孙亚楠:石墨相氮化碳纳米片的电致化学发光性能研究及其在分析检测中的应用论文

孙亚楠:石墨相氮化碳纳米片的电致化学发光性能研究及其在分析检测中的应用论文

本文主要研究内容

作者孙亚楠(2019)在《石墨相氮化碳纳米片的电致化学发光性能研究及其在分析检测中的应用》一文中研究指出:近年来,碳基纳米材料因其独特的光电性质及良好的环境相容性而受到大家的广泛关注。石墨相氮化碳材料g-C3N4(graphitic carbon nitride)是一种类石墨的层状材料,具有半导体性质,能吸收可见光,作为一种非金属催化剂在光催化领域已经有了广泛的应用。同时,它还表现出良好的的荧光(FL)和电化学发光(ECL)性质,而且与其他发光材料相比,具有机械性能好、无毒以及生物兼容性好的优势,因此在荧光及ECL传感等领域有很好的应用前景。然而,体相的g-C3N4不易分散且比表面积小,影响了它们在某些方面的应用。本论文利用简单环保的酸化液相剥离法得到石墨相氮化碳纳米片(g-C3N4NSs),相比于体相的g-C3N4,g-C3N4NSs的ECL效率明显提高。利用多种手段对其形貌特征和化学组成进行了表征,系统研究了其ECL性能,并以其为发光物质,构建了操作简单、灵敏度高的ECL传感器,实现了对有机药物肾上腺素(EP)的检测。进一步结合分子印迹技术提高了方法的选择性。此外利用g-C3N4NSs与石墨烯量子点(GQDs)在不同电位发光的特点,构建了双电位比率ECL体系,实现了对金属Cu2+离子的灵敏准确检测。全文研究内容如下:(1)g-C3N4NSs的合成与表征以三聚氰胺作为前驱体,采用热聚合的方法合成体相的石墨相氮化碳g-C3N4,再利用盐酸插层作用破坏g-C3N4层与层之间的范德华力,结合超声辅助液相剥离法得到石墨相氮化碳纳米片(g-C3N4NSs)。借助扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱仪、紫外吸收光谱仪和荧光光谱仪等对其形貌、组成和光学性质进行了表征,证明我们成功地合成了超薄的g-C3N4NSs,尺寸均匀,而且表现出良好的光学性质。(2)g-C3N4NSs的ECL性能研究利用三电极系统,测试了g-C3N4NSs的ECL性能,发现在共反应剂过硫酸钾(K2S2O8)存在下g-C3N4 NSs在-1.19V(vs Ag/AgCl)处能够产生强且稳定的ECL信号,相比于体相的g-C3N4,g-C3N4NSs的ECL信号明显提高。进一步研究表明,多壁碳纳米管(MWCNT)对g-C3N4NSs的ECL有很强的增敏作用,可大大提高g-C3N4NSs的ECL信号强度。(3)g-C3N4 NSs ECL传感器的构建及其对肾上腺素(EP)的检测将g-C3N4NSs与酸化的MWCNT混合后修饰在玻碳电极上,制成g-C3N4 NSs/MWCNT ECL传感器。通过电化学阻抗(EIS),ECL等手段对传感器性能进行了表征。考察了溶液的pH和K2S2O8浓度对传感器ECL信号的影响,优化了检测条件。研究发现EP对g-C3N4NSs的ECL信号有猝灭作用,基于此建立了EP的ECL检测方法,并探讨了发光机理。方法的线性响应范围为1.0×10-91.5×10-66 mol·L-1,检出限0.21 nmol·L-1。将该方法应用于人体血清样品中EP的检测,结果满意。相对于其他方法,该方法有更宽的线性范围和更低的检出限。(4)表面分子印迹(MIP)g-C3N4 NSs ECL传感器的构建及对EP的高选择性检测MIP对目标分子具有特异性识别功能,将MIP技术与ECL检测相结合,可以实现高灵敏度、高选择性的检测。本工作是在上一个工作的基础上,进一步通过电聚合的方法将具有分子识别功能的分子印迹模引入到修饰电极表面,得到MIP-ECL传感器。通过电化学阻抗,电化学发光对传感器性能进行了表征。与非印迹传感器相比较,印迹传感器对目标分子EP表现出很好的识别功能,可用于目标分子的高灵敏和高选择性检测。(5)g-C3N4NSs/GQDs双电位比率传感器的构建及对Cu2+的检测双电位比率ECL检测是利用两个发光物质在不同电位下发光信号的比值或差值与待测物质含量之间的关系来进行定量分析的一种检测方法,其优点是能够减少环境因素对检测结果的影响,提高分析结果的准确度。本文在研究中发现,g-C3N4NSs和GQDs两种发光物质可以在同一个体系内发光,但二者的发光电位不同,利用这一特点建立了g-C3N4NSs/GQDs比率ECL体系,根据Cu2+对体系ECL信号的响应实现了对Cu2+的灵敏检测,线性范围为5.5×10-104.5×10-6mol·L-1,检出限达0.37 nmol·L-1。通过与非比率型传感器比较,证明比率型传感器受环境因素影响小,检测结果的重现性更好。

Abstract

jin nian lai ,tan ji na mi cai liao yin ji du te de guang dian xing zhi ji liang hao de huan jing xiang rong xing er shou dao da jia de an fan guan zhu 。dan mo xiang dan hua tan cai liao g-C3N4(graphitic carbon nitride)shi yi chong lei dan mo de ceng zhuang cai liao ,ju you ban dao ti xing zhi ,neng xi shou ke jian guang ,zuo wei yi chong fei jin shu cui hua ji zai guang cui hua ling yu yi jing you le an fan de ying yong 。tong shi ,ta hai biao xian chu liang hao de de ying guang (FL)he dian hua xue fa guang (ECL)xing zhi ,er ju yu ji ta fa guang cai liao xiang bi ,ju you ji xie xing neng hao 、mo du yi ji sheng wu jian rong xing hao de you shi ,yin ci zai ying guang ji ECLchuan gan deng ling yu you hen hao de ying yong qian jing 。ran er ,ti xiang de g-C3N4bu yi fen san ju bi biao mian ji xiao ,ying xiang le ta men zai mou xie fang mian de ying yong 。ben lun wen li yong jian chan huan bao de suan hua ye xiang bao li fa de dao dan mo xiang dan hua tan na mi pian (g-C3N4NSs),xiang bi yu ti xiang de g-C3N4,g-C3N4NSsde ECLxiao lv ming xian di gao 。li yong duo chong shou duan dui ji xing mao te zheng he hua xue zu cheng jin hang le biao zheng ,ji tong yan jiu le ji ECLxing neng ,bing yi ji wei fa guang wu zhi ,gou jian le cao zuo jian chan 、ling min du gao de ECLchuan gan qi ,shi xian le dui you ji yao wu shen shang xian su (EP)de jian ce 。jin yi bu jie ge fen zi yin ji ji shu di gao le fang fa de shua ze xing 。ci wai li yong g-C3N4NSsyu dan mo xi liang zi dian (GQDs)zai bu tong dian wei fa guang de te dian ,gou jian le shuang dian wei bi lv ECLti ji ,shi xian le dui jin shu Cu2+li zi de ling min zhun que jian ce 。quan wen yan jiu nei rong ru xia :(1)g-C3N4NSsde ge cheng yu biao zheng yi san ju qing an zuo wei qian qu ti ,cai yong re ju ge de fang fa ge cheng ti xiang de dan mo xiang dan hua tan g-C3N4,zai li yong yan suan cha ceng zuo yong po huai g-C3N4ceng yu ceng zhi jian de fan de hua li ,jie ge chao sheng fu zhu ye xiang bao li fa de dao dan mo xiang dan hua tan na mi pian (g-C3N4NSs)。jie zhu sao miao dian jing 、tou she dian jing 、Xshe xian guang dian zi neng pu yi 、zi wai xi shou guang pu yi he ying guang guang pu yi deng dui ji xing mao 、zu cheng he guang xue xing zhi jin hang le biao zheng ,zheng ming wo men cheng gong de ge cheng le chao bao de g-C3N4NSs,che cun jun yun ,er ju biao xian chu liang hao de guang xue xing zhi 。(2)g-C3N4NSsde ECLxing neng yan jiu li yong san dian ji ji tong ,ce shi le g-C3N4NSsde ECLxing neng ,fa xian zai gong fan ying ji guo liu suan jia (K2S2O8)cun zai xia g-C3N4 NSszai -1.19V(vs Ag/AgCl)chu neng gou chan sheng jiang ju wen ding de ECLxin hao ,xiang bi yu ti xiang de g-C3N4,g-C3N4NSsde ECLxin hao ming xian di gao 。jin yi bu yan jiu biao ming ,duo bi tan na mi guan (MWCNT)dui g-C3N4NSsde ECLyou hen jiang de zeng min zuo yong ,ke da da di gao g-C3N4NSsde ECLxin hao jiang du 。(3)g-C3N4 NSs ECLchuan gan qi de gou jian ji ji dui shen shang xian su (EP)de jian ce jiang g-C3N4NSsyu suan hua de MWCNThun ge hou xiu shi zai bo tan dian ji shang ,zhi cheng g-C3N4 NSs/MWCNT ECLchuan gan qi 。tong guo dian hua xue zu kang (EIS),ECLdeng shou duan dui chuan gan qi xing neng jin hang le biao zheng 。kao cha le rong ye de pHhe K2S2O8nong du dui chuan gan qi ECLxin hao de ying xiang ,you hua le jian ce tiao jian 。yan jiu fa xian EPdui g-C3N4NSsde ECLxin hao you cu mie zuo yong ,ji yu ci jian li le EPde ECLjian ce fang fa ,bing tan tao le fa guang ji li 。fang fa de xian xing xiang ying fan wei wei 1.0×10-91.5×10-66 mol·L-1,jian chu xian 0.21 nmol·L-1。jiang gai fang fa ying yong yu ren ti xie qing yang pin zhong EPde jian ce ,jie guo man yi 。xiang dui yu ji ta fang fa ,gai fang fa you geng kuan de xian xing fan wei he geng di de jian chu xian 。(4)biao mian fen zi yin ji (MIP)g-C3N4 NSs ECLchuan gan qi de gou jian ji dui EPde gao shua ze xing jian ce MIPdui mu biao fen zi ju you te yi xing shi bie gong neng ,jiang MIPji shu yu ECLjian ce xiang jie ge ,ke yi shi xian gao ling min du 、gao shua ze xing de jian ce 。ben gong zuo shi zai shang yi ge gong zuo de ji chu shang ,jin yi bu tong guo dian ju ge de fang fa jiang ju you fen zi shi bie gong neng de fen zi yin ji mo yin ru dao xiu shi dian ji biao mian ,de dao MIP-ECLchuan gan qi 。tong guo dian hua xue zu kang ,dian hua xue fa guang dui chuan gan qi xing neng jin hang le biao zheng 。yu fei yin ji chuan gan qi xiang bi jiao ,yin ji chuan gan qi dui mu biao fen zi EPbiao xian chu hen hao de shi bie gong neng ,ke yong yu mu biao fen zi de gao ling min he gao shua ze xing jian ce 。(5)g-C3N4NSs/GQDsshuang dian wei bi lv chuan gan qi de gou jian ji dui Cu2+de jian ce shuang dian wei bi lv ECLjian ce shi li yong liang ge fa guang wu zhi zai bu tong dian wei xia fa guang xin hao de bi zhi huo cha zhi yu dai ce wu zhi han liang zhi jian de guan ji lai jin hang ding liang fen xi de yi chong jian ce fang fa ,ji you dian shi neng gou jian shao huan jing yin su dui jian ce jie guo de ying xiang ,di gao fen xi jie guo de zhun que du 。ben wen zai yan jiu zhong fa xian ,g-C3N4NSshe GQDsliang chong fa guang wu zhi ke yi zai tong yi ge ti ji nei fa guang ,dan er zhe de fa guang dian wei bu tong ,li yong zhe yi te dian jian li le g-C3N4NSs/GQDsbi lv ECLti ji ,gen ju Cu2+dui ti ji ECLxin hao de xiang ying shi xian le dui Cu2+de ling min jian ce ,xian xing fan wei wei 5.5×10-104.5×10-6mol·L-1,jian chu xian da 0.37 nmol·L-1。tong guo yu fei bi lv xing chuan gan qi bi jiao ,zheng ming bi lv xing chuan gan qi shou huan jing yin su ying xiang xiao ,jian ce jie guo de chong xian xing geng hao 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自上海师范大学的孙亚楠,发表于刊物上海师范大学2019-06-17论文,是一篇关于石墨相氮化碳纳米片论文,电致化学发光论文,分子印迹论文,石墨烯量子点论文,双电位比率电致化学发光论文,上海师范大学2019-06-17论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自上海师范大学2019-06-17论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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