汽油饱和蒸气吸附回收用活性炭的结构修饰研究

论文摘要

在汽油的储运、使用过程中存在着较为严重的油气蒸发损耗问题,逸散的油气还是形成光化学烟雾的主要成分,严重影响大气环境。因此,近年来汽油蒸气回收和利用的研究受到了广泛的关注。汽油蒸气的回收方法主要包括吸收法、吸附法、冷凝法、膜分离法,其中吸附法是一种有效的油气回收技术。但是,目前吸附法中用作吸附剂的商用活性炭存在着比表面积和孔容较低、孔径较小等缺点,不利于汽油蒸气的回收和利用。本论文的主要目的就是寻求简单易行的改性方法提高活性炭对汽油蒸气的吸/脱附性能,并从拓展对回收汽油蒸气的利用角度出发,提高脱附气体中戊烷的质量分数,从而有利于戊烷的分离和利用。首先以商用活性炭A为原料,分别采用硝酸、双氧水、氨水、氢气、酸碱对其进行表面化学结构改性处理。用Boehm滴定测定了活性炭的表面官能团,同时通过低温N2吸脱附法对活性炭的孔结构进行了表征,并建立了动态吸/脱附装置,通过该装置并结合TPD研究了90号汽油饱和蒸气在不同活性炭样品上的吸/脱附性能。系统考察了改性剂浓度对活性炭的表面官能团、孔结构以及脱附气体中戊烷质量分数变化的影响。结果表明,氨水处理、氢气处理、酸碱处理均提高了活性炭对汽油饱和蒸气吸/脱附性能,其中以浓度为10%的酸碱交替处理效果最佳;对脱附气体中戊烷的富集效果较好的改性方法是硝酸处理和氨水处理,其最佳处理浓度分别是10%、20%。其次以商用活性炭B为原料,采用KOH作为活化剂对其进行表面物理结构改性处理。用低温N2吸脱附法对活性炭的孔结构进行了表征,在动态吸/脱附装置和TPD上研究了90号汽油饱和蒸气在不同活性炭样品上的吸/脱附性能,系统考察了碱炭比、活化温度、活化时间对活性炭的孔结构以及脱附气体中戊烷质量分数变化的影响。研究发现,活性炭对汽油饱和蒸气的吸/脱附性能受多个孔结构参数的影响,其中以微孔比表面积的影响最大;另外,较大的中孔孔容、较宽的孔径分布,有利于汽油饱和蒸气的吸/脱附。同时,得到了最优的改性条件:碱炭比为1.4,活化温度为800℃,活化时间为120min。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 前言
• 1.2 汽油蒸气回收技术
• 1.2.1 吸收法
• 1.2.2 吸附法
• 1.2.3 冷凝法
• 1.2.4 膜分离法
• 1.2.5 油气回收方法的综合比较
• 1.3 吸附法用活性炭的研究
• 1.3.1 活性炭的分类
• 1.3.2 活性炭的制备及应用
• 1.3.3 活性炭的表面物理结构和性质
• 1.3.4 活性炭的表面化学性质
• 1.3.5 活性炭再生
• 1.3.6 活性炭吸附机理
• 1.4 活性炭表面改性研究
• 1.4.1 活性炭表面物理结构改性
• 1.4.2 活性炭表面化学结构改性
• 1.5 活性炭的气体吸附分离研究
• 1.6 现有问题
• 1.7 本论文的主要任务
• 第二章 实验部分
• 2.1 药品与仪器
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 活性炭表面化学结构改性方法
• 2.2.2 活性炭表面物理结构改性方法
• 2.2.3 活性炭对汽油饱和蒸气吸/脱附评价
• 2.2.4 样品表征方法
• 第三章 活性炭的表面化学结构修饰研究
• 3.1 前言
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 硝酸氧化改性
• 3.2.2 双氧水氧化改性
• 3.2.3 氨水还原改性
• 3.2.4 氢气还原改性
• 3.2.5 酸碱改性
• 3.2.6 表面官能团与孔结构参数对活性炭吸附汽油饱和蒸气性能的影响
• 3.2.7 孔结构参数对脱附气体戊烷质量分数的影响
• 3.3 小结
• 第四章 活性炭的表面物理结构修饰研究
• 4.1 前言
• 4.2 结果与讨论
• 4.2.1 碱炭比的影响
• 4.2.2 活化温度的影响
• 4.2.3 活化时间的影响
• 4.2.4 孔结构参数对活性炭吸附汽油饱和蒸气性能的影响
• 4.2.5 孔结构参数对脱附气体戊烷质量分数的影响
• 4.3 小结
• 第五章 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间取得的学术成果
• 致谢