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Cu/NaI量子态演化动力学的超快探测与操控研究

2020-12-11阅读(839)

Cu/NaI量子态演化动力学的超快探测与操控研究

论文摘要

应用瞬态光谱方法系统地研究了激光产生的Cu等离子体在复合过程中量子态的演化动力学,并通过飞秒激光脉冲超快曝光成像方法监测了靶等离子体的产生及靶面刻蚀过程,结果表明纳秒激光脉冲作用下Cu靶面先产生等离子体,经过数十纳秒演化后等离子体密度达到极大值,激光脉冲过后约110ns时形成靶表面刻蚀,并延续至560ns左右,证实了激光脉冲过后的等离子体热沉积是引起固体靶面固液相变的重要机理。纳秒激光产生的Cu等离子体在复合过程中产生二重量子态和四重量子态共74个,对其中具有代表性的偶宇称量子态4d′4F9/2和5s′4D7/2的形成及其动力学演化过程进行了系统地研究,发现在等离子体复合初期,亦即在等离子体产生后约50-400ns与25-200ns分别是上述两个量子态形成的重要时间区间;高能态Cu原子碰撞退激发过程和低能态碰撞激发过程的量子态衰变发生在等离子体复合的中后期。应用超短激光脉冲与分子相互作用的半经典理论模型,数值模拟了NaI分子的振荡预解离过程,重点研究了施控脉冲对NaI分子预解离及通道分支比的操控作用。结果表明采用波长324nm飞秒激光脉冲激发NaI分子引发的振荡预解离过程中Na原子产量随时间呈台阶式上升,NaI分子的基态布居几率流密度随时间振荡衰减。同时发现泵浦脉冲峰值功率密度的改变只影响NaI分子激发态的初始布居几率密度,不改变其预解离分支比;当泵浦脉冲的脉宽小于100fs时,改变泵浦脉冲的脉宽不影响NaI分子的预解离振荡周期和分支比;但当泵浦脉冲的脉宽增至能对NaI分子耦合区施加作用时,NaI分子的预解离分支比会随泵浦脉冲宽度的增大而略微减小。调节泵浦脉冲波长不仅直接影响NaI分子的激发态初始布居几率密度,也导致其预解离分支比发生显著变化。在NaI分子的振荡预解离过程中引入施控脉冲能够对其预解离分支比起到显著操控作用。施控脉冲相对于泵浦脉冲的延迟时间对NaI分子预解离分支比的影响最为明显,当其调节至100-150fs时,施控脉冲能够有效地增大NaI分子的预解离分支比。增大施控脉冲的脉宽导致NaI分子预解离分支比出现先升高后降低的趋势,当调节至100fs时其对NaI分子预解离分支比的增强效果最好。改变施控脉冲波长和峰值功率密度也都能显著操控NaI分子激发态与基态的布居几率密度,前者对NaI分子预解离分支比的影响呈先升高后降低的趋势,后者表明随施控脉冲的峰值功率的增加,NaI分子预解离分支比随之振荡升高。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 引言
  • 第2章 超快光学探测与操控的基本原理与方法
  • 2.1 Pump-probe 技术与瞬态光谱原理及测量方法
  • 2.1.1 Pump-probe 的测量原理与方法
  • 2.1.2 瞬态光谱原理与测量方法
  • 2.2 Pump-control 操控的基本原理
  • 2.2.1 激光脉冲作用下分子跃迁过程的理论描述
  • 2.2.2 分子解离过程的Pump-control 操控原理
  • 第3章 激光-等离子体复合过程与量子态探测的实验方法
  • 3.1 激光-固体靶诱导等离子体的产生
  • 3.1.1 纳秒激光脉冲作用下Cu 靶面温度场的数值模拟
  • 3.1.2 纳秒激光脉冲诱导等离子体产生过程的瞬态光谱研究
  • 3.2 等离子体复合过程的能量转移
  • 3.2.1 等离子体中原子特征谱线的识别
  • 3.2.2 Cu 等离子体中原子激发态的能量转移路径
  • 3.3 Cu 原子量子态演化动力学的瞬态光谱探测
  • 4D7/2 的形成与探测'>3.3.1 等离子体复合过程中量子态55′4D7/2的形成与探测
  • 4F9/2 的形成与探测'>3.3.2 等离子体复合过程中量子态4d′4F9/2的形成与探测
  • 3.4 固体表面纳秒激光脉冲刻蚀过程的超快曝光成像研究
  • 3.4.1 飞秒激光脉冲曝光采集瞬态图像的原理
  • 3.4.2 固体表面纳秒激光脉冲刻蚀过程的飞秒曝光监测
  • 第4章 NaI 分子预解离振荡过程及其解离通道分支比操控的模拟研究
  • 4.1 玻恩-奥本海默近似与线性变分原理
  • 4.1.1 Born-Oppenheimer 近似
  • 4.1.2 线性变分原理
  • 4.2 双原子分子的势能函数及其转动与振动结构
  • 4.2.1 双原子分子的势能函数
  • 4.2.2 双原子分子转动和振动运动的基本方程
  • 4.2.3 双原子分子的转动能级与光谱
  • 4.2.4 双原子分子的振动能级与光谱
  • 4.3 NaI 分子预解离过程的半经典理论描述
  • 4.3.1 NaI 分子势能曲线及绝热耦合势阱
  • 4.3.2 NaI 分子预解离振荡及解离几率
  • 4.3.3 NaI 分子预解离过程的经典力学描述
  • 4.3.4 NaI 分子预解离振荡及操控解离通道分支比的半经典理论
  • 4.4 飞秒激光脉冲作用下NaI 分子的预解离振荡过程
  • 4.4.1 泵浦光波长对预解离过程的影响
  • 4.4.2 泵浦光脉冲时间宽度对预解离过程的影响
  • 4.4.3 泵浦光功率密度对预解离过程的影响
  • 4.4.4 小结
  • 4.5 NaI 分子预解离几率的超快控制
  • 4.5.1 施控光波长对NaI 分子预解离几率的贡献
  • 4.5.2 施控光脉冲时间宽度对NaI 分子预解离几率的贡献
  • 4.5.3 施控光功率密度对NaI 分子预解离几率的贡献
  • 4.5.4 施控光脉冲与泵浦光脉冲的时间延迟对NaI 分子预解离几率的贡献
  • 4.5.5 小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 附录A：Cu 原子跃迁特征谱线表
  • 附录B：Na 原子35 电子和I 原子5p 电子的重叠积分
  • 攻读博士学位期间所获得的研究成果
  • 致谢

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