改性壳聚糖微球固定化生物酶及其控制造纸白水中DCS物质的研究

论文摘要

本论文利用改性壳聚糖微球分别对果胶酶、脂肪酶及二者的混合双酶进行了固定化,从而制备出高活力的固定化果胶酶、脂肪酶和双酶,并对固定化酶的制备条件及其特性进行了深入的研究,最后详细考察了固定化酶控制造纸白水中的溶解与胶体物质的效果,为造纸工业的过程水处理提供了一条高效、绿色的途径。首先利用戊二醛和EDC对壳聚糖微球进行改性后固定化果胶酶,通过对比研究确定使用先戊二醛交联后EDC活化壳聚糖微球的方法固定化果胶酶的效果最好,制得的固定化果胶酶的活力和蛋白质含量都最高,其活力可达到72.6U/g,蛋白质含量为180.6μg/g,比酶活可达到402U/mg。经过固定化后,果胶酶的热稳定性、pH稳定性以及储存稳定性均有明显改善,操作稳定性也得到明显提高,固定化果胶酶连续使用7次后其活力仍保持较高水平,维持在60%以上。此外,还对脂肪酶固定化进行研究,通过对比研究可知使用先EDC活化后戊二醛交联壳聚糖微球的方法固定化脂肪酶的效果最好,制得的固定化脂肪酶的活力和蛋白质含量都最高,其活力可达到64.6U/g,蛋白质含量为253.7μg/g,比酶活可达到254.6U/mg。经过固定化后,脂肪酶的热稳定性、pH稳定性以及储存稳定性均有明显改善,操作稳定性也得到明显提高,固定化脂肪酶连续使用5次后其活力仍保持较高水平,可维持在70%左右。最后研究了壳聚糖包裹大孔树脂固定化双酶及其控制白水阴离子垃圾和树脂沉积物的效果。利用壳聚糖包裹HP2MGL大孔树脂固定化双酶的效果最好,其固定化果胶酶活力达到84.3 U/g,固定化脂肪酶活力达到87.3U/g。论文对固定化酶处理造纸白水中有害组分的效果也进行了深入的研究,研究中发现利用所制备的固定化酶可有效地对造纸白水中的阴离子垃圾和树脂沉积物进行控制。首先,固定化果胶酶可有效地催化分解PGA,在最佳条件下反应20min时,PGA的阳离子需求量降低约87%。并且固定化果胶酶处理白水的回用性能同样良好,回用5次后仍能使白水阳离子需求量降低37%。另外,固定化脂肪酶控制白水树脂沉积物的效果良好,结果表明固定化脂肪酶对白水树脂沉积物的去除率可达到66.8%,并且白水中树脂沉积物颗粒的平均粒径从552μm降低到276μm,白水浊度从101NTU下降到80.8NTU。最后,通过考察固定化双酶控制白水阴离子垃圾和树脂沉积物的效果可以得知,固定化双酶对白水阴离子垃圾和树脂沉积物都具有很好的控制效果,白水树脂沉积物的去除率可达到74.3%,树脂沉积物颗粒的平均粒径从552μm降低到151μm,白水浊度从101NTU下降到75.1NTU,阳离子需求量从4.29meq/L降低到1.81meq/L。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 主要缩略语
• 第一章 绪论
• 1.1 我国造纸工业用水现状及发展趋势
• 1.1.1 我国造纸工业用水现状
• 1.1.2 我国造纸工业用水的发展趋势
• 1.2 白水中溶解与胶体物质（DCS）的来源与特点及不良影响
• 1.2.1 白水DCS的来源与特点
• 1.2.2 白水DCS对造纸湿部的不良影响
• 1.3 白水DCS的物理和化学控制法
• 1.4 白水DCS的生物酶控制法
• 1.4.1 生物酶的结构与特性及其作用机理
• 1.4.2 果胶酶控制白水阴离子垃圾
• 1.4.3 脂肪酶降解白水树脂类物质
• 1.5 固定化生物酶
• 1.5.1 固定化生物酶简介
• 1.5.2 生物酶的固定化方法
• 1.5.3 固定化酶的性质变化
• 1.5.4 固定化酶载体材料的选择
• 1.6 壳聚糖固定化酶的研究
• 1.6.1 壳聚糖直接作为固定化酶载体
• 1.6.2 壳聚糖衍生物作为固定化酶载体
• 1.6.3 壳聚糖与其他物质共同作为固定化酶载体
• 1.7 研究目的和意义、内容、课题来源
• 1.7.1 研究目的和意义
• 1.7.2 研究内容
• 1.7.3 技术路线
• 1.7.4 课题来源
• 第二章 固定化果胶酶及其酶学性质的研究
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验原料
• 2.2.2 实验仪器
• 2.2.3 实验原理
• 2.2.4 试剂与溶液的配制
• 2.2.5 实验方法
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 样品最适波长的选择
• 2.3.2 EDC浓度对固定化果胶酶活力的影响
• 2.3.3 戊二醛浓度对固定化果胶酶活力的影响
• 2.3.4 固定化方法对固定化果胶酶活力的影响
• 2.3.5 改性壳聚糖微球的红外光谱分析
• 2.3.6 壳聚糖微球的扫描电镜分析
• 2.3.7 PH对游离和固定化果胶酶活力与稳定性的影响
• 2.3.8 温度对游离和固定化果胶酶活力与稳定性的影响
• 2.3.9 固定化果胶酶的操作稳定性
• 2.3.10 固定化果胶酶的储存稳定性研究
• 2.3.11 游离和固定化果胶酶米氏常数的测定
• 2.3.12 游离和固定化果胶酶活化能的测定
• 2.4 本章小结
• 第三章 固定化果胶酶催化分解PGA的研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验原料
• 3.2.2 实验仪器
• 3.2.3 实验方法
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 固定化果胶酶催化分解PGA的效果研究
• 3.3.2 固定化果胶酶分解PGA分子量的变化研究
• 3.3.3 PGA的阳离子需求量与其分子量的关系
• 3.4 本章小结
• 第四章 固定化果胶酶处理白水阴离子垃圾的研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 实验原料
• 4.2.2 实验仪器
• 4.2.3 实验方法
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 固定化果胶酶控制白水阴离子垃圾的效果研究
• 4.3.2 固定化果胶酶处理白水阴离子垃圾的回用性能研究
• 4.3.3 白水中半乳糖醛酸浓度的测定
• 4.3.4 固定化果胶酶与化学絮凝剂控制白水阴离子垃圾的对比研究
• 4.4 本章小结
• 第五章 固定化脂肪酶及其酶学性质的研究
• 5.1 引言
• 5.2 实验部分
• 5.2.1 实验原料
• 5.2.2 实验仪器
• 5.2.3 实验原理
• 5.2.4 试剂与溶液的配制
• 5.2.5 实验方法
• 5.3 结果与讨论
• 5.3.1 EDC浓度对固定化酶活力的影响
• 5.3.2 戊二醛浓度对固定化酶活力的影响
• 5.3.3 固定化方法对固定化脂肪酶活力的影响
• 5.3.4 PH值对游离和固定化脂肪酶活力与稳定性的影响
• 5.3.5 温度对游离和固定化脂肪酶活力与稳定性的影响
• 5.3.6 固定化脂肪酶的操作稳定性
• 5.3.7 固定化脂肪酶的储存稳定性研究
• 5.3.8 游离和固定化脂肪酶米氏常数的测定
• 5.3.9 游离和固定化脂肪酶活化能的测定
• 5.4 本章小结
• 第六章 固定化脂肪酶的催化性能及应用研究
• 6.1 引言
• 6.2 实验部分
• 6.2.1 实验原料
• 6.2.2 实验仪器
• 6.2.3 实验方法
• 6.3 结果与讨论
• 6.3.1 反应温度对游离和固定化脂肪酶催化分解TG的影响研究
• 6.3.2 反应PH值对游离和固定化脂肪酶催化分解TG的影响研究
• 6.3.3 底物浓度对游离和固定化脂肪酶催化分解TG的影响研究
• 6.3.4 固定化脂肪酶处理白水树脂沉积物的效果
• 6.4 本章小结
• 第七章 双酶固定化及其应用研究
• 7.1 引言
• 7.2 实验部分
• 7.2.1 实验原料
• 7.2.2 实验仪器
• 7.2.3 实验方法
• 7.3 结果与讨论
• 7.3.1 交联壳聚糖微球固定化双酶的研究
• 7.3.2 氨基酸改性壳聚糖微球固定化双酶的研究
• 7.3.3 改性PVA/壳聚糖微球固定化双酶的研究
• 7.3.4 壳聚糖包裹大孔树脂固定化双酶的研究
• 7.3.5 壳聚糖包裹大孔树脂表面SEM观察与比表面积的测定
• 7.3.6 壳聚糖包裹HP2MGL大孔树脂吸附过程的动力学研究
• 7.3.7 固定化双酶处理白水阴离子垃圾和树脂沉积物的效果
• 7.3.8 固定化双酶的操作稳定性
• 7.4 本章小结
• 结论与展望
• 一、全文结论
• 二、创新之处
• 三、展望
• 参考文献
• 攻读博士学位期间取得的研究成果
• 致谢