污染土壤颗粒中钚的分布特征及结合形态研究

论文摘要

研究钚在污染土壤各粒径的分布特征,是建立假想条件下该类土壤介质钚污染场地处置方案的科学基础,并可初步分析钚的可悬浮性,以评估风致迁移的程度,为现场工作人员的辐射防护提供参考。研究钚在土壤中的结合形态,可评价钚在假想状况下的可迁移性及其生物效应,为该类土壤介质区域钚的迁移模型提供基础数据。研究土壤的基本理化特征,是研究钚在土壤各粒径分布特征的前提,并可为钚的结合形态研究提供参考数据。应用湿法筛分及重力沉降分级装置,对所研究土壤的质地组成进行了评估,得到了土壤的粒度分布特征,结果表明：土壤质地为砂壤。参考国标及相关报道,建立了土壤普通理化性质的测量方法,得到了土壤的基本理化参数,结果表明：土壤为典型的荒漠土；显强碱性,含水率、有机质、阳离子交换量极低,且处于强氧化条件下,保肥力极弱,现有土壤条件下极不利于作物生长。土壤矿物以原生矿物为主,其首要组分石英主要存在于粗粒组分中,随粒度减小含量呈降低的趋势。土壤中的次生矿物大都为层状硅酸盐,主要存在于土壤黏粒组分中。土壤处于初期风化阶段。采用γ谱仪无损分析土壤各粒级中的钚含量,结果表明：近90%的钚存在于0.1～1Omm粒径中,<0.05mm颗粒中钚含量占总量不足10%。但其再悬浮对生物圈的危害极大,因此不容忽视。钚在土壤各粒级的活度浓度均>45000Bq／kg,在清污目标239Pu<4000Bq/kg的原则下,普通的湿法筛分不能实现假想状况下的该类污染土壤的减容。应用Tessier等人1979年提出的连续提取法研究土壤及土壤各粒级钚的结合形态含量。结果表明：可交换态的钚含量为0.3%,碳酸盐结合态的钚含量为1.4%,铁锰氧化物的钚含量为15.6%,有机结合态的钚含量为51.1%,残渣态中钚的含量为31.7%。结果表明钚较难在该类地质介质中迁移。在土壤中的有机结合态钚含量与土壤有机质含量线性相关(>0.1mm粒级相关系数r=0.97,<0.1mm粒级相关系数r=0.74),各粒级残渣态中的钚含量也与土壤中伊利石含量线性相关(相关系数r=0.79)。土壤各粒级Am的结合形态与钚不同,但与土壤有机质及伊利石含量呈现更为强烈的相关性。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 前言
• 1.2 国内外研究现状
• 1.2.1 内华达试验场内土壤中钚随粒度的分布
• 1.2.2 钚的结合形态研究
• 1.2.2.1 钚的结合形态研究现状
• 1.2.2.2 钚的结合形态研究方法
• 1.2.2.3 连续提取法的原理及提取条件的选择
• 1.3 本文的研究目标,设想
• 参考文献
• 第二章 土壤理化特征研究
• 2.1 样品采集和预处理
• 2.1.1 样品采集
• 2.1.2 样品预处理
• 2.1.3 样品粒度分级
• 0.05mm颗粒分级'>2.1.3.1 >0.05mm颗粒分级
• 2.1.3.2<0.05mm颗粒分级
• 2.2 土壤理化特征实验方法
• 2.2.1 土壤容重及比重
• 2.2.1.1 土壤容重
• 2.2.1.2 土壤比重
• 2.2.3 土壤含水率及烧失量
• 2.2.4 土壤有机质含量
• 2.2.5 壤pH及Eh
• 2.2.6 土壤阳离子交换量（CEC）
• 2.2.7 碳酸盐含量及土壤矿物、化学组成测量
• 2.3 土壤理化特征结果与讨论
• 2.3.1 土壤质地
• 2.3.2 土壤容重及比重
• 2.3.2.1 土壤容重
• 2.3.2.2 土壤比重
• 2.3.3 土壤含水率及烧失量
• 2.3.4 土壤有机质含量
• 2.3.5 土壤pH
• 2.3.5.1 影响土壤pH测量的因素
• 2.3.5.2 土壤pH
• 2.3.6 土壤Eh
• 2.3.7 土壤阳离子交换容量（CEC）
• 2.3.8 土壤碳酸盐含量及矿物,化学组成
• 2.3.8.1 土壤中碳酸盐含量
• 2.3.8.2 土壤矿物组成
• 2.3.8.3 土壤化学组成
• 2.4 本章小结
• 参考文献
• 第三章 土壤颗粒中钚的分布特征
• 3.1 实验方法
• 3.1.1 样品采集及预处理
• 239Pu活度测量'>3.1.2 各粒级样品²³⁹Pu活度测量
• 3.1.2.1 仪器和测量方法
• 3.1.2.2 能量刻度
• 3.1.2.3 效率刻度
• 3.1.2.4 样品放射性比活度计算
• 3.2 土壤颗粒中钚的分布特征
• 3.3 本章小结
• 参考文献
• 第四章 土壤中钚的结合形态研究
• 4.1 实验方法
• 4.1.1 样品来源
• 4.1.2 连续提取流程
• 4.1.3 结合形态含量分析
• 4.1.3.1 主要仪器与试剂
• 239Pu的分析取样量估算'>4.1.3.2²³⁹Pu的分析取样量估算
• 4.1.3.3 离子交换树脂的活化与装柱
• 4.1.3.4 Pu的分离与纯化
• 4.1.3.5 ICP-MS测量
• 4.1.3.6 空白本底与检出限
• 4.2 土壤中钚的结合形态
• 4.2.1 交换态钚的含量
• 4.2.2 碳酸盐结合态钚的含量
• 4.2.3 铁锰氧化物结合态钚的含量
• 4.2.4 有机物结合态钚的含量
• 4.2.5 残渣态钚的含量
• 4.3 各粒级土壤中钚的结合形态
• 4.3.1 各粒级土壤可交换态钚的含量
• 4.3.2 各粒级土壤碳酸盐结合态钚的含量
• 4.3.3 各粒级土壤有机物结合态钚的含量
• 4.3.4 各粒级土壤铁锰氧化物结合态钚的含量
• 4.3.5 各粒级土壤残渣态钚的含量
• 4.3.6 各粒级土壤结合形态含量结果不确定度讨论
• 4.4 各粒级土壤中（0.1～2MM）镅的结合形态
• 4.5 灼烧样品,加入络合试剂及改变提取条件对钚结合形态的影响
• 4.5.1 加入络合试剂及对样品灼烧后对钚结合形态的影响
• 4.5.2 对比内华达连续提取法的实验结果
• 4.6 本章小结
• 参考文献
• 第五章 结束语
• 5.1 结论
• 5.1.1 土壤的理化特征
• 5.1.2 土壤各粒级中的钚含量
• 5.1.3 土壤各粒级中钚的结合形态
• 5.2 今后的工作展望
• 致谢
• 攻读学位期间发表的学术论文及研究成果