超重力技术强化电化学法处理含酚废水的研究

论文摘要

电化学法因其"清洁"、"温和"的特点而被应用于废水处理领域,但存在的"气泡效应"和"传质受限"的不足使该过程能耗增加,从而限制了该法的广泛应用。本文结合超重力技术可强化传质过程的特点,创新研制了一种新型的超重力电化学反应装置及其工艺,即超重力多级同心圆筒式电解反应装置及其工艺,并从理论和实验两方面对含酚废水的处理过程进行了研究,以解决存在的"气泡效应"和"传质受限"的不足,达到强化电化学反应过程的效果,进而提高处理效率,降低过程能耗。目前还未有相关研究的报道,开展相关研究具有重要的现实意义。本文通过对超重力条件下、重力条件下以及重力搅拌条件下电解含酚废水过程中电极表面气泡富集情况、装置端盖上气泡聚集情况、废水中气泡分散情况以及电极两侧废水颜色变化情况的照片研究中反映出超重力技术加速了气泡脱离电极表面,加快了气泡从电解液中的溢出,从而消除了"气泡效应",强化了传质过程,同时从气泡的形成以及气泡相对固相电极表面和液相电解液的运动轨迹两方面对其原因进行了分析。而重力搅拌技术无法消除"气泡效应",仅能在·定程度上加快了离子的扩散,强化传质过程有限。本文研发出一种新型的超重力同心圆筒式电化学反应装置及其工艺,并将其应用于含酚废水的处理。研究表明:超重力因子是影响废水处理效率的主要因素。在适宜的操作条件下,相同处理时间内,废水中酚的去除率为46.2%,是重力条件下的2.2倍,废水达到可生化处理要求,说明超重力技术可缩短电解含酚废水处理时间、提高废水处理效果以及改善废水可生化性;反应过程符合表观一级反应的动力学规律,并且超重力条件下的准一级反应速率常数大于重力条件下的,活化能较小且小于重力条件下的活化能,说明超重力条件下废水可更快、更好的被电解。紫外-可见吸收光谱和高效液相色谱分析推测出废水的降解途径为:苯酚一对苯二酚+邻苯二酚→对苯醌→顺丁烯二酸→乙二酸→二氧化碳+水。循环伏安法研究表明阳极发生析氧反应和溶解反应是使废水处理效率降低的原因之一,而超重力技术可消除"气泡效应"的作用可针对性的提高电解含酚废水的处理效率。为了进一步提高废水处理效率,本文研究了超重力电Fenton法处理含酚废水的过程。研究表明:超重力因子是影响废水处理效率的主要因素之一。超重力牺牲阳极电Fenton法的处理效果较好,在适宜的操作条件下,废水中酚和COD的去除率分别为92.2%和80.4%,而在重力条件下,酚和COD的去除率分别仅为79.7%和71.2%。虽然废水均能达到可生化处理要求,但超重力条件下的处理效果优于重力条件下的处理效果。通过紫外-可见吸收光谱和高效液相色谱分析推测出超重力牺牲阳极电Fenton法降解含酚废水途径为:苯酚→对苯二酚→对苯醌→顺丁烯二酸→二氧化碳+水,相比超重力和重力电解法处理含酚废水过程中产生的中间产:物少,降解途径简单,效率高,尤其是超重力牺牲阳极电Fenton法处理含酚废水的效率最高。通过经济性分析表明:在酚去除率差不多的情况下,超重力牺牲阳极电Fenton法处理含酚废水的费用最少,超重力电解法次之,重力电解法最多。费用的减少主要是由于处理时间缩短所带来的电耗的减少以及试剂用量减少所带来的试剂费用的减少。因此,超重力技术应用于电解和电Fenton反应过程具有缩短反应时间、提高处理效果、降低过程能耗以及减少试剂用量的技术优势。超重力电化学技术可为废水处理领域提供一种高效的处理技术,具有广泛的应用前景。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 研究背景
• 1.2 含酚废水的来源及危害
• 1.3 含酚废水处理方法
• 1.4 电化学法处理含酚废水的发展现状
• 1.4.1 电化学法处理含酚废水的原理
• 1.4.2 电化学法处理含酚废水的国内外研究进展
• 1.4.3 电化学法处理含酚废水存在的问题
• 1.5 电Fenton法处理含酚废水的发展现状
• 1.5.1 电Fenton法处理含酚废水的原理
• 1.5.2 电Fenton法处理含酚废水的国内外研究进展
• 1.5.3 电Fenton法处理含酚废水存在的问题
• 1.6 超重力电化学技术的国内外发展现状
• 1.6.1 超重力电化学反应装置和技术应用的国内外研究进展
• 1.6.2 超重力电化学反应装置和技术尚待研究的问题
• 1.7 课题研究的意义及主要内容
• 第二章 超重力电化学反应装置及其工艺的研究
• 2.1 电极结构的研究
• 2.2 装置结构的研究
• 2.3 装置材料和电极材料的研究
• 2.4 装置尺寸的研究
• 2.5 电极尺寸的研究
• 2.5.1 电极定位尺寸的研究
• 2.5.2 电极定形尺寸的研究
• 2.6 额定电流的研究
• 2.7 额定电压的研究
• 第三章 超重力技术强化电化学反应的过程研究
• 3.1 超重力技术消除电化学反应过程中气泡效应的行为和理论分析
• 3.1.1 超重力技术消除气泡效应的行为
• 3.1.2 超重力技术消除气泡效应的理论分析
• 3.2 超重力技术强化电化学反应传质过程的行为和理论分析
• 3.2.1 超重力技术强化电化学反应传质过程的行为
• 3.2.2 超重力技术强化电化学反应传质过程的理论分析
• 第四章 超重力电解法处理含酚废水的研究
• 4.1 理论分析
• 4.2 实验装置及工艺
• 4.3 实验分析方法
• 4.4 超重力电解法处理含酚废水的影响因素研究
• 4.4.1 超重力因子对废水处理效果的影响
• 4.4.2 电压对废水处理效果的影响
• 4.4.3 电流对废水处理效果的影响
• 4.4.4 酚初始浓度对废水处理效果的影响
• 4.4.5 处理时间对废水处理效果的影响
• 4.5 超重力技术对电解法处理含酚废水过程的影响程度研究
• 4.5.1 电解法处理含酚废水的正交实验研究
• 4.5.2 超重力电解法处理含酚废水的正交实验研究
• 4.6 超重力电解法处理含酚废水的动力学研究
• 4.6.1 动力学模型
• 4.6.2 动力学实验
• 4.7 废水降解途径研究
• 4.7.1 紫外-可见吸收光谱分析
• 4.7.2 高效液相色谱分析
• 4.8 电极反应机理研究
• 4.9 小结
• 第五章 超重力电Fenton法处理含酚废水的研究
• 5.1 理论分析
• 5.1.1 原理分析
• 5.1.2 理论计算
• 5.2 实验装置及工艺
• 5.3 实验分析方法
• 5.4 超重力铁还原电Fenton法处理含酚废水的研究
• 5.4.1 超重力技术对电Fenton法处理含酚废水过程的影响程度研究
• 2O₂投加量对废水处理效果的影响'>5.4.2 H₂O₂投加量对废水处理效果的影响
• 4.7H₂O投加量对废水处理效果的影响'>5.4.3 FeSO₄.7H₂O投加量对废水处理效果的影响
• 5.4.4 pH值对废水处理效果的影响
• 5.4.5 超重力因子对废水处理效果的影响
• 5.4.6 电压对废水处理效果的影响
• 5.4.7 处理时间对废水处理效果的影响
• 5.5 超重力牺牲阳极电Fenton法处理含酚废水的研究
• 2O₂投加量对废水处理效果的影响'>5.5.1 H₂O₂投加量对废水处理效果的影响
• 5.5.2 超重力因子对废水处理效果的影响
• 5.5.3 电压对废水处理效果的影响
• 5.5.4 处理时间对废水处理效果的影响
• 5.6 超重力电Fenton法处理含酚废水的效率分析
• 5.7 废水降解途径研究
• 5.7.1 紫外-可见吸收光谱分析
• 5.7.2 高效液相色谱分析
• 5.8 小结
• 第六章 含酚废水处理的经济性分析
• 6.1 经济成本分析
• 6.1.1 电解法处理含酚废水的经济成本分析
• 6.1.2 超重力电解法处理含酚废水的经济成本分析
• 6.1.3 电Fenton法处理含酚废水的经济成本分析
• 6.1.4 超重力电Fenton法处理含酚废水的经济成本分析
• 6.1.5 各种含酚废水处理方法的经济成本分析
• 6.2 小结
• 第七章 结论与建议
• 7.1 结论
• 7.2 创新点
• 7.3 建议
• 参考文献
• 附录
• 致谢
• 攻读博士学位期间发表的论文及所取得的研究成果