碳纳米角/荧光复合纳米材料的制备及其生物标记应用

论文摘要

与传统荧光有机染料相比,量子点和稀土掺杂上转换发光纳米颗粒具有优异的光学性质,更适合于作为生物分析及医学中的荧光标记物应用。目前医学研究尤其是癌症治疗中存在的问题是如何同时实现靶向给药和示踪研究。用量子点和稀土掺杂上转换发光纳米颗粒进行细胞标记效果固然很好,然而由于这两种物质本身的结构决定其无法载药,很难实现靶向给药。自碳纳米管被发现以来,碳纳米材料的研究取得了巨大的进展。随着研究的深入,人们发现与碳纳米管相比,碳纳米角具有纯度高、反应活性位点多、粒径小、储药空间大等诸多优点,然而碳纳米材料虽然具有储药空间,却不能通过激发光照射产生荧光以进行荧光标记。因此,寻找一种既能载药又能进行荧光标记的物质逐渐成为人们关注的热点,越来越多的研究致力于将碳纳米材料和荧光物质进行复合,制备兼具荧光和储药功能的复合纳米材料。目前,将碳纳米角与量子点或者稀土掺杂上转换发光纳米颗粒结合制备复合物的研究尚未见报道。本项研究通过共价键合作用制备了兼具荧光和储药功能的碳纳米角/CdTe量子点复合纳米材料以及碳纳米角/NaYF4:Yb,Er上转换发光复合纳米材料,并将其作为探针,对HeLa细胞进行了荧光标记。具体研究内容如下：采用紫外光辅助双氧水氧化的方法使单壁碳纳米角打开并将其氧化,产生氧化基团,改善了其水溶性。采用经典的水热法合成了巯基乙酸稳定的CdTe量子点,为了达到降低碳纳米角对其产生的荧光猝灭程度并使其表面产生氨基官能团的目的,将量子点与BSA耦合,从而有效的减少了量子点的表面缺陷,增强了量子点的荧光强度；采用溶剂热法合成了β-NaYF4:Yb,Er上转换发光纳米颗粒,并进一步用经典的Stober方法将其进行硅烷化和氨基化修饰。在活化剂的作用下,通过羧基、氨基共价耦合作用制备了兼具荧光和储药功能的碳纳米角/CdTe量子点复合纳米材料和碳纳米角/NaYF4:Yb,Er上转换发光复合纳米材料。将制备的碳纳米角/CdTe量子点复合纳米材料与兔抗人-CEA抗体偶联后,对HeLa细胞成功地进行了荧光免疫标记。将碳纳米角/NaYF4:Yb,Er上转换发光复合纳米材料与分别与PEI（聚乙烯亚胺）和兔抗人-CEA8抗体偶联以后均成功地实现了对Hela细胞的标记与成像。值得指出的是,将碳纳米角/NaYF4:Yb,Er上转换发光复合纳米材料用PEI修饰以后,可以成功地实现细胞内标记。这些工作为使用这两种复合物进行靶向给药做了前期铺垫。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 纳米材料
• 1.1.1 纳米材料简介
• 1.1.2 纳米复合材料
• 1.2 荧光纳米颗粒
• 1.2.1 量子点
• 4：Yb,Er上转换发光纳米颗粒'>1.2.2 NaYF₄：Yb,Er上转换发光纳米颗粒
• 1.3 碳纳米角
• 1.3.1 碳纳米角的理化性质及毒性研究
• 1.3.2 碳纳米角的功能化
• 1.3.3 碳纳米角的生物应用
• 1.4 碳纳米材料/荧光复合物
• 1.4.1 碳纳米管与量子点的复合
• 1.4.2 碳纳米管与稀土发光化合物的复合
• 1.4.3 碳纳米角与荧光物质的复合
• 1.5 本项研究选题的意义和思路
• 第2章 碳纳米角/CdTe量子点复合纳米材料的制备及在细胞标记中的应用
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 仪器与试剂
• 2.2.2 实验方法
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 原理
• 2.3.2 CdTe量子点的表征
• 2.3.3 CdTe量子点与BSA偶联后产物的表征
• 2.3.4 氧化碳纳米角的表征
• 2.3.5 碳纳米角/CdTe量子点复合纳米材料表征
• 2.3.6 BSA用量对CdTe量子点荧光强度的影响
• 2.3.7 活化剂对复合物荧光强度的影响
• 2.3.8 缓冲溶液pH值对复合物荧光强度的影响
• 2.3.9 碳纳米角/CdTe量子点复合纳米材料用于HeLa细胞的标记
• 2.4 本章小结
• 4：Yb,Er上转换发光复合纳米材料的制备及在细胞标记中的应用'>第3章 碳纳米角/NaYF₄：Yb,Er上转换发光复合纳米材料的制备及在细胞标记中的应用
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 仪器与试剂
• 3.2.2 实验方法
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 原理
• 4：Yb,Er上转换纳米颗粒的表征'>3.3.2 NaYF₄：Yb,Er上转换纳米颗粒的表征
• 4：Yb,Er上转换纳米颗粒的表征'>3.3.3 氨基化修饰的NaYF₄：Yb,Er上转换纳米颗粒的表征
• 4：Yb,Er上转换发光复合纳米材料的表征'>3.3.4 碳纳米角/NaYF₄：Yb,Er上转换发光复合纳米材料的表征
• 4：Yb,Er上转换发光复合纳米材料用于HeLa细胞的标记与成像'>3.3.5 碳纳米角/NaYF₄：Yb,Er上转换发光复合纳米材料用于HeLa细胞的标记与成像
• 3.4 本章小结
• 第4章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间发表的论文