新型二甲基咪唑类离子液体的合成及其作为生物传感器介质的应用

新型二甲基咪唑类离子液体的合成及其作为生物传感器介质的应用

论文摘要

以1,2-二甲基咪唑为主要原料,采取无溶剂合成法共合成了五种新型1-烷基-2,3-二甲基咪唑六氟磷酸盐类离子液体,产物的得率约为89.0%;在离子液体中加入适量的丙酮,使其粘度与水相当,加入活性炭去除有色物质和无机盐。对离子液体溶液进行光谱扫描,发现在400-800nm范围内无明显吸收;采用紫外、红外和质谱分析法对产物进行表征,结果与分子结构相一致。离子液体易溶于丙酮、甲醇和乙腈,不溶于水、甲苯和四氯化碳,电化学窗口在4V以上。通过对离子液体结构与理化性质关系的研究,发现密度随阳离子侧链上的取代基链长增加而降低,而粘度随取代基长度的增加而增大。离子液体种类对酶电极电化学性能有较大影响。在所合成的五种离子液体中,仅有1-戊基-2,3-二甲基咪唑六氟磷酸盐离子液体酶电极的循环伏安曲线上出现过氧化氢酶的特征氧化还原峰,这表明酶在该离子液体中能保持较高的催化活性。用1-戊基-2,3-二甲基咪唑六氟磷酸替代传统粘结剂—石蜡油制备离子液体修饰碳糊电极。以碳糊电极为工作电极,考察铁氰化钾溶液的循环伏安和电化学阻抗行为。因1-戊基-2,3-二甲基咪唑六氟磷酸具有较好的导电性,离子液体碳糊电极比传统的碳糊电极具有更高的导电效率,铁氰化钾在电极上表现出良好的可逆性;在碳糊电极上修饰血红蛋白海藻酸钠膜制成生物传感器,用于合成样品过氧化氢和亚硝酸钠的测定。过氧化氢的线性方程为:Y(10-4 A)= 0.3143X(mmol/L)-0.6571,R2=0.9959。以离子液体为介质,制备了空白离子液体电极及过氧化氢酶电极。实验发现离子液体空白电极的基体峰电流都在数nA范围内;仅有1-戊基-2,3-二甲基咪唑六氟磷酸离子液体能很好地保持酶活,从而呈现灵敏的电化学响应。此外,1-戊基-2,3-二甲基咪唑六氟磷酸盐离子液体/过氧化氢酶电极还具有良好的稳定性。电极在4℃保存30天后,它的电化学性质没有明显变化。在0.1mol/L的磷酸缓冲溶液(pH7.0)中,该酶电极还原峰电流随溶液中过氧化氢浓度的增加而增大。当过氧化氢浓度在3.1712.4×10-6 mol/L之间,酶电极的还原峰电流符合线性关系。方法的检出限为1.1×10-6 mol/L。方法已成功地应用于环境水中痕量过氧化氢的测定。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 生物传感器研究现状
  • 1.1.1 发展历程
  • 1.1.2 酶的固定化
  • 1.1.3 应用领域
  • 1.1.4 发展趋势
  • 1.2 离子液体及在生物传感器中的应用
  • 1.2.1 独特的理化性质
  • 1.2.2 在生物传感器中的应用
  • 1.3 课题研究意义
  • 1.3.1 第三代传感器
  • 1.3.2 生物化工
  • 1.3.3 仿生合成
  • 1.3.4 湿法冶金
  • 1.4 主要研究内容
  • 第二章 1,2-二甲基咪唑类离子液体合成
  • 2.1 实验部分
  • 2.1.1 主要仪器
  • 2.1.2 主要原料
  • 2.1.3 实验方法
  • 2.2 结果与讨论
  • 2.2.1 合成工艺选择
  • 2.2.2 反应条件优化
  • 2.2.3 纯化方法研究
  • 2.2.4 离子液体的红外光谱和质谱分析
  • 2.2.5 离子液体的理化性质
  • 2.3 本章小结
  • 第三章 牛血红蛋白在离子液体碳糊电极上的直接电化学
  • 3.1 实验部分
  • 3.1.1 主要仪器
  • 3.1.2 主要原料
  • 3.1.3 实验方法
  • 3.2 结果与讨论
  • 3.2.1 离子液体与石墨粉的比例对电极的影响
  • 3.2.2 离子液体碳糊改良电极的电化学表征
  • 3.2.3 离子液体碳糊改良电极的交流阻抗
  • 3.2.4 血红蛋白在离子液体碳糊改良电极上的直接电化学行为
  • 3.2.5 血红蛋白在海藻酸钠中的紫外吸收图谱
  • 3.2.6 不同扫描速度的影响
  • 3.2.7 pH 值的影响
  • 3.2.8 牛血红蛋白传感器的分析特性
  • 3.2.9 合成样品的测定
  • 3.3 本章小结
  • 第四章 过氧化氢酶传感器的电化学行为的研究
  • 4.1 实验部分
  • 4.1.1 主要仪器
  • 4.1.2 主要原料
  • 4.1.3 实验方法
  • 4.2 结果与讨论
  • 4.2.1 离子液体电极电化学窗口的测定
  • 4.2.2 不同离子液体对过氧化氢酶的影响
  • 4.2.3 扫描速度的影响
  • 4.2.4 pH 值的影响
  • 4.2.5 生物传感器的分析特性
  • 4.2.6 环境水样中痕量过氧化氢的测定
  • 4.3 本章小结
  • 第五章 结论
  • 致谢
  • 参考文献
  • 附录:作者在攻读硕士学位期间发表的论文
  • 相关论文文献

    标签:;  ;  ;  ;  ;  

    新型二甲基咪唑类离子液体的合成及其作为生物传感器介质的应用
    下载Doc文档

    猜你喜欢