几种无机/有机纳米复合材料的电化学酶传感器研究

几种无机/有机纳米复合材料的电化学酶传感器研究

论文摘要

电化学生物传感器研究内容十分丰富,是生物分析技术的重要领域之一,近年来已取得大量研究成果,并获得广泛应用。纳米材料由于具有大比表面积、良好生物活性、强吸附能力等特性,能显著改善生物传感器的性能。它的引入,使电化学生物传感器的研究发展到更高的阶段。在此背景下,本论文以组装有序纳米体系为出发点,依次采用原位自组装法、模板法和种子生长法构建了基于新型纳米复合材料的生物传感界面。所制备的电化学酶传感器方法简单,性能优良,可实现对目标物的高灵敏检测。具体内容如下:(1)通过在电极表面原位自组装贵金属纳米粒子构建了一种新颖的过氧化氢(H2O2)传感器。首先在电极表面电沉积聚丙烯酸(PAA),然后化学吸附一定比例的铂和钯双金属离子,再用水合肼将其还原成零价金属,其纳米粒子均匀分散在PAA网络中。由于贵金属微粒的电催化作用,该修饰电极对H2O2表现出了良好的电流响应。优化条件下,我们得到该传感器线性范围500nM -20mM,检测下限500nM,表明该传感器检测灵敏。通过改变功能聚合物、金属离子和固定生物分子,该方法有望构建多种化学与生物传感器(第2章)。(2)提出了一种简单、生物友好型的基于羟基磷灰石纳米线阵列(HANWA)的传感器制备方法,并用于构建氰化物生物传感器。采用模板法电化学沉积,制备了生物相容性好、具有大比表面积、空间取向和大量吸附位点的HANWA。辣根过氧化物酶(HRP)通过壳聚糖(CHIT)包埋固定于纳米线阵列表面,利用氰化物对HRP活性的抑制作用实现该目标物的电化学测定。该氰化物生物传感器具有空间取向好、检测灵敏(检测下限达0.6 ng mL-1)、响应快、再生迅速等优点,有望应用于食品工业和环境中的毒物监测(第3章)。(3)首次运用种子生长法制备铁氰化钴纳米颗粒(CoNPs)。以粒径3.5 nm的金颗粒作为种子,以多壁碳纳米管(MWCNT)作为生长支架,一步法合成CoNPs,成功制备了CoNPs /CNT修饰的电极。固定上葡萄糖氧化酶,该传感界面即可用于葡萄糖的检测。金纳米种子桥连了CoNPs和CNT,形成一种巧妙的纳米复合物。CNT的协同作用有利于铁氰化钴纳米复合材料发挥优良的电化学催化性能。该传感器的制备过程简单、快速,有望推广到其它类别金属铁氰化物的纳米体系的构建(第4章)。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 电化学传感器
  • 1.1.1 电化学生物传感器
  • 1.1.2 电化学酶生物传感器
  • 1.2 纳米材料
  • 1.2.1 纳米材料及其分类
  • 1.2.2 纳米材料结构体系
  • 1.2.3 纳米材料在电化学生物传感器中的应用
  • 1.3 本研究论文的构想
  • 第2章 基于聚丙烯酸网状物原位组装双金属纳米粒子构建过氧化氢传感器
  • 2.1 前言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 试剂与仪器
  • 2.2.2 金电极表面的处理
  • 2.2.3 聚丙烯酸/双金属纳米颗粒传感界面的制备
  • 2O2 的响应检测'>2.2.4 H2O2的响应检测
  • 2.3 结果与讨论
  • 2.3.1 实验条件优化
  • 2.3.2 SEM 表征
  • 2O2 的电催化性能'>2.3.3 修饰电极对H2O2的电催化性能
  • 2.4 小结
  • 第3章 基于羟基磷灰石纳米阵列的氰化物电化学生物
  • 3.1 前言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 试剂与仪器
  • 3.2.2 羟基磷灰石纳米阵列的制备
  • 3.2.3 酶传感界面的制备
  • 3.2.4 电化学检测
  • 3.2.5 氰化物的抑制率方程
  • 3.2.6 氰化物的实际测定
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 羟基磷灰石纳米阵列的SEM 表征
  • 3.3.2 传感界面的电化学表征
  • 3.3.3 氰化物的抑制响应
  • 3.3.4 实验条件优化
  • 3.3.5 氰化物传感器的性能分析
  • 3.4 小结
  • 第4章 基于铁氰化钴纳米颗粒/碳纳米管的葡萄糖电化学生物传感器
  • 4.1 前言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 试剂与仪器
  • 4.2.2 金种的制备
  • 4.2.3 CNT 的处理
  • 4.2.4 传感界面的制备
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 不同修饰电极的形貌表征
  • 4.3.2 传感界面电化学特性
  • 4.3.3 葡萄糖传感器的性能分析
  • 4.4 小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 附录A 攻读学位期间发表及完成的学术论文目录
  • 致谢
  • 相关论文文献

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