整个电沉积过程受扩散过程控制所致。采用ICP检测了电极的Pt含量,结果发现实际沉积量明显小于理论值,且不同条件下沉积效率各不相同。同一电流密度下,Pt担载量随沉积时间的增加而增大。同时,通过循环伏安测量表征电极对氨的催化活性及Pt的有效电活化面积。分析后可知,制备方式显著影响电极催化活性。相近担载量下,电流密度不同,电极催化活性不同。同一电流密度下,电极催化活性随担载量增加而提高。Pt的有效活化面积结果呈现相似规律。同时,探索了ITO是否可作为氨电催化氧化研究的基体。以恒电势沉积法,制备了Pt/ITO电极。通过SEM和EDS分析可知,ITO表面沉积了颗粒尺寸在1μm以下的球形分散Pt颗粒,并且XRD结果表明沉积的Pt颗粒为多晶结构。同时,循环伏安测试结果表明Pt/ITO电极催化活性比纯Pt电极高,并且通过分析得出催化活性提高的主要原因是Pt具有较高的电活化面积。因此,ITO可作为沉积基体,但存在沉积颗粒与基体结合力不佳的问题。通过沉积时引入超声,可一定程度上增强结合力及电极的电化学稳定性,SEM和循环伏安测试结果证明了这一点。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 氨概述
• 1.2.1 氨的物理性质、危害和来源
• 1.2.2 氨作为清洁能源的潜力
• 1.2.3 氨的处理方式
• 1.3 电催化氧化氨的研究现状与发展趋势
• 1.3.1 氨的电催化氧化机理
• 1.3.2 催化电极体系
• 1.3.3 制备方法
• 1.3.4 影响电极催化性能的因素
• 1.4 本文的主要工作
• 第二章 实验材料与方法
• 2.1 实验材料与仪器设备
• 2.2 Pt 催化电极的制备
• 2.3 Pt 催化电极的性能表征和电化学性能测试
• 2.3.1 电感耦合等离子体发射光谱分析
• 2.3.2 扫描电子显微镜及能谱分析
• 2.3.3 X 射线衍射分析
• 2.3.4 循环伏安测量
• 第三章 玻碳基Pt 催化电极的制备及其对氨的电催化氧化活性的研究
• 3.1 引言
• 3.2 Pt/GC 催化电极的制备及实验条件
• 3.3 结果
• 3.3.1 电极表面沉积的Pt 形貌及其担载量
• 3.3.2 含氨溶液的CV 曲线
• 3.4 分析与讨论
• 3.4.1 沉积电流密度对Pt 颗粒形貌的影响
• 3.4.2 沉积电流密度对Pt/GC 电极催化活性的影响
• 3.4.3 沉积电流密度对Pt/GC 电极表面活化面积的影响
• 3.5 本章小结
• 第四章 玻碳基Pt 催化电极的制备及其对氨的电催化氧化活性的研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验方法
• 4.3 ITO 基体沉积结果与讨论
• 4.3.1 Pt/ITO 电极表面性能的表征
• 4.3.2 Pt/ITO 电极对氨的电催化氧化性能
• 4.4 引入超声对沉积的影响
• 4.4.1 计时电位曲线
• 4.4.2 Pt/ITO 电极表面的SEM 形貌
• 2SO₄ 溶液中的循环伏安曲线'>4.4.3 Pt/ITO 电极在H₂SO₄溶液中的循环伏安曲线
• 4.5 本章小结
• 第五章 总结与展望
• 5.1 主要工作和结论
• 5.2 展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间已发表或录用的论文