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离子液体中单糖催化脱水制5-羟甲基糠醛

2020-12-08阅读(723)

离子液体中单糖催化脱水制5-羟甲基糠醛

论文摘要

随着不可再生资源的日益消耗,从可再生生物质资源尤其是木质纤维素类生物质出发制备新型平台化合物越来越引起关注。木质纤维素转化的途径之一是水解生成单糖葡萄糖、木糖,单糖再进一步分解生成化学品。其中单糖的生成和降解是影响整个反应过程选择性的关键步骤。木质纤维素水解一般采用液体酸作为催化剂,存在对设备腐蚀严重、污染环境等问题。因此,围绕绿色溶剂离子液体中生物质转化这一目标,本文打算开展以下研究工作。重点研究了在固体酸和离子液体催化下单糖脱水生成5-羟甲基糠醛（5-HMF）的反应。该反应目前存在的主要问题是催化剂的选择性差、对设备腐蚀性大、对环境污染严重。因此首先要寻找一种高选择性、低腐蚀性、环境友好的催化剂。用咪唑类离子液体为溶剂,固体酸为催化剂,果糖脱水制5-羟甲基糠醛（5-HMF）,考察了分子筛和离子液体组合体系及金属盐和离子液体组合体系催化果糖脱水选择性合成5-羟甲基糠醛的反应。通过对反应温度、反应时间、溶剂、各种催化剂研究得到优化反应条件为:溴化-1-乙基-3-甲基咪唑离子液体作为溶剂,VOP与果糖投料比1:10,100℃,反应30 min,产率为73.0%;投料比（Hβ分子筛与果糖之比）为1:4,溴化-1-乙基-3-甲基咪唑离子液体为溶剂,80℃,反应60 min,产率为88.5%。离子液体溴化-1-乙基-3-甲基咪唑离子液体作为溶剂,负载Cr3+离子的Hβ沸石催化剂催化葡萄糖脱水制备5-HMF在反应时间90 min,温度110℃能够达到收率35%。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 引言
  • 1 文献综述
  • 1.1 概述
  • 1.2 生物质资源的利用研究进展
  • 1.2.1 纤维素生物质制备平台化合物
  • 1.3 离子液体的含义
  • 1.3.1 离子液体的特性
  • 1.3.2 离子液体的制备
  • 1.3.3 离子液体在化学中的应用
  • 1.4 5-羟甲基糠醛的应用
  • 1.4.1 高分子材料的合成单体
  • 1.4.2 药物中间体
  • 1.4.3 制备液态烷烃和燃料的中间体
  • 1.5 金属盐的应用
  • 1.6 β沸石催化剂的研究进展
  • 1.7 5-羟甲基糠醛（5-HMF）的合成
  • 1.7.1 5-羟甲基糠醛（5-HMF）的合成工艺
  • 1.7.2 果糖脱水反应的机理
  • 1.8 课题选择及意义
  • 2 催化剂制备及表征
  • 2.1 实验使用药品与仪器列表
  • 2.1.1 实验药品
  • 2.1.2 实验仪器
  • 2.2 催化剂类型
  • 2.5 水合磷酸钒的合成
  • 2.6 H型β分子筛的制备
  • 2.7 H型Y分子筛的制备
  • 2.8 催化剂表征
  • 2.8.1 不同硅铝比H型β分子筛表征结果
  • 2.8.2 水合磷酸钒（VOP）的XRD表征结果
  • 3 离子液体合成及表征
  • 3.1 实验合成的离子液体
  • 3.1.1 溴化-1-乙基-3-甲基咪唑的合成
  • 3.1.2 溴化-1-丁基-3-甲基咪唑的合成
  • 3.1.3 氯化-1-丁基-3-甲基咪唑的合成
  • 3.2 离子液体的表征
  • 3.2.1 溴化-1-乙基-3-甲基咪唑的核磁表征
  • 3.2.2 溴化-1-丁基-3-甲基咪唑的核磁表征
  • 3.2.3 氯化-1-丁基-3-甲基咪唑的核磁表征
  • 3.2.4 离子液体的保存
  • 4 果糖脱水制备5-羟甲基糠醛的研究
  • 4.1 标准曲线的绘制及5-HMF结构的鉴定
  • 4.1.1 5-HMF和果糖标准工作线的绘制
  • 4.1.2 5-HMF的鉴定
  • 4.2 单相反应体系考察
  • 4.2.1 果糖脱水制备5-羟甲基糠醛实验步骤
  • 4.2.2 果糖脱水制备5-羟甲基糠醛催化剂筛选
  • 4.2.3 离子液体的性能考察
  • 4.2.4 金属盐的考察
  • 4.2.5 H型分子筛的考察
  • 4.3 VOP为催化剂催化果糖制5-HMF的条件考察
  • 4.3.1 VOP的表征
  • 4.3.2 VOP作为催化剂反应时间的影响
  • 4.3.3 VOP作为催化剂反应温度的影响
  • 4.3.4 VOP作为催化剂果糖与催化剂投料比的影响
  • 4.4 H型分子筛作为催化剂催化果糖制5-HMF的条件考察
  • 4.4.1 不同种H型分子筛的考察
  • 4.4.2 Hβ分子筛作为催化剂反应时间的影响
  • 4.4.3 Hβ分子筛作为催化剂反应温度的影响
  • 4.4.4 不同硅铝比Hβ分子筛对脱水反应的影响
  • 4.4.5 硅脂改性
  • 4.5 双相反应体系的考察
  • 4.6 果糖脱水制备5-HMF的理论研究
  • 4.6.1 计算方法
  • 4.6.2 计算结果与讨论
  • 4.6.3 计算结论
  • 5 葡萄糖,蔗糖脱水制备5-HMF
  • 5.1 葡萄糖脱水制备5-HMF
  • 5.1.1 不同金属化合物考察结果
  • 3沸石催化结果'>5.1.2 负载CrCl3沸石催化结果
  • 5.2 蔗糖脱水制备5-HMF探索研究
  • 6 后续展望
  • 结论
  • 参考文献
  • 附录 典型化合物的质谱,核磁谱图
  • 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
  • 致谢

    • 相关论文文献

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