质子型H2S固体氧化物燃料电池的性能研究

论文摘要

实验制备了适用于中温固体氧化物燃料电池的阴极和电解质，并组装成单体电池，用20％H2S和80％N2混合气体作燃料气，研究了电池的电性能以及阳极室中H2S的反应特性。采用尿素-硝酸盐燃烧法制备了3种钙钛矿型阴极前驱体粉末，分别记作LSCF1、LSCF2和LSCF3。在400℃～850℃内，3种阴极试样的电导率均随温度的升高而增大，850℃时达到最大值，之后随温度升高而降低。3种阴极试样的电导率大小顺序为LSCF2＞LSCF1＞LSCF3，850℃时，其电导率依次为150.68S·cm-1、89.26S·cm-1和46.24S·cm-1。采用尿素-硝酸盐燃烧法制备了3种钙钛矿型固体电解质，分别记作BCZY、CCZY和SCZY。在500℃～950℃范围内，随着温度的升高，3种电解质的电导率均呈增大趋势。3种电解质的电导率大小顺序为BCZY＞SCZY＞CCZY。在500℃～750℃的中温范围，BCZY的电导率最高可达到10-2S·cm-1以上。水蒸气浓差电池的电动势测试结果表明，3种钙钛矿型电解质是质子导体。以BCZY为电解质，溶胶凝胶法制备的钴钼双元硫化物为阳极催化剂，LSCF2为阴极，组装了单体H2S固体氧化物燃料电池，对电池电输出性能进行实验研究。结果表明，单电池的输出电压随着电流密度的增大而逐渐减小；欧姆极化是电池电压损失的主要原因；升高温度后，电池电输出性能有所改善。常压下，燃料气流量为80mL·min-1时，600℃和800℃下电池的开路电压分别为0.55V和0.72V，最大电流密度分别为13.00mA·cm-2和35.93mA·cm-2，最大输出功率分别为1.93mW·cm-2和5.61mW·cm-2。通过分析阳极室中成分，证实质子型H2S固体氧化物燃料电池的主要产物是H2O和单质S。H2S的直接电化学转化，是阳极室的主要反应：H2S热分解为S和H2、H2再发生电化学转化的连续反应是与其平行存在的副反应。燃料气中H2S脱除率随着温度的升高而增大。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 前言
• 1.1 课题的背景及意义
• 2S的主要来源及其危害'>1.1.1 H₂S的主要来源及其危害
• 2S的主要脱除方法及其特点'>1.1.2 目前 H₂S的主要脱除方法及其特点
• 1.1.3 燃料电池的分类及其研究现状
• 1.1.4 固体氧化物燃料电池的特点及其基本组件
• 2S固体氧化物燃料电池的研究意义'>1.1.5 H₂S固体氧化物燃料电池的研究意义
• 2S固体氧化物燃料电池及其组件的研究现状'>1.2 H₂S固体氧化物燃料电池及其组件的研究现状
• 2S固体氧化物燃料电池的研究现状'>1.2.1 H₂S固体氧化物燃料电池的研究现状
• 2S固体氧化物燃料电池电解质的研究现状'>1.2.2 H₂S固体氧化物燃料电池电解质的研究现状
• 2S固体氧化物燃料电池电极材料的研究现状'>1.2.3 H₂S固体氧化物燃料电池电极材料的研究现状
• 1.3 课题的主要研究内容
• 1-xSr_xCo_1-yFe_yO₃阴极的制备及性能研究'>2 钙钛矿型 La_1-xSr_xCo_1-yFe_yO₃阴极的制备及性能研究
• 2.1 实验部分
• 2.1.1 实验药品及仪器
• 2.1.2 钙钛矿型 LSCF阴极的制备
• 2.1.3 LSCF阴极的表征
• 2.2 结果与讨论
• 2.2.1 LSCF粉末的物相分析
• 2.2.2 LSCF粉末的差热-热重分析
• 2.2.3 LSCF粉末扫描电镜分析
• 2.2.4 LSCF粉末比表面测试
• 2.2.5 LSCF阴极电导率测试
• 2.3 本章小结
• 3 质子型固体电解质 MCZY的制备及性能研究
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 实验药品及仪器
• 3.1.2 MCZY固体电解质的制备
• 3.1.3 MCZY电解质的表征
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 MCZY电解质前驱体粉末的物相分析
• 3.2.2 MCZY粉末的差热-热重分析
• 3.2.3 MCZY电解质的扫描电镜分析
• 3.2.4 MCZY电解质的电导率测试
• 3.2.5 MCZY质子导电性的验证和浓差电池电动势测定
• 3.3 本章小结
• 2S固体氧化物燃料电池的制备及性能研究'>4 质子型 H₂S固体氧化物燃料电池的制备及性能研究
• 4.1 燃料电池电化学测试
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 实验药品及仪器
• 4.2.2 燃料电池阳极催化剂的制备
• 4.2.3 膜电极的制备和电池组装
• 2S固体氧化物燃料电池输出性能测试'>4.2.4 H₂S固体氧化物燃料电池输出性能测试
• 4.3 结果与讨论
• 2S固体氧化物燃料电池的电池反应'>4.3.1 质子型 H₂S固体氧化物燃料电池的电池反应
• 2S固体氧化物燃料电池的阳极反应'>4.3.2 质子型 H₂S固体氧化物燃料电池的阳极反应
• 2S燃料电池输出性能的影响'>4.3.3 阴极材料对质子型H₂S燃料电池输出性能的影响
• 2S脱除率的影响'>4.3.4 反应温度对 H₂S脱除率的影响
• 4.4 本章小结
• 5 结论
• 致谢
• 攻读硕士学位期间主要科研成果
• 参考文献